Бушуев Методы измерения ядерных материалов 2007

падений. Выбор метода производят в зависимости от решаемой задачи.

Различают «чистый» (pure) и «грязный» (impure) плутоний. К категории «чистый» относят металл, для которого значение параметра α=0, и диоксид, для которого вклад нейтронов, рождаю-

щихся в результате (α,n)-реакции, достаточно точно рассчитывается и сопоставим с вкладом нейтронов спонтанного деления, т.е. обычно α~1. «Грязный» плутоний содержит остатки оксалата Pu (вследствие недопрокала) до 2,5%, влажность порошка диоксида может составлять 1–3%, содержание легких примесных элементов – до 0,5% (для отходов массовая доля может быть существенно выше). Такой загрязненный плутоний получают при переработке ОЯТ, для него величина α может достигать 5–10. Поэтому анализ «грязного» плутония нейтронными методами представляет особую трудность.

Первый метод определения массы плутония основан на использовании градуировочной кривой. Предполагается, что умножение и альфа в образцах плутония имеют те же значения, что и в опытах с СО. Используя комплект СО строят градуировочную кривую зависимости скорости счета истинных двойных совпадений от эффективной массы 240Pu. Если бы не было вынужденных делений в образце, градуировочная кривая была бы линейной, и потребность в СО была бы минимальной. Для нелинейной зависимости рекомендуется использовать не менее 3–5 СО. Масса плутония в исследуемом образце рассчитывается исходя из полученной с помощью градуировочной кривой эффективной массы 240Pu, а также данных об изотопном составе плутония.

Второй метод использует известные значения поправок на умножение нейтронов и альфу (метод «известное альфа»). Такой метод применяют для измерения образцов из «чистого» плутония, умножение нейтронов в которых отличается только из-за их различий в плотности и форме. Важным достоинством этого метода является простота аппаратурной реализации и возможность введения коррекции на умножение нейтронов, исходя из измеряемых скоростей счета дуплетов D и синглетов S (полного потока нейтронов).

Для определения поправочного коэффициента требуется измерить ρ0 – отношение скорости счета двойных совпадений к скоро-

сти счета одиночных импульсов для малого образца (массой 1г). При проведении измерений определяется параметр α, который представляет собой отношение скоростей генерации нейтронов за счет (α,n)-реакции и за счет спонтанного деления. Для диоксида

141

плутония параметр α рассчитывается исходя из изотопного состава плутония по формуле:

α=13400 f238 +38,1 f239 +141 f240 +1,3 f241 +2,0 f242 +2690 f241Am . (8.2) 1020 (2,54 f238 + f240 +1,69 f242)

Далее вычисляют отношение r по формуле:

где α0 – параметр α, определенный для образца с малой массой. Умножение нейтронов утечки определяют, решая следующее

квадратное уравнение:

После определения умножения нейтронов утечки проводят коррекцию скорости счета нейтронных совпадений с учетом вынужденных делений по формуле

Полученная скорректированная скорость счета Dк нейтронных

совпадений будет линейно зависеть от эффективной массы 240Pu. Наилучшие результаты для анализа «грязного» плутония дает

третий метод – метод известного умножения. Основой метода является известная заранее зависимость коэффициента умножения M от эффективной массы 239P*, которая должна быть предварительно определена в специальных экспериментах либо путем расчета методом Монте-Карло. При этом используются выражения, связывающие скорости счета синглетов S и дуплетов D с эффективной массой 240Pu, коэффициентом умножения M и значением α. Для реализации данного метода необходимо знать точные значения эффективности детектора и доли отбора дуплетов (ширина ворот G задана и постоянна).

* Эффективная масса 239Pu (239PuЭфф) – величина, определяемая массой плутония в образце и его изотопным составом (см. формулу 8.7).

142

Последовательность действий при использовании данного метода такова:

1) определяется зависимость умножения нейтронов утечки от эффективной массы 239Pu (239Puэфф):

где коэффициенты С1 и С2 получают из измерений с набором стандартных образцов.

239Puэфф рассчитывается исходя из изотопного состава плутония по формуле:

где S, D – измеренные скорости счета одиночных нейтронов и двойных совпадений при измерении анализируемого образца;

ε – эффективность регистрации нейтронов; fd – доля отбора двойных совпадений;

νii , νsi – i-е факториальные моменты* вынужденного и спон-

танного деления соответственно.

Четвертый метод – метод пассивной множественности нейтронов основан на использовании уравнений точечной модели (7.4– 7.6), связывающих скорости счета синглетов S , дуплетов D и триплетов T с эффективной массой 240Pu, эффективностью регистрации ε , коэффициентом умножения M и параметром α. Основная область применения метода – это анализ “грязного” плутония с неизвестным составом матрицы, включая плутоний, выделенный из отработавшего топлива, и отходы, содержащие плутоний. К настоящему времени разработано несколько вариантов этого метода.

* Выражение для i-го факториального момента распределения множественности

∞

нейтронов: Mi = ∑ν (ν −1)...(ν −i +1) P(ν) , где ν – число нейтронов, образую-

ν=i

щихся в акте деления (ν = 0, 1, 2, …), Р(ν) – вероятность образования в акте деления ν нейтронов.

143

Все варианты предусматривают использование новых сдвиговых регистров (JSR-14, AMSR), а также нового поколения счетчиков нейтронов с улучшенными характеристиками (эффективность регистрации более 30 %, уменьшенное время затухания отклика детекторов). В то же время, данный метод весьма чувствителен к выбору параметров счетчика. Кроме этого, даже сдвиговый регистр AMSR обеспечивает приемлемые результаты только при загрузке не более 500 кГц. Основной проблемой является учет просчетов при регистрации триплетов.

Ниже приведено краткое сравнение рассматриваемых методов анализа (табл. 8.1). Выделены достоинства метода (+) и недостатки метода (-).

Таблица 8.1

Сравнение нейтронных методов определения массы плутония (сравнение методов сделал В.И. Буланенко)

8.2. Определения параметров измерительной установки для счета нейтронных совпадений

Для реализации перечисленных выше нейтронных методов определения массы плутония необходимо знать характеристики измерительной установки, способы измерения которых описаны ниже.

144

Определение времени жизни нейтронов в детекторе. Число нейтронов в счетчике после момента спонтанного деления можно описать следующим выражением:

где N (t) – число нейтронов в момент времени t; τ – время затуха-

ния (среднее время жизни нейтронов в блоке детектирования). Одним из методов экспериментального определения времени

жизни нейтронов в счетчике является метод двух временных ворот. Метод основан на использования уравнения, связывающего скорость счета совпадений R с физическими характеристиками детектора и схемы совпадений:

где G – ширина информационных ворот; P – время предварительной задержки счета импульсов; ν – число нейтронов, испускаемых при спонтанном делении; P(ν) – вероятность испускания υ нейтронов при акте спонтанного деления.

Проводя измерения скорости счета совпадений нейтронов от 252Cf при разных значениях ширины ворот (G1 = 32 мкс, G2 = 64 мкс), можно определить время затухания по следующей формуле:

где D32 – скорость счета реальных совпадений при ширине ворот G1 = 32 мкс; D64 – скорость счета реальных совпадений при ширине ворот G2 = 64 мкс.

145

Определение значения «мертвого времени» установки. Из-за просчетов импульсов, вызванных «мертвым временем» измерительной системы, при скоростях счета выше 100 кГц измеренные значения скоростей счета одиночных нейтронов и нейтронов совпадений оказываются заниженными.

Поправку на «мертвое время» можно получить эмпирически. Для этого источник 252Cf помещают в фиксированное положение внутри колодезного счетчика и измеряют число совпадений, вводя в счетчик второй все более мощный источник 241AmLi. Поскольку 241AmLi-источник испускает только одиночные нейтроны, скорость счета двойных совпадений не должна изменяться. В действительности счет дуплетов уменьшается из-за просчетов, обусловленных «мертвым временем». Скорректированную скорость счета одиночных нейтронов S и дуплетов D описывают формулами:

где δ=A+B Sизм – «мертвое время»; А и В – эмпирические коэффициенты; Sизм – измеренная скорость счета одиночных нейтронов; Dизм – измеренная скорость счета двойных совпадений нейтронов.

Для определения коэффициентов А и В используют следующее выражение:

где индекс m1 обозначает измерение 252Cf-источника; индекс m2 – измерение комбинации 252Cf-источника и 241AmLi-источника.

Отношение коэффициентов (B/A) зависит от типа нейтронного счетчика, например, для AWCC это отношение равно 0,32·10–6 с.

Например, для системы с шестью усилительными каналами, включающей усилители с постоянной времени формирования сигнала, равной 0,15 мкс, общее «мертвое время» при счете совпадений составляет около 6% при скорости счета 100 кГц.

146

Определение эффективности регистрации нейтронов. Для определения эффективности блока детектирования проводятся измерения с 252Cf-источником известной интенсивности.

Эффективность детектора определяется по формуле

где S – измеренная скорость счета нейтронов; I – паспортное значение интенсивности нейтронного источника; KЕ – поправочный коэффициент, учитывающий различие в энергетических спектрах нейтронов спонтанного деления для 240Pu и 252Cf. Для счетчика совпадений типа AWCC KЕ = 1,013.

Определение долей отбора. Значения долей отбора совпадений (информационных частей ворот) можно определить, используя распределение Росси-альфа:

где fd – доля отбора двойных совпадений; ft – доля отбора тройных совпадений.

На практике используют эффективные значения долей отбора. Их получают с помощью 252Cf-источника. Система уравнений для определения «информационных частей ворот» приведена ранее

(см. формулы 7.4–7.6).

Отношение скорости счета реальных совпадений (дуплетов) и полной скорости счета (синглетов) характеризует «информационную часть ворот» дуплетов:

147

где S – полная скорость счета; D – скорость счета реальных совпадений; νs1 , νs2 – первый и второй факториальные моменты рас-

пределения для спонтанного деления 252Cf.

Отношение уравнений для скорости счета триплетов Т и дуплетов дает следующую формулу для ft :

мент распределения для спонтанного деления 252Cf.

Для счетчика совпадений типа AWCC значения долей отбора совпадений составляют около fd = 0,680, ft = 0,462.

8.3. Пассивные системы регистрации нейтронных совпадений

Итак, основные принципы пассивного счета совпадений состоят

вследующем:

•образец ЯМ помещают в полость, окруженную нейтронными счетчиками;

•регистрируют совпадения импульсов, создаваемых нейтронами спонтанного деления;

•скорость счета совпадений R считают прямо пропорциональной массе делящегося вещества (см. формулу 8.10).

Схема пассивного счетчика нейтронных совпадений для измерений малых образцов показана на рис. 8.1.

Нейтроны, испускаемые образцом, замедляются в полиэтилене и регистрируются 3Не-счетчиками. Полость для образцов защищена кадмием с целью снижения самоэкранирования образца от медленных нейтронов, возвращающихся из полиэтилена.

148

В табл. 8.2 представлены типичные погрешности результатов пассивных анализов. Реальная погрешность результатов нейтронных измерений зависит не только (и не столько) от набранной статистики, но и от свойств образца и счетчика. Например, на результат может повлиять содержание примесей, их состав и распределение по объему, присутствие влаги в измеряемом материале, возможность аккуратной коррекции просчетов. В итоге погрешность результата определения массы «чистых» образцов плутония может составлять менее 1 %, а «грязных» – 5–10% и даже более.

Рис. 8.1. Схема пассивного счетчика нейтронных совпадений для измерений малых образцов

149

Пассивный анализ широко применяют для контроля Pu в различных формах: в топливных блочках, стержнях, порошках, гранулах, в скрапе и отходах, в смесях PuO2+UO2. Пассивные счетчики могут работать в помещениях с высоким фоном нейтронов. Созданы счетчики для измерения образцов размером от долей литра до 200 литров. Счетчик может быть встроен в технологическую линию или располагаться отдельно в другом помещении или в перчаточном боксе.

При подготовке СО плутония в балк-форме необходимо точно установить содержание в них примесей с малым Z. Для исключения систематических погрешностей при использовании СО из чистого металла или оксида в них должны отсутствовать примеси с малым Z. Для анализа материалов, содержащих примеси с малым Z, СО должны содержать такие же примеси. Моделирование с помощью метода Монте-Карло может существенно уменьшить требуемое количество СО. Градуировочный коэффициент таким путем можно определить с точностью 1% для чистых материалов и хорошо известной геометрии.

8.4. Активный нейтронный анализ образцов U

Поскольку скорости спонтанного деления изотопов урана малы, для анализа урановых образцов используют активный метод. С помощью AmLi-источника в образце вызывают вынужденное деление, число делений определяют путем счета нейтронных совпадений.

150