Бушуев Методы измерения ядерных материалов 2007

•рассчитывается скорректированная скорость счета;

•если требуется, с помощью калибровки определяется коэффициент пропорциональности между результатом измерений и определяемой величиной ЯМ.

2.6. Нейтронные НРА

Нейтронный анализ преимущественно используют для контроля ЯМ с высокой плотностью. Результат анализа может существенно зависеть от материала матрицы.

Пассивные нейтронные методы применяют для контроля плутониевых образцов, которые испускают большое количество нейтронов в результате спонтанного деления и при (α, n)-реакциях (табл. 2.2). Для интерпретации результата таких измерений надо

знать состав изотопной композиции плутония (спонтанное деление идет, в основном, в четных изотопах Pu: 238Pu, 240Pu, 242Pu). Полную

массу плутония можно определить, комбинируя нейтронные и γ-из- мерения.

Таблица 2.2

Выход нейтронов, испускаемых ЯМ

41

Активный нейтронный метод служит для контроля урановых образцов на содержание 235U. Анализируемый образец облучают нейтронами от AmLi-источника (иногда 252Cf-источника). Анализируют контейнеры, заполненные порошком урана или таблетками UO2, а также ТВС и твэлы. Высокая проникающая способность нейтронов дает возможность определить полное содержание 235U во всем объеме, а не только в поверхностном слое, как при измерениях низкоэнергетического γ-излучения.

2.7. Основные итоги рассмотрения материала второй главы

1.С помощью неразрушающих методов проводят массовые анализы ЯМ и осуществляют контроль за технологическими процессами на производстве. Разрушающие методы служат для проверки

иуточнения неразрушающих анализов и выборочных контрольных измерений.

2.Неразрушающие методы контроля ЯМ в большинстве случаев основаны на гамма- и нейтронных измерениях. Гамма-измерения проводят с образцами ЯМ с малой плотностью, нейтронные – чаще всего с материалом высокой плотности.

3.Для контроля образцов плутония чаще всего применяют комбинацию методов гамма-спектрометрии и пассивных нейтронных измерений, для контроля урановых образцов – комбинацию гаммаспектрометрии и активного нейтронного анализа с использованием внешнего нейтронного источника для «подсветки» образца.

4.Для калибровок методов и аппаратуры НРА применяют СО. Потребность в СО можно снизить с помощью перекрестных калибровок и моделирования методом Монте-Карло.

2.8.Контрольные вопросы по материалу второй главы

1.Перечислите меры по обеспечению контроля качества измерений.

2.Почему погрешность неразрушающих анализов больше, чем разрушающих?

42

3.Почему для неразрушающих анализов используют гамма- и нейтронное излучение, а не бетаили альфа-излучения?

4.Почему при анализах ЯМ измеряют скорость счета импульсов

впиках полного поглощения гамма-квантов, а не в комптоновских континиумах?

5.Почему результаты нейтронных измерений зависят от состава матрицы, содержащей ЯМ?

7.Считается, что погрешности данных об СО должны быть много меньше ошибок контрольных измерений. Почему?

2.9.Список литературы к материалу второй главы

2.1.Дуглас Райли, Норберт Энслин, Хэйстингс Смит, Сара Крайнер. Пассивный неразрушающий анализ ядерных материалов.

–М.: Бином, 2000.

2.2.Фролов В.В. Ядерно-физические методы контроля делящихся веществ. – М.: Энергоатомиздат, 1989.

2.3.Sampson T.E. Measurement Control: Principles and Practice as Applied to Nondestructive Assay. LA-12233-MS, December 1991.

2.4.Роберт Маршал. Методы изготовления стандартных образцов для неразрушающего анализа материалов в оборотах и отходах // Трехсторонний семинар по оценке содержания и наличных количеств ядерных материалов в оборотах и отходах. Обнинск, Россия, 2001. С. 275.

2.5.Смит Х., Стюарт Дж. Разработка эталонов для неразрушающего анализа ЯМ // Труды конференции по учету и контролю ЯМ. Обнинск, 9–14 марта 1997 г. С. 338.

2.6.Шу С., Стюарт Дж. и др. Руководство для эталонов неразрушающего анализа. Критерии подготовки, существующие эталоны и практические вопросы. LA-13340-MS, 1997.

43

Глава 3 ОПРЕДЕЛЕНИЕ СОДЕРЖАНИЯ ЯМ ПУТЕМ

ИЗМЕРЕНИЯ ИХ СОБСТВЕННЫХ ГАММА-ИЗЛУЧЕНИЙ

В данном разделе будут рассмотрены методы определения содержания ЯМ в растворах, отходах и отложениях в оборудовании, основанные на измерениях гамма-излучения [3.1].

Как уже отмечалось, на результаты измерений могут влиять такие эффекты, как поглощение излучения внутри образца и на пути от образца в чувствительный объем детектора, просчеты и наложения импульсов в измерительном тракте и др. Влияние перечисленных эффектов необходимо оценивать и учитывать с помощью поправок. Начнем с поправок на просчеты импульсов при спектрометрических измерениях.

3.1. Просчеты при спектрометрических измерениях

Одной из существенных ошибок измерений при высоких входных загрузках аппаратуры является погрешность, обусловленная потерями в счете импульсов или просчетами. Эта ошибка появляется из-за того, что «мертвое время»* измерительной аппаратуры имеет конечную величину, а распределение во времени импульсов, создаваемых ионизирующим излучением, носит случайный характер.

Отсчет принято считать потерянным, если импульс регистрируется не в оптимальной области аппаратурного спектра. Обычно оптимальной областью регистрации считают пик полного поглощения. Потери счета происходят на всем спектрометрическом тракте аппаратуры. Так, в полупроводниковом детекторе просчеты возникают при регистрации двух и более частиц (фотонов) в течение времени собирания зарядов. Вклад от таких просчетов становится особенно заметен при загрузках Х > 105 имп/с.

* «Мертвое время» – это время блокировки входа спектрометра, в течение которого производится преобразование аналогового сигнала в цифровой код и запись его в запоминающее устройство. Чем меньше это время, тем меньше потери счета.

44

Компоненты электронного спектрометрического тракта выполняют функции преобразования сигнала детектора в форму, пригодную для амплитудного анализа, производят амплитудный анализ, накапливают и сохраняют его результаты и предоставляют их для визуального восприятия и математической обработки.

Кроме того, информация от электронных блоков используется для контроля качества измерений и для коррекций отклонений режима работы, ведущих к искажению результатов.

В зарядочувствительном предусилителе, следующем в тракте после детектора, просчеты обусловлены амплитудной характеристикой усилительных секций, расположенных до первой цепочки формирования импульса. Традиционный способ формирования импульса для получения максимального отношения сигнал/шум заключается в использовании фильтров с конечным временем занятости. Конечная величина времени занятости формирующих импульс схем обусловливает потери в счете из-за наложения импульсов в пределах этого времени. Временем занятости фильтра называют промежуток времени, в течение которого вызванное импульсом отклонение базовой линии таково, что импульс, соответствующий моноэнергетической линии и появившийся в этот промежуток времени, не регистрируется в оптимальной области.

Основные узлы анализаторов импульсов – амплитудно-цифро- вой преобразователь (АЦП) и регистратор или накопитель – характеризуются относительно большими значениями времени обработки сигнала («мертвого времени») и дают наиболее существенные вклады в просчеты спектрометра. Импульсы, приходящие в течение «мертвого времени» АЦП и регистратора, теряются.

Чтобы избежать систематической погрешности при измерении скорости счета, стремятся работать при меньшей входной скорости счета или выбирают такие средства и методики измерений, которые обеспечивают допустимую погрешность результатов при требуемой скорости счета на входе. В соответствии с поставленной задачей можно разделить средства измерения на средства уменьшения просчетов, средства их учета и средства коррекции аппаратурного спектра на потери счета.

Основными методами для уменьшения просчетов являются:

• изменение расстояния между детектором и источником для обеспечения подходящей скорости счета на входе;

45

•применение поглощающих фильтров для снижения загрузки;

•выбор детектора, обеспечивающего максимальную величину вклада полезных отсчетов в общее число всех регистрируемых импульсов;

•использование АЦП и регистратора с малым мертвым време-

нем;

•сжатие информации с помощью одноканальных анализаторов;

•уменьшение времени занятости фильтра путем выбора рационального способа формирования.

Если перечисленные меры не позволяют выполнить измерения с требуемой точностью, обычно используют схемные (электронные) методы учета просчетов и коррекции аппаратурного спектра на потери счета.

Существующие аппаратурные методы учета просчетов и коррекции спектров можно систематизировать следующим образом:

•способ автоматической коррекции спектров с использованием таймерного генератора импульсов с фиксированной частотой следования (метод коррекции по «живому времени»);

•способ учета просчетов с использованием генератора импульсов точной амплитуды;

•способ текущей коррекции спектра в течение времени измерения (времени набора спектра);

•способ учета «мертвого времени» методом измерения скорости счета совпадений (см. главу 8).

С практической точки зрения удобнее всего использовать текущую коррекцию, которая дает одинаково хорошие результаты при постоянных и переменных загрузках. Однако она требует соответствующих технических дополнений в тракте регистрации. Примерно такую же точность может обеспечить метод с использованием генератора импульсов точной амплитуды. Однако при этом возникает необходимость обработки результатов после набора спектра. Несколько хуже точность коррекции при измерениях по «живому времени». Несмотря на это, такой метод наиболее часто применим из-за наличия в анализаторах таймерного генератора и счетчика «живого времени».

В основу метода коррекции по «живому времени» положен принцип учета времени, в течение которого анализатор (АЦП и ре-

46

гистратор) способен принимать импульсы, т.е. принцип учета «живого времени» Тж:

где Тр – реальное время измерения, Тм – «мертвое время» анализатора.

Импульсы от генератора с фиксированной частотой следования в течение «живого времени» накапливаются в специальном регистре (счетчике «живого времени»), а в течение «мертвого времени» не регистрируются. При этом просчеты из-за «мертвого времени» компенсируются соответствующим увеличением реального времени измерения до тех пор, пока не будет достигнуто заданное значение числа накопленных импульсов в счетчике «живого времени». Практически это значит, что время измерения продлевается на сумму всех «мертвых времен» АЦП.

По сравнению с методом введения поправок после окончания измерений, рассматриваемый метод обладает следующими преимуществами: коррекция выполняется автоматически; нет необходимости определять величину «мертвого времени»; результат получают сразу после окончания набора спектра; аппаратурные средства достаточно просты. Главным недостатком такого метода является увеличение реального времени измерения с ростом загрузки.

В случае постоянных входных скоростей счета скорректированная входная скорость счета nвх определяется выражением:

где Npa – общее число импульсов, накопленных анализатором; Sген – число импульсов в счетчике «живого времени»; fген – частота следования импульсов генератора; τм – среднее «мертвое время» анализатора после регистрации одного импульса.

При проведении автоматической коррекции с использованием генератора фиксированной частоты возникает систематическая погрешность, обусловленная тем, что длительность импульсов этого генератора τген имеет конечную величину. Для современных анализаторов со счетчиком «живого времени» погрешность величины «живого времени» β может достигать нескольких процентов. Для

47

уменьшения этой погрешности следует уменьшать длительность импульсов генератора. Так, для α = Тм / Тр = 50% и τм = 20 мкс при

τген = 40 нс получим β = 0,2%, а при τген = 0,5 мкс получим β = 2,5%. Другой источник систематической погрешности «живого вре-

мени» обусловлен наложением импульсов в спектрометрическом тракте.

Вслучаях, когда изменения входной скорости счета во время измерения велики, вероятность просчетов становится функцией времени, и автоматическая коррекция «живого времени» может дать ошибочный результат. Этот вопрос практически важен при измерениях короткоживущих изотопов и их смесей.

Еще один способ учета просчетов основан на использовании генератора импульсов точной амплитуды. При этом на вход спектрометра в поток сигналов с детектора замешиваются импульсы с генератора. В этом случае из-за статистической независимости импульсы с генератора и импульсы с детектора претерпевают одинаковые просчеты из-за наложений, «мертвого времени» и др., если во время измерения относительная интенсивность всех компонентов регистрируемого спектра не меняется.

Недостатками этого способа коррекции являются: во-первых, необходимость дополнительных расчетов для осуществления коррекции измеренного спектра и, во-вторых, необходимость учета каждого изменения компонентов спектра. Достоинства: простота реализации и меньшая погрешность полученного результата по сравнению с методом коррекции по живому времени.

На практике нередко вместо генератора импульсов точной амплитуды используют реперный источник гамма-излучения, закрепленный вблизи детектора. Применение радиоактивного источника упрощает схему коррекции и повышает ее надежность. Недостаток состоит в том, что спектр излучения реперного источника «засоряет» измеренный спектр.

Следует отметить, что ни один из перечисленных методов не позволяет решить в полном объеме задачу коррекции для сложных многокомпонентных смесей с изменяющимися интенсивностями пиков в спектре.

Впоследнее время все чаще вместо аналоговых спектрометри-

ческих трактов используют цифровые [3.2]. Принцип действия

48

цифровых трактов заключается в преобразовании усиленных сигналов с предусилителя быстрым аналого-цифровым преобразователем в цифровую форму. Иногда перед оцифровкой импульс сглаживают специальным фильтром для более точного определения его формы и амплитуды. В результате для каждого входного сигнала возникает пачка цифровых кодов. Каждая такая пачка обрабатывается микропроцессором по заложенной в него программе.

Одна из распространенных спектрометрических систем DSPec. DSPec имеет быструю схему оцифровки входного сигнала и цифровой микропроцессор для оптимизации энергетического разрешения и пропускной способности с помощью изменяемых восстановителей базового уровня, режектора наложений импульсов, автоматической компенсации «полюса нулем», корректировки баллистического эффекта, определения максимума сигнала, измерения и хранения спектра.

Цифровая система может использовать для описания сигнала идеальную форму колокола с плоской вершиной. Форма фронтов может быть изменена, чтобы получить наилучшее соотношение сигнал/шум или повысить пропускную способность спектрометра. Ширина плоской вершины подстраивается в соответствии с длительностью входного сигнала. Реализовать подобную форму сигнала в аналоговой системе невозможно.

В итоге при одном и том же разрешении пропускная способность у цифровых систем значительно выше, чем у аналоговых, особенно при малых временах формирования импульса и при измерениях излучения высокой энергии.

3.2. Контроль растворов ЯМ. Пассивные гамма-спектрометрические анализы

Обычно растворы ЯМ однородны, и, используя подходящий сосуд, можно просто получить образец. Содержание ЯМ в образце определяют по интенсивности его излучения из образца. Часть этого излучения поглощается внутри образца и на пути в детектор. Поправочный коэффициент СF(АТ), учитывающий самопоглощение излучения ЯМ внутри образца, можно определить с помощью внешнего источника, испускающего гамма-лучи с энергией, близкой к энергии излучения ЯМ.

49

При этом измеряют пропускание Т пучка гамма-лучей внешнего источника через анализируемый образец ЯМ:

где N0 – число гамма-квантов, испускаемых внешним источником, попавших на образец; N – число гамма-квантов, испускаемых внешним источником, прошедших через образец; µl – линейный коэффициент ослабления гамма-лучей; х – толщина образца. При условии плоской геометрии поправку вычисляют по формуле:

Этот метод не требует предварительных сведений о составе и плотности образца.

Когда пропускание уменьшается, погрешность его определения (и погрешность поправки) ухудшается, становясь неприемлемой при значениях пропускания меньше 0,01.

Для коррекции просчетов, обусловленных «мертвым временем» измерительной системы, часто используют дополнительный источник, прикрепленный вблизи детектора.

Для контроля растворов урана применяют метод пассивных измерений гамма-лучей с энергией 185,7 кэВ 235U с коррекцией самопоглощения по измерениям пропускания излучения с энергией 136,0 кэВ источника 75Se и коррекцией просчетов с использованием источника 109Cd (энергия излучения 88 кэВ).

Два варианта измерительной установки показаны на рис. 3.1. При конструировании установки необходимо выдержать следующие параметры:

•измеряемые концентрации урана (от 0,1 мг/л до 500 г/л);

•объем образцов (30 мл для концентраций от 1 г/л до 500 г/л, 200 мл для концентраций от 0,1 мг/л до 10 г/л);

•время измерения (1000 с на образец для всех образцов);

•погрешность до 0,1% при высоких концентрациях.

Для калибровки измерительной системы используется набор СО растворов урана разной концентрации. С помощью СО строится градуировочная кривая зависимости эффективности регистрации

50