Бушуев Методы измерения ядерных материалов 2007

отдельных нуклидов в нейтронное излучение в зависимости от времени охлаждения топлива. Установлено, что при выгорании топлива ВВЭР более 15 МВт сут/кг и времени охлаждения больше двух лет основным излучателем нейтронов является 244Cm.

Рис. 10.5. Вклады отдельных нуклидов в нейтронное излучение в зависимости от времени охлаждения топлива с выгоранием 27 МВт сут/кг. Суммарное число нейтронов включает в себя излучение других изотопов плутония, урана и америция

Для измерений нейтронного излучения облученных ТВС используют ионизационные камеры деления. Они регистрируют нейтроны, вызывающие деление ядерного материала, которым покры191

ты внутренние стенки камеры. В качестве делящегося материала обычно используют тонкий слой высокообогащенного 235U. Объем камеры заполняют смесью 90% аргона и 10% метана.

Ионизация, производимая вышедшими из слоя урана в газовый объем осколками деления, регистрируется детектором. Средняя длина пробега осколков деления в уране не превышает 7 мкм, поэтому толщина слоя урана на стенках камеры мала и составляет от 0,02 до 2 мг/см2. Эффективность регистрации тепловых нейтронов камерой деления невысокая (0,5–1,0 %), быстрых нейтронов еще меньше.

Обладая высокой энергией (десятки МэВ) осколки деления образуют импульсы большой амплитуды, что дает возможность работать с камерами деления при сильном гамма-фоне. Лишь при использовании камер деления возможны измерения нейтронного излучения отработавших ТВС без дополнительной защиты детектора.

Измерения нейтронного излучения ТВС могут быть сделаны вскоре после их выгрузки из реактора, в то время как гаммаспектрометрические измерения проводят лишь после выдержки ТВС в течение нескольких месяцев, что обусловлено сильным маскирующим фоном короткоживущих продуктов деления. Однако при малом времени выдержки сразу несколько изотопов, содержание которых по-разному связано с выгоранием, могут давать вклады в нейтронную активность топлива.

Зависимость между интенсивностью нейтронного излучения и выгоранием топлива обычно представляют с помощью эмпирической степенной функции:

Значение β зависит от обогащения топлива и истории облучения, и для разных факторов находится между 3 и 4; α – калибровочный коэффициент.

Созданы системы для измерений нейтронного излучения ТВС непосредственно в бассейне выдержки. В качестве детекторов обычно используют камеры деления, снабженные зарядочувствительными предусилителями. Рациональный выбор уровня дискриминации позволяет отделять импульсы, созданные нейтронами, от фоновых импульсов, образованных гамма-квантами. В измерениях с ТВС реакторов ВВЭР-1000 герметизированная головка, содержащая несколько соединенных параллельно камер деления, одева-

192

лась на чехол с ТВС и перемещалась по ее высоте. Время измерения с одной ТВС составляет 5–10 мин. Погрешность определения содержания 244Сm (244N) в топливе ТВС около 5%. Затем, пользуясь формулой 244N = 1012В4,3 подсчитывали выгорание.

За рубежом для контрольных измерений отработавших ТВС широко применяют вилочные детекторы. Такой детектор содержит две группы ионизационных камер и камер деления в водонепроницаемом корпусе и предназначен для одновременных измерений ТВС с двух противоположных сторон. С каждой стороны располагаются ионизационная камера, работающая в токовом режиме, которая измеряет интенсивность гамма-излучения и две камеры деления (одна из них в кадмиевом экране), работающие в импульсном режиме, которые измеряют нейтронное излучение.

Вилочные детекторы производят в двух вариантах: для измерений ТВС реакторов PWR и BWR. Время измерения ТВС в одной позиции (на полувысоте) составляет 5 – 7 мин и включает подъем сборки из бассейна выдержки, проведение измерения и возвращение сборки на стеллаж в бассейне выдержки. С помощью хорошо прокалиброванного вилочного детектора можно определить выгорание отдельной ТВС с погрешностью около 5%.

10.5. Измерения выгорания отработавших ТВС исследовательских реакторов

Особую задачу представляют собой контрольные измерения отработавших ТВС исследовательских реакторов. Дело в том, что в этих реакторах используется высокообогащенное топливо и остаточное содержание 235U, даже при глубоких выгораниях, достаточно велико.

Другая особенность измерений ТВС исследовательских реакторов состоит в их «прозрачности»: твэлы очень тонкие, поглощение гамма-излучения внутри ТВС слабое. Количество ТВС одновременно находящихся в активной зоне реактора мало, их все можно быстро измерить.

Отработавшие ТВС исследовательских реакторов испускают нейтроны, но их основным источником является не спонтанное деление 242Сm и 244Сm, а (α,n)-реакции, вызванные α-распадами 238Pu, образующегося из 235U путем трех последовательных захватов нейтронов. Интенсивность нейтронного излучения ТВС зависит от типа топлива: керамического (UO2+Al) или металлического (сплав U–

193

Al). Выход (α,n)-нейтронов из алюминия в 7 раз больше, чем из кислорода (табл. 10.2), так что ТВС из металлического топлива являются более мощными источниками нейтронов.

Таблица 10.2

Данные об энергии и выходах нейтронов в результате (α,n)-реакции на при-

сутствующих в топливе легких элементах

Измерительная установка, используемая для гамма-сканирова- ния и нейтронных измерений ТВС на реакторе ИРТ–МИФИ, приведена на рис 10.6. Измерения показали, что интенсивность нейтронного излучения (NН) и выгорание этих ТВС связаны выражением NН = 0,024 В3,6. Среднее отклонение величины выгорания, полученного из нейтронных измерений, от значения, определенного гамма-спектрометрическим измерением 137Cs, составило 4%. Продолжительность измерения нейтронного излучения одной ТВС менее 30 мин.

Рис. 10.6. Экспериментальная установка:

1− лебедка для вертикального перемещения ТВС; 2 − перегрузочный контейнер; 3 − ТВС; 4 − ведро перегрузочное; 5 − перегрузочный канал; 6 − коллимационные отверстия; 7 − свинцовая защита; 8 − HPGe-детектор в сосуде Дьюара; 9 − замед-

литель (органическое стекло); 10 − 3Hе-счетчик нейтронов; 11 − защита из борированного полиэтилена

194

10.6. Основные итоги рассмотрения материала десятой главы

1.Выгорание – важнейшая характеристика отработавшего топлива ядерного реактора, определяющая его энерговыработку и накопление продуктов деления.

Наиболее распространенный метод определения выгорания ос-

нован на гамма-спектрометрическом измерении содержания в топливе осколков-мониторов выгорания (обычно 137Cs). Контрольные измерения с отработавшими ТВС проводят в бассейнах выдержки и сухих хранилищах.

2.В другом методе определения выгорания используются ре-

зультаты измерения нейтронного излучения ТВС. Источниками нейтронов являются спонтанные деления 242Сm и 244Сm, которые накапливаются в процессе облучения топлива нейтронами.

Достоинства этого метода обусловлены простотой и надежностью применяемой измерительной аппаратуры, высокой проникающей способностью нейтронов и, следовательно, малым их поглощением внутри ТВС, высокой скоростью измерений, обусловленной высокой интенсивностью нейтронного излучения ТВС, возможностью проведения измерений вскоре после извлечения топлива из реактора.

3.Несмотря на невысокую точность, неразрушающие методы определения выгорания находят широкое применение на АЭС и перерабатывающих топливо предприятиях.

10.7.Контрольные вопросы по материалу десятой главы

1.Какую полезную информацию можно получить из измерений гамма-излучения короткоживущих осколков деления при малом времени охлаждения отработавшей ТВС?

2.Возможны ли измерения гамма-излучения ТВС путем погружения Ge-детектора в бассейн выдержки? В сухом хранилище ТВС?

3.Сравните величины поправок на самопоглощение гамма-

излучения (КС) в измерениях с отработавшими ТВС тепловых и быстрых реакторов.

195

4.Почему камера деления лучше подходит для измерений нейтронного излучения отработавших ТВС, чем другие газонаполненные детекторы?

5.Существует ли разница в интерпретации результатов нейтронных измерений с отработавшими ТВС из UO2 и МОХ-топливе?

6.Подходят ли для измерений с отработавшими ТВС счетчики нейтронных совпадений, применяемые для анализов образцов необлученных ЯМ?

10.8.Список литературы к материалу десятой главы

10.1.Трунов А.А. Определение выгорания топлива в тепловых и быстрых реакторах // Атомная техника за рубежом, 1980. № 6. С. 18.

10.2.C. Feggi, G. Frenquelucci, G. Perdisa. Isotope correlations based on fission-product nuclides in LWR irradiated fuels. – IAEA, Vienna, 1976. P. 425.

10.3.Федотов П.Н. Разработка неразрушающих методов анализа состава топлива ядерных реакторов// Атомная энергия, 1999. Т. 86. вып. 5.

10.4.Бушуев А.В., Зубарев В.Н. и др. Экспериментальнорасчетное исследование поля энерговыделения и выгорания топлива ИРТ// Атомная энергия, 2000. Т. 88. Вып. 6. С. 426–431.

196

Глава 11 РАЗРУШАЮЩИЕ АНАЛИЗЫ. ОТБОР ПРОБ И

ПОДГОТОВКА ОБРАЗЦОВ. ТИТРОВАНИЕ ПО МЕТОДУ ДЭВИСА–ГРЭЯ ДЛЯ КОЛИЧЕСТВЕННОГО АНАЛИЗА СОДЕРЖАНИЯ УРАНА

11.1. Отбор проб

Обычно разрушающий анализ (РА) включает этапы отбора пробы, химической подготовки образца и измерений (масс-спектро- метрическое окончание, альфа-спектрометрическое окончание и др.). Контролируемые материалы могут находиться как в штучной (учетные единицы), так и в балк-форме. Результаты разрушающих анализов отличаются, как правило, более высокой точностью, чем при неразрушающих измерениях. Однако трудоемкость и стоимость РА выше, чем неразрушающих.

Разрушающие анализы [11.1] проводят в следующих случаях:

•для проверки результатов неразрушающих измерений;

•для проведения особо важных контрольных измерений;

•для аттестации СО.

РА также используют для контроля технологических процессов, когда ЯМ находятся в балк-форме, и в некоторых случаях нет необходимости специально применять разрушающую процедуру для отбора образца.

При разрушающих анализах исследуется малая часть всего материала, подлежащего контролю, и требуется отобрать для анализа представительную пробу (образец). Ее состав должен строго соответствовать среднему составу всего материала, а масса (объем) пробы должна быть точно определена. Погрешность определения количества ЯМ есть комбинация погрешности определения массы, погрешности пробоотбора и погрешности анализа [11.2].

Если проба поддается растворению, в большинстве случаев необходимо растворить ее. Иногда уран или плутоний необходимо отделить от интерферирующих элементов.

При разработке процедуры анализа урана или плутония необходимо учитывать процессы радиоактивного распада. Сильные радиационные поля возникают в растворах, содержащих Pu, продукты деления, высокие актиноиды. Они могут вызывать разогрев об-

197

разца, разложение растворов, ослабление реагентов и замедление окислительно-восстановительных реакций. Такие эффекты наблюдаются в растворах реакторного плутония, где высок уровень α- радиации, и в растворах топлива на перерабатывающих производствах, где интенсивная β- и γ-радиация вызвана высокой концентрацией продуктов деления.

При отборе пробы необходимо учитывать возможную неоднородность ЯМ, которая может быть трех типов:

•неоднородность материала в объеме контейнера;

•различия между контейнерами;

•различия между группами контейнеров.

Содержимое каждого контейнера перед отбором пробы надо полностью перемешать, используя технику, обеспечивающую максимальную гомогенизацию. Жидкость можно перемешать путем взбалтывания, переливания или циркулирования. Если раствор содержит твердые оседающие суспензии или другие разделяющиеся фазы, перемешивание неэффективно. Твердые фазы должны быть выделены и растворены перед перемешиванием. Если проба отбирается из многофазной жидкости, следует использовать рандомизированный метод отбора во время операции перемешивания.

Некоторые дисперсные и порошковые материалы, такие как зола и прокаленный скрап, трудно поддаются перемешиванию. При этом существует ряд факторов, требующих гомогенизации сухих порошков и дисперсных композиций. Например:

•вариации состава в зависимости от размеров частиц и их плотности;

•различия формы частиц;

•сцепление или слипание частиц между собой.

Существует три процесса саморазмешивания смесей:

•диффузионное перемешивание (частицы перемещаются по наклонной поверхности кучи других частиц);

•сдвиговое размешивание;

•конвективное размешивание (вызванное вибрацией).

Когда частицы относительно одинаковы, все три механизма ведут к случайному перемешиванию. Однако когда частицы сильно различаются по физическим и геометрическим свойствам, диффу-

198

зионное и сдвиговое движение мешают перемещению или разделяют частицы.

В ядерной промышленности часто встречаются недостаточно однородные материалы, что ограничивает возможность пробоотбора путем зачерпывания из каждой партии контейнеров материала для его сравнения. Поэтому используют случайный пробоотбор, что требует увеличения числа проб в каждом случае, чтобы учесть возможные различия.

Выбор способа и техники пробоотбора зависит от природы контролируемого материала, требований к точности результатов, объема измерений, его доступности для взятия проб и безопасности работ по пробоотбору. Ниже кратко представлена техника, часто используемая для отбора проб жидкостей и порошков:

•отборник жидкой пробы – закрытая емкость или труба, которую открывают после погружения в жидкость на заданную глубину;

•отборник пробы порошка – закрытая труба, которую помещают в определенную позицию внутри объема материала, а затем открывают;

•вакуумный или пневматический пробоотборник – труба с открытым концом, через который втягивают порошок или жидкость в специальный резервуар. Труба вводится в поток материала;

•винт для взятия пробы – винт в оболочке, втягивающий материал наверх по трубе;

•пробоотборник из потока для периодического или непрерывного контроля движущегося материала. Этот вариант автоматизирован и широко используется для контроля жидкостей и порошков.

Перечислим возможные источники ошибок при отборе проб:

•неоднородность контролируемого ЯМ;

•изменения в составе проб (окисление, поглощение влаги из атмосферы, испарение и др.);

•загрязнение оборудования;

•взвешенные твердые частицы или множественные жидкие фазы в растворе;

•неправильная конструкция или неправильная работа оборудования для отбора и смешивания проб;

•невыполнение необходимых процедур пробоотбора.

199

На разных предприятиях ядерного топливного цикла используются разные методы отбора и подготовки проб для анализа. Погрешности, связанные с пробоотбором, относятся к двум категориям. Погрешность пробоотбора следует отделять от аналитической погрешности:

где σs – случайная погрешность пробоотбора; σt – общее случайное

отклонение результатов всех анализов всех образцов; σa – случайное отклонение, оцененное из повторных анализов каждого образца.

Однако на некоторых предприятиях повторные анализы с каждым образцом не выполняют и не отделяют случайную погрешность пробоотбора от случайной аналитической погрешности. В этом случае погрешность отбора пробы можно оценить из разброса результатов анализов стандартов, который приблизительно равен случайной аналитической погрешности:

где σs – оцениваемая случайная погрешность пробоотбора; σ1 – случайный разброс, основанный на единичных анализах всех образцов; σst – случайный разброс, основанный на повторных анализах стандарта.

В общем случае чтобы не представлял собой контролируемый материал – порошок, жидкость или отдельные предметы – однородность партии можно оценить экспериментально. Для этого отбирают 8 проб одинаковой массы из разных частей контролируемой партии материала и проводят их измерения. Используя результаты измерения четырех проб, делают выборочную оценку дисперсии по формуле: