Бушуев Методы измерения ядерных материалов 2007

Наиболее интенсивные гамма-линии изотопов плутония присутствую в диапазоне энергий от 40 до 800 кэВ. Для их регистрации обычно используют полупроводниковые планарные и коаксиальные Ge-детекторы, которые позволяют выделять излучения отдельных изотопов (рис. 5.2).

241Pu (14,35 лет)

237Np (2,1 106 лет)

Рис. 5.1. Схема распадов 241Pu и его дочерних продуктов

Рис. 5.2. Спектр излучения образца плутония, измеренный на разных детекторах

81

При гамма-измерениях определяют изотопные отношения:

f238/f239, f240/f239, f241/f239, f242/f239, причем сумма f238+f239+f240+f241+

+f242 = 1, где fi – доля i-го изотопа плутония. Возможные композиции изотопов Pu представлены в табл. 5.2.

Таблица 5.2

Возможные изотопные составы плутония

Если измерить интенсивности гамма-излучений присутствующих в образце изотопов, то можно с помощью самокалибровки определить относительные эффективности их регистрации. Метод самокалибровки основан на использовании ряда пиков одного изотопа, присутствующего в анализируемом образце, и информации о квантовых выходах (см. раздел 4.3). Такой подход не требует применения градуировочных СО, обеспечивает независимость результата анализа от характеристик образца (размера, формы, физического и химического состава, упаковки, фильтрации) и искажений в измерительном тракте (просчеты импульсов). Искажения в тракте одинаково влияют на результаты измерения отдельных пиков и не сказываются на результате определения их относительной интенсивности.

Единственное условие – однородность изотопного состава Pu во всем объеме образца. Масса образца может составлять от менее 100 мг* до пределов, накладываемых ядерной безопасностью. Матрица – любая (твердая, жидкая, порошок, неоднородная). Геометрия – без ограничений. Возраст с момента химического выделения Pu – любой. Для измерений применимы как планарный, так и коаксиальный Ge-детекторы.

* Минимальное подотчетное количество (см. табл. 1.1).

82

Рис. 5.3. Спектры излучения образцов Pu, измеренные с помощью коаксиального Ge-детектора

84

Рис. 5.4. Спектр излучения образца Pu, измеренный с помощью коаксиального детектора через свинцовый фильтр и без него

Измерения образцов в тонкостенных контейнерах проводят в низкоэнергетических диапазонах с помощью планарных Ge-детек- торов. Коаксиальные детекторы используют как в случае тонкостенных, так и толстостенных контейнеров.

241Am испускает очень интенсивное гамма-излучение с энергией 59,54 кэВ. Импульсы от квантов с энергией 59,54 кэВ могут суммироваться с импульсами от излучений с энергиями 94,65 кэВ (U XKα2), 98,43 кэВ (U XKα1), 101,07 кэВ (Np XKα1) и создавать та-

ким образом помехи при наблюдении пиков с энергиями 152,7 кэВ 238Pu и 160,3 кэВ 240Pu. Для подавления этих помех применяют фильтры из Cd, Sn и других материалов (достаточно 2 мм Cd), эффективно поглощающих излучение с энергией 59,54 кэВ.

Успех анализа зависит от свойств детектора: его энергетического разрешения и формы пиков в полученных спектрах. Часто применяют планарные детекторы площадью 200–500 мм2 и толщиной 10–13 мм. Такие размеры являются компромиссом, позволяющим

85

получать хорошее разрешение (500–700 эВ для пика калибровочного источника 57Со с энергией 122 кэВ) и приемлемую эффективность.

Математическая модель, применяемая в расчетной программе, должна соответствовать реальной форме пика в измеренном спектре. Форма пика характеризуется отношением ширины на 1/50 максимума к ширине на 1/2 максимума для пика с энергией 122 кэВ. Форму считают удовлетворительной, если это отношение меньше

2,55.

Из-за снижения эффективности с ростом энергии гамма-лучей применение планарных детекторов ограничено областью ≤400 кэВ. Для измерений в области более высоких энергий требуется коаксиальный детектор с разрешением ≤1,7 кэВ для пика калибровочного источника 60Со с энергией 1332 кэВ.

5.2. Метод изотопных корреляций для определения массовой доли 242Pu

При неразрушающих γ-спектрометрических анализах изотопного состава Pu существует проблема определения 242Pu, который не поддается прямому измерению из-за очень малой интенсивности его гамма-излучения. Полный анализ состава плутония требует либо применения разрушающего анализа (масс-спектрометрического метода), либо оценки содержания 242Pu методом изотопных корреляций [5.2].

Содержание 242Pu зависит от обогащения топлива, истории его облучения, потока и спектра нейтронов в конкретном реакторе. Для построения алгоритма оценки содержания этого изотопа преобразуют многопараметрическую зависимость в малопараметрическую, применимую лишь в определенных условиях (определенный реактор, ограниченный интервал выгорания топлива). Такой подход ведет к погрешностям, размер которых можно установить путем сравнения расчетных предсказаний и реальных экспериментальных значений.

Анализ Pu с помощью гамма-спектрометрии обычно дает изо-

топные отношения R238 = f238/f239, R240 = f240/f239, R241 = f241/f239.

Подобное же отношение R242 = f242/f239 стремятся получить, используя алгоритм, основанный на корреляциях. При этом целесо-

86

образно ограничиться результатами измерений только долгоживу-

щих изотопов 238Pu, 239Pu, 240Pu, не используя короткоживущий

241Pu.

Основной тип алгоритма, связывающего изотопное отношение RXXX с выгоранием B, имеет вид:

Точное соотношение, очевидно, гораздо сложнее, но в ограниченных интервалах выгорания подобные выражения могут успешно применяться. Такие зависимости подходят для всех отношений изотопов:

Возможна также комбинация в следующей форме:

Ее используют для фиксированных условий облучения, от которых зависят коэффициенты a, b, c.

Рассмотрим применение подобного алгоритма для определения 242Pu в плутонии, извлеченном из топлива LWR. Выгорание топлива, которому соответствуют определенные изотопные соотношения, подразделяется на большое 1, среднее 2 и малое 3. Если для всех выгораний использовать одинаковые коэффициенты а = 1,85, b = 1,4, с = 0,5 и формулу R242 = 1,85 R2401,4 R2380,5, то наиболь-

шее отличие от экспериментальных значений будет наблюдаться при малых выгораниях (табл. 5.4).

Полученное значение R242 часто используют для определения «эффективной массы 240Pu», а в дальнейшем, проведя измерение нейтронного излучения образца, определяют полную массу содержащегося в нем Pu (см. главу 7).

В типичном для LWR диапазоне выгораний (R238 = 0,02–0,05) стандартное отклонение величины R242 составляет 3–4 %, что ве-

87

дет к неопределенности значения полной массы Pu равной 0,3 % (0,7% для всего диапазона возможных выгораний.

Таблица 5.4

Сравнение вычисленных и измеренных изотопных отношений 242Pu/239Pu

Еще один вариант метода был исследован применительно к измерениям контейнеров с диоксидом плутония на заводе РТ-1 ПО «Маяк». Здесь изотопный состав плутония испытывал наиболее сильные вариации: содержание 242Pu отличалось на 3 порядка. Для нахождения корреляционных коэффициентов были использованы масс-спектрометические данные о составе продукта в 597 контей-

нерах. Искомая зависимость была представлена следующей фор-

мулой f242/f239=0,757·(f238/f239)0,4·(f240/f239)0,7- 0,0111 (рис. 5.5).

Рис. 5.5. Зависимость относительного содержания 242Pu от содержания

изотопов 238Pu, 240Pu, 239Pu

88

MGA применима для анализа разных композиций: от почти чистого 239Pu до смеси, содержащей много тяжелых изотопов Pu. Можно анализировать пробы разной массы (от 100 мг) с разными формами Pu: раствор, оксид, металл, смесь Pu и U как свежевыделенные, так и старые. Не требуется ввода данных (они поступают с аналого-цифрового преобразователя — АЦП) и калибровки по эффективности.

Ограничения: с помощью существующих гамма-спектрометров* невозможно определить 242Pu (его гамма-пики в спектре не наблюдаются), MGA не применима при сильном фоне осколков деления (отработавшее топливо) и для измерений образцов в толстостенных контейнерах.

В программе FRAM, в отличие от MGA, для определения изотопного состава Pu используются более высокоэнергетические гамма-пики в диапазоне энергии от 120 до 800 кэВ.

Для применения программы PC/FRAM [5.3, 5.4] требуется спектр гамма-излучения образца, измеренный на аппаратуре с высоким энергетическим разрешением, и набор параметров, которые будут использоваться при анализе. Спектры могут поступать либо с АЦП, либо с дискового файла. Параметры управляют поиском пиков, задают диапазоны анализа и изотопы, подлежащие определению.

Не все спектры обрабатываются с помощью одного набора параметров. Поэтому база данных построена так, что обеспечивает возможность применения разных наборов.

Первая стадия анализа – внутренняя калибровка. Определяются зависимости канал/энергия, ПШПВ/энергия, форма пика/энергия, причем используются специально выбранные пики в измеренном спектре. Для внутренней калибровки служат те же спектры, которые анализируются.

Прежде всего, определяется фон в области каждого пика. Для нахождения фона используют участки спектра, где пики отсутствуют. Счет в отдельных каналах на этих участках служит для построения фоновой функции. Пользователь может выбрать одну из

* В настоящее время разрабатываются криогенные, работающие при температуре 0,1 К, спектрометры со сверхвысоким энергетическим разрешением (100 эВ для

энергии 100 кэВ), которые позволят выделить в спектре и измерить слабое гам- ма-излучение 103,5 кэВ 242Pu [5.3].

90