Бушуев Методы измерения ядерных материалов 2007

гамма-линии с энергией 185,7 кэВ от величины пропускания излучения внешнего источника. При контрольном анализе определяют интенсивность излучения 185,7 кэВ неизвестного образца и пропускание. Далее, используя градуировочную кривую, определяют концентрацию урана в исследуемом образце.

При вертикальной геометрии измерений (рис. 3.1а) достигаются следующие преимущества: измеряется ЯМ во всем объеме образца, точность результата при одинаковом времени измерения более чем в два раза превышает точность при горизонтальных измерениях. Цилиндрическую емкость легче изготовить с малыми допусками. Установка более компактная, она занимает меньше места. Однако предъявляются очень жесткие требования к геометрии. Например, при расстоянии между образцом и детектором в 3 см смещение на 1% дает изменение результата контроля на 0,8%.

Достоинство горизонтальной геометрии (рис. 3.1б) – простота отбора образца: объем раствора должен только превышать ту часть объема, которая ограничена коллиматором. Недостаток – детектор видит лишь часть образца, что ведет к снижению скорости счета. Толщина образца должна быть известна с высокой точностью (чтобы снизить погрешность анализа до 0,1%, надо знать толщину образца с точностью ±0,25 мм).

Рис. 3.1. Варианты установок для измерений собственного гамма-излучения образцов ЯМ: а – вертикальная геометрия; б – горизонтальная геометрия

51

Диапазон измеряемых концентраций охватывает семь порядков величин. Размеры образцов меньше, чем при использовании других методов. Точность измерений при высоких концентрациях зависит от характеристик калибровочных стандартов.

3.3. Контроль отходов. Сегментированное сканирование на основе измерений гамма-лучей [3.3]

Метод сегментированного сканирования на основе измерений гамма-лучей применяют для контроля контейнеров и резервуаров с твердыми и жидкими отходами, содержащими ЯМ. Условия измерений: ЯМ (уран, плутоний) присутствуют в малых концентрациях

инеравномерно распределены по высоте и по радиусу контейнера (резервуара). Объемы контролируемых образцов сильно различаются: от маленьких ампул до 200-литровых металлических бочек. Плотность матрицы относительно низкая.

Принцип метода основан на наблюдениях, показавших, что отходы с ЯМ на предприятиях располагаются в контейнерах слоями,

иих неоднородность по горизонтали меньше, чем неоднородность по вертикали. Влияние горизонтальной неоднородности может быть ослаблено путем вращения образца во время анализа, влияние вертикальной неоднородности – путем анализа материала по сегментам. Каждый сегмент измеряют индивидуально, и все полученные значения суммируют. Основное допущение состоит в том, что ЯМ равномерно распределены внутри каждого сегмента и что ослабление гамма-излучений внутри сегмента может быть определено из измерений пропускания.

Сегментированное сканирующее устройство (ССУ) сочетает передвижение контейнера с измерением излучения. Возможно, ССУ является самым распространенным прибором для неразрушающих

измерений, основанным на измерении γ-излучения. Гамма-излучения, измеряемые ССУ, возникают при радиоак-

тивных распадах ЯМ. При контроле содержания урана проводится измерение γ-излучения с энергией 185,7 кэВ. При контроле 239Pu обычно измеряют γ-излучение с энергией 413,7 кэВ. Полученные результаты, искаженные из-за поглощения γ-лучей в контейнере, корректируются с помощью поправочных коэффициентов, получаемых из измерений пропускания через контейнер γ-излучений

52

источника 75Se с энергиями 136,0 кэВ, 264,6 кэВ, 279,5 кэВ и 400,6 кэВ. Для получения поправки к результату измерений излучения 185,7 кэВ 235U производят интерполяцию между пропусканиями для 136,0 кэВ и 264,6 кэВ, а поправку к измерениям излучения 413,7 кэВ 239Pu определяют с помощью экстраполяции.

Еще один источник 109Cd (Eγ = 88,0 кэВ) служит для коррекции просчетов импульсов из-за «мертвого времени» при измерениях излучений ЯМ и 75Se.

Чтобы получить результат, характеризующий среднее содержание ЯМ в образце, производят его вращение и вертикальное перемещение. При сканировании вертикальных сегментов образец постепенно поднимается, что позволяет усреднить разницу в ослаблениях излучений из отдельных горизонтальных сегментов. Схема установки представлена на рис. 3.2.

Скорость счета импульсов в пике полного поглощения nр получают из измерений, используя формулу:

где n'р – измеренная скорость счета в интервале, содержащем пик;

(Rref /RRL) – поправка на просчеты, полученная из измерений с 109Cd источником без образца и с образцом; RB – скорость счета фона под пиком.

Рис. 3.2. Схема установки для сегментированного сканирования

53

Пропускание, характеризующее часть гамма-лучей, прошедших через сегмент образца без взаимодействий, дается формулой:

где µ – линейный коэффициент ослабления в материале образца; µK – линейный коэффициент ослабления в материале контейнера; х и хK – толщины образца и стенки контейнера. Поправка на поглощение в контейнере определяется из опыта с пустым контейнером для каждой из энергий измеряемых излучений.

Измеренная и откорректированная скорость счета импульсов в гамма-пике nр связана с массой определяемого изотопа калибровочным коэффициентом, который определяют с помощью СО. Он учитывает эффективность детектора, геометрию измерений и выход гамма-излучений.

Вклад калибровочного коэффициента в систематическую и случайную погрешности измерения должен быть относительно мал. Случайная погрешность составляет примерно 1%, а систематическая – около 10% для отходов с низкой плотностью. Желательно, чтобы погрешности коэффициента были меньше 0,5% и 2% соответственно. Поэтому требование подобия СО и контролируемых предметов не является строгим.

Несколько факторов могут влиять на результаты измерений с СО: однородность его материала, величина пропускания (должна быть больше 10%), размер частиц ЯМ и др.

В качестве матрицы для СО часто используют графит. Пропускание ≥10% для гамма-излучения с энергией 185,7 кэВ 235U в графите наблюдается при толщине меньше 18 см.

Метод сегментированного сканирования применим для многих материалов низкой плотности, содержащих ЯМ: бумаги, песка, пластика, золы, жидкостей. Для калибровки используют стандартные образцы, состоящие из смеси ЯМ (оксиды) с песком или графитом.

Предел обнаружения ЯМ с помощью ССУ составляет около 10–100 мг 239Pu или 235U. При измерениях с малыми однородными образцами погрешность измерений может быть снижена до 1%. При измерениях с большими контейнерами, наполненными неод-

54

нородными, плотными или крупнозернистыми смесями, погрешность увеличивается до 5–10 % и даже более.

3.4. Контроль отложений

Отложением называют ЯМ, остающийся внутри технологического оборудования, который нельзя извлечь путем обычной промывки. Он осаждается в резервуарах, накапливается в технологических трубах, в вентиляционных системах [3.4]. Существуют различные механизмы образования отложений:

•осаждение мелких частиц в зонах с плохой циркуляцией или низкой скоростью потока;

•химическая реакция ЯМ с внутренними стенками;

•выпадение осадка, сорбция, диффузия;

•электростатическое осаждение;

•кипение или спекание материалов в результате неуправляемых химических реакций.

Некоторые типичные величины отложений, наблюдаемых в обо-

рудовании установок по переработке урана и плутония, даны в табл. 3.1. Величина отложений может составлять от 0,1 до 0,2% полной производительности установки даже после тщательной разрушающей зачистки оборудования. На первом этапе эксплуатации новой установки отложение может составлять от 1 до 10 % от произведенного продукта.

Особая задача – контроль ЯМ, оседающих в фильтрах. Масса осадков там может достигать нескольких килограммов.

Большинство измерений отложений урана и плутония основано на регистрации пика 186 кэВ 235U и совокупности пиков 239Pu с энергиями 375 кэВ и 414 кэВ. Для измерений этих гамма-квантов чаще всего применяют портативные NaI-детекторы. С помощью указанных детекторов можно обнаружить отложение ЯМ массой 1 г/см2 и более. Обычно отложения распределены неравномерно. Для измерений плутония используют кристаллы NаI диаметром 5 см и высотой 5 см, для измерений урана диаметром 5 см и высотой 1 см. Детекторы окружают свинцовым экраном с коллимационным отверстием, пропускающим излучение только с определенного направления.

55

Недостатками NaI-детекторов являются их низкое разрешение и довольно большие габаритные размеры. Низкое разрешение затрудняет или делает невозможным выделение излучения ЯМ из фона, который могут создавать 241Am, продукты распада 232U, продукты деления. В некоторых случаях измерения проводят в нескольких энергетических интервалах, где превалирует либо излучение ЯМ, либо фоновое излучение, и, комбинируя результаты, вычитают фон. Иногда фон определяют из дополнительных измерений с соответствующими источниками.

Для ослабления внешнего фона детектор окружают защитой, что значительно увеличивает его вес и затрудняет работу оператора.

Указанные недостатки могу быть преодолены, если использовать CdTe-детекторы, имеющие относительно малые размеры, а значит, и вес вместе с защитой, и более высокое разрешение (в 3 и более раз, чем NaI-детекторы).

Применяют разные методы контроля отложений. В России чаще всего измеряют массовую поверхностную плотность ЯМ, помещая детектор вплотную к оборудованию (метод «прямого контакта»). Для определения массы ЯМ проводят серию измерений на площади, покрытой отложением.

56

Другой метод, разработанный в США, основан на принципе «обобщенной геометрии». Детектор располагают на значительном удалении (около 50 см) от предполагаемого места отложения ЯМ, чтобы свести к минимуму поправки на геометрию измерений, неправильную форму отложений и профиль распределения продукта.

План работ по измерению отложений методом «обобщенной геометрии» состоит из следующих этапов.

1.Анализ возможных мест отложений в оборудовании.

2.Быстрое обследование с использованием коллимированных приборов для определения зон, в которых отложено наибольшее количество ЯМ.

3.Градуировка детекторов с использованием стандартных образцов. Каждый детектор градуируется для зоны отложений в виде точки, линии или плоскости.

4.Выбор модели для отложения в каждом узле оборудования. Отложения характеризуются как точка, линия или плоскость, и с ним проводятся количественные измерения.

5.Количественные измерения. Большая часть времени отводится на зоны, где находится основная масса ЯМ.

6.Для оценки неопределенности результата измерения проводят измерения отложений с разных направлений и с разного расстояния, используя различные модели для описания геометрии. Оценивают и вводят поправки на ослабление излучения: самопоглощение

вотложении и поглощение на пути в детектор.

Градуировку для точки, линии или плоскости можно провести с помощью одного точечного источника из 1–5 г 235U или 239Pu. Ос-

лабление потока гамма-квантов стенками труб, перчаточными боксами и другими материалами определяют с помощью вычислений или измерений пропускания. Самопоглощение гамма-квантов в уране или плутонии может быть очень большим. Из-за того, что плотность и распределение материала неизвестны, можно сделать только приблизительную поправку на самопоглощение.

При градуировке проводят следующие операции:

1.Фиксируют детектор вместе с коллиматором в определенной позиции. Угол обзора измеряемого оборудования детектором устанавливают равным 15–30°.

2.Помещают точечный гамма-источник (U или Pu) на расстоянии r0 = 1–2 м от детектора и измеряют скорость счета. Затем пере-

57

двигают источник в бок с шагом S равным 10–20 см, каждый раз измеряя скорость счета. Результат представляет собой кривую отклика на изменение позиции источника. Если коллимирование обеспечивало половинный угол обзора θ/2, то детектор может регистрировать кванты, испускаемые линейным источником длиной L r0θ и плоским источником площадью A πr02θ2/4. Эквивалентная длина LЭ однородного линейного источника, которая дает ту же скорость счета, что и интегрированная кривая отклика, равна:

где С0 – скорость счета от источника, расположенного на расстоянии r0 от детектора; Сi – скорость счета от источника на i-м шаге.

Эквивалентная площадь АЭ однородного плоского источника, которая дает ту же скорость счета, что и интегрированная кривая отклика, равна:

При каждом i-м перемещении точечного источника измеренный отклик является отображением сигнала, который соответствует кольцу с внутренним радиусом (i-1/2) S и внешним радиусом (i+1/2) S. Площадь ai, каждого кольца равна 2iπS 2, за исключением центрального, для которого ai = πS2/4.

Если стандартный точечный источник содержит т0 граммов ЯМ, то масса точечного отложения m (г) определяется по формуле:

где С – скорость счета при измерении отложения, r – расстояние между детектором и отложением.

В случае линейного распределения отложения масса ЯМ на единицу длины отложения mL (г/м) определяется из выражения:

Если выбрана плоская модель распределения отложения, массу ЯМ на единицу площади зоны отложения mA (г/м2) находят по формуле:

Рассмотрим пример: измерение отложений урана в технологическом оборудовании критстенда РФ–ГС ГНЦ РФ–ФЭИ.

Измерения проводились после промывки и дезактивации оборудования в процессе работ по консервации стенда. Для определения массы отложения был использован метод «обобщенной» геометрии. В качестве объекта исследований были выбраны узлы оборудования, в которых образование не извлекаемых отложений урана представлялось наиболее вероятным. В их число вошли:

•емкости для длительного хранения растворов урана;

•трубопроводы для транспортировки растворов урана;

•коммуникационная арматура системы дозирования и транспортировки растворов;

•боксы для приготовления растворов и их выпаривания;

•дозирующие устройства;

•короб вытяжной вентиляции.

Основой методики определения массы отложений было приведение различных геометрий отложений к трем видам: точечной, линейной и плоской геометрии, с введением соответствующих поправок в результаты измерений. Для измерений был использован прибор отечественной разработки РПС-03П «Купол». С помощью источника – урановой фольги (уран 90% обогащения, масса 8,23 г) были определены градуировочные константы для точечного, линейного и поверхностного распределения массы отложений.

Предварительно с помощью переносного радиометра было произведено сканирование интенсивности гамма-излучения, исходящего от всех элементов оборудования стенда и определены места наибольших отложений урана (в местах изгибов труб, в верхних трубах, во фланцах). На основе полученных данных был составлен план измерений, все оборудование сгруппировано в несколько зон, характеризовавшихся особенностями измерений и обработки результатов. Для оценки отложений в фильтре, измеряемом с рас-

59

стояния 20 см, применяли точечную модель, для отложений на днищах баков – плоскую модель, для отложений урана вдоль периметра выпаривателя – линейную модель.

Суммарное количество отложений урана в технологическом оборудовании оказалось равно 256 г. Основными факторами, повлиявшими на точность результата, были отклонения моделей от реальных форм распределений отложений, самопоглощение излучений в материале отложений и в конструкционных элементах, фоновое излучение посторонних источников. Полная погрешность результата составила около 32% (в 1σ).

Помимо гамма-спектрометрических методик измерений отложений перспективными являются методики, основанные на регистрации нейтронного излучения, которое обладает высокой проникающей способностью. Можно измерять нейтронное излучение из насосов, печей и другого тяжелого оборудования, которое поглощает гамма-излучение. Недостатки нейтронных методик – низкое пространственное разрешение, недостаточная изотопная избирательность и чувствительность к материалу матрицы (замедление на присутствующей влаге, (α, n)-реакции в материалах с малым Z и др.). Все это затрудняет интерпретацию результатов нейтронных измерений. Более надежный подход – применение комбинации нейтронных и гамма-измерений. Для всех существующих методик измерений отложений типичная неопределенность результатов составляет 25–50%.

3.5. Радиационные мониторы контроля периметра

Мониторы контроля периметра размещаются на границах контролируемых зон, содержащих ЯМ, с целью обнаружения случайного или преднамеренного перемещения ядерных материалов. Мониторы должны обнаруживать небольшие количества ЯМ, возможно экранированных с целью маскировки, которые могут быть спрятаны, например, в портфеле или находиться в транспортном средстве. Разработаны автоматические портальные и ручные мониторы, которые могут подавать звуковые и световые сигналы тревоги.

Корпус детектора радиоактивного излучения и упаковка ЯМ сильно поглощают заряженные частицы и значительно слабее –

60