Добавил:
okley
Опубликованный материал нарушает ваши авторские права? Сообщите нам.
Вуз:
Предмет:
Файл:Курсовой проект 5 кафедра (спецы 4 курс) / 178_Физическое материаловедение_7 том
.pdf
121
Рис. 30.81. Влияние температуры
прокатки на коэффициент радиа-
ционного роста прокатанных
прутков урана: 1 – после прокатки;
2 – после прокатки и рекристалли-
зационного отжига
Рис. 30.82. Изменение длины образцов
урана, подвергнутых различной термиче-
ской обработке при облучении большими
дозами: 1 – прокатка при 300 °С; 2 – про-
катка при 600 °С; 3 – прокатка при 300 °С +
закалка из β-фазы; 4 – прокатка при 300 °С
+ закалка из β-фазы и рекристаллизация
Рис. 30.83. Жеванность поверхности
образцов из текстурированного урана,
определенная но изменению охваты-
вающего диаметра ΔD после различ-
ной термической обработки и выго-
рания: 1 – литой уран; 2 – закаленный
из γ-фазы в воду; 3 – закаленный из
γ-фазы в масло; 4 – закаленный из
β-фазы в воду; 5 – закаленный из
β-фазы в масло
Легирование и термическая обработка повышают сопротивле-
ние урана радиационному росту. В этом отношении наиболее эф-
фективно легирование урана Mo, Nb и Zr, которые стабилизируют
изотропную γ-фазу. Наилучшей устойчивостью обладают γ-сплавы
урана или сплавы, которые после термической обработки состоят
из γ-фазы с изолированными включениями
α-фазы. Такую струк-
122
туру можно получить, например, при охлаждении сплава с 5 % Мо
с печью от 800 °С.
Легирование урана малыми добавками (0,01–0,1 %) Fe, Si, Al и
Mo также снижает скорость роста. Влияние этих добавок состоит,
по-видимому, в измельчении зерна, увеличении напряжения, необ-
ходимого для пластического течения отдельных кристаллов, и по-
вышении аннигиляции точечных дефектов на границах мелкодис-
персных фаз.
Теория, полно объясняющая закономерности радиационного ро-
ста урана, отсутствует. Имеющиеся экспериментальные данные
свидетельствуют в пользу теорий, рассматривающих коллективные
процессы, происходящие в зоне пиков деления
1
. Формоизменение
при радиационном росте можно представить как переход атомов с
плоскости (100) на плоскость (010), при этом G
i
численно равен
числу атомов n, переносимых за каждый акт деления (при G
i
= 1000
величина n = 1000). Этот перенос осуществляется либо путем ми-
грации отдельных атомов, либо за счет их кооперативного движе-
ния. Согласно наиболее распространенной теории Бакли радиаци-
онный рост обусловлен выбросом межузельных атомов по каналам
решетки, т.е. направлениям [110], причем вакансии остаются в ос-
новном внутри пика. Возникающие за счет нагрева в термическом
пике анизотропные напряжения благоприятствуют конденсации
плоских скоплений межузельных атомов в плоскостях (010), а ва-
кансий – в плоскостях (100). Считается, что диски межузельных
атомов зарождаются гетерогенно на имеющихся дислокациях.
К числу мер, способных уменьшить радиационный рост сердеч-
ников твэлов из урана и его сплавов, можно отнести следующие:
− разрушение текстуры закалкой и предотвращение образования
текстуры закалки;
− создание термической обработкой в сердечниках твэлов зерен
оптимальных размеров (~
250 мкм);
− использование γ-сплавов с ОЦК решеткой или сплавов с ма-
лой анизотропией свойств;
− применение более прочных оболочек твэлов.
1
Физическое материаловедение. − М.: НИЯУ МИФИ, 2021. Т.
4.
П. 13.2.
123
Последние два способа связаны с увеличением сечения захвата
тепловых нейтронов соответственно в топливе и материале обо-
лочки, вследствие чего они требуют повышения концентрации де-
лящегося нуклида в топливе, что удорожает его стоимость, а также
стоимость топливного цикла.
Радиационное распухание урана и его сплавов. Радиационное
распухание урана является еще одним видом размерной нестабиль-
ности топливных сердечников твэлов, снижающих предельную
глубину выгорания топлива. Величина распухания зависит от глу-
бины и скорости выгорания топлива, температуры облучения,
наличия примесей и легирующих добавок, термической обработки,
колебаний температуры и изменений структуры топлива, проходя-
щих под облучением. Распухание топлива обычно характеризуют
безразмерным параметром S, представляющим собой относитель-
ное увеличение объема ΔV/V, приходящееся на один процент выго-
рания Δm/m:
VV
S
mm
Δ
=
Δ
. (30.8)
Иногда распухание
выражают через умень-
шение плотности топли-
ва Δ
ρ, относительное из-
менение диаметра сер-
дечника и некоторые
другие величины.
Данные по уменьше-
нию плотности образцов
из металлического урана
после прокатки, отжига,
рекристаллизации и за-
калки с ростом глубины
выгорания показаны на
рис. 30.84.
Рассмотрим действие
различных факторов на
распухание урана и его
сплавов.
Рис. 30.84. Влияние выгорания на уменьше-
ние плотности Δρ урана (× – прокатка при
300 °С; – прокатка при 300 °С, закалка из
β-фазы; Δ – прокатка при 300 °С, закалка из
β-фазы, рекристаллизация;
– прокатка при
600 °С)
124
Повышение глубины выгорания
плавно снижает плотность, которая
имеет тенденцию к достижению по-
стоянного значения при больших вы-
гораниях. При относительно низком
выгорании (0,5
–
1,75 ат.%) снижение
плотности мало зависит от предысто-
рии образца.
Как видно на рис. 30.85 увеличение
скорости деления снижает распухание,
что видно на примере облучения прут-
ков из сплава U–10 % Мо в интервалах
температур 340–450 и 480–590 °С.
При облучении урана и его сплавов
в нижней части температурной обла-
сти распухания заметное изменение
объема начинается лишь после дости-
жения определенного порога выгора-
ния, зависящего от содержания леги-
рующих добавок (рис. 30.86). Ниже
этого порога объем изменяется мало, а
выше его распухание быстро растет.
Порог выгорания для распуха-
ния нелегированного урана
уменьшается с увеличением
температуры облучения, и при
450
−500 °С он практически от-
сутствует.
Рис. 30.86. Распухание урана и сплавов
уран – кремний в зависимости от вы-
горания. Нижняя линия показывает
распухание урана, вызванное тверды-
ми продуктами деления
Рис. 30.85. Влияние скорости
деления на распухание сплава
U–10 % Мо (ΔD/b – изменение
диаметра при выгорании 1 %)
125
Зависимость распухания от температуры описывается кривой с
максимумом (рис. 30.87), который лежит в интервале температур
450–475 °С.
При выгораниях до 2,5–3,5 ГВт · сут/т распухание является сла-
бым, но оно сильно возрастает (до 130 %) при повышении выгора-
ния до 6–8 ГВт · сут/т.
Нижняя граница температурной области распухания зависит от
глубины выгорания и снижается до 0,35
Т
пл
при выгорании
0,5 ат. % (4,8 ГВт · сут/т).
Рис. 30.87. Влияние температуры
облучения Т
обл
на увеличение объема
ΔV/V нормированного урана
Рис. 30.88. Радиационное распухание
урана и его сплавов: 1, 2 – литой уран
высокой чистоты; 3 – U–0,5 % Al; 4 –
U–0,8 % А1; 5 – U–0,6 % Mo; 6 – нор-
мированный уран
Введение в уран легирующих добавок повышает порог распуха-
ния (см. рис. 30.86) и эффективно снижает увеличение объема топ-
лива при ею выгорании (рис. 30.88). Из слаболегированных спла-
вов менее всего распухает нормированный уран.
126
Одновременное влияние температуры и легирования на распу-
хание урана показано на рис. 30.89. Таким образом, легирование
урана малыми добавками
алюминия, железа и кремния
сильно снижает распухание
урана. Подобным образом
влияют также добавки мо-
либдена.
Рис. 30.89. Температурная зависи-
мость распухания высокочистого
урана и его сплавов: I – высоко-
чистый уран (5÷56 · 10
−4
ат.% С);
II – U – (4 · 10
−2
ат.% С) –
(1,4 · 10
−2
ат.% Fe) – (0,95 · 10
−2
ат.
% Si); III – U – (5 · 10
−2
ат.% С) –
(4 · 10
−2
ат.% Fe) – (0,85 · 10
−2
ат. %
Si) – (6,45 · 10
−2
ат. % Al)
Сплавы на основе γ-фазы урана начинают распухать при более
высоких температурах. На рис. 30.90 изображено изменение плот-
ности сплава U – 10 % Мо в зависимости от температуры и выго-
рания (величины выгорания обозначены цифрами около экспери-
ментальных точек). Этот сплав имел хорошую радиационную ста-
бильность при температурах ниже 600
±
90 °С и выгораниях до
2 ат. %. Однако облучение до выгорания более 0,8 ат. % при темпе-
ратурах выше 600 °С привело к его растрескиванию и сильному
увеличению распухания.
Влияние размера зерна на распухание урана, по-видимому, не-
значительно. Так, образцы с мелким, стандартным и грубым зер-
ном, облученные при 550 °С, не показали заметной разницы в от-
ношении увеличения объема.
Распухание урана и его сплавов в процессе выгорания является
сложным процессом, детали которого еще не до конца ясны
1
.
1
Физическое материаловедение. − М.: НИЯУ МИФИ, 2021. Т.4. П.13.3.
127
Определенный вклад в увеличение объема вносит образование и
накопление продуктов деления ядер урана. Твердые продукты де-
ления увеличивают объем
α-урана на ~
2,3 % на 1 ат.% выгорания
атомов урана, в то время как вклад газообразных продуктов деле-
ния (ГПД) в распухание является более значительным и зависит от
температуры облучения, глубины выгорания и структуры топлива.
Рис. 30.90. Изменение плотности сплава урана с 10 % Мо в зависимости от темпе-
ратуры облучения и выгорания (значения в ат. % указаны у точек) (
– горячека-
танный; × – прессованный без покрытия; Δ – прессованный с покрытием)
Расчеты показывают, что в 1 см
3
урана при облучении тепловы-
ми нейтронами до выгорания ~1 ат.%, образуется 4,7 см
3
ГПД при
нормальных давлении и температуре. В температурной области
радиационного распухания ГПД находятся как в растворе, так и в
виде пузырьков, количество которых в 1 см
3
достигает насыщения
при выгорании 0,05–0,1 ат. % и не увеличивается при возрастании
выгорания. Количество пузырьков ГПД в 1 см
3
урана зависит от
температуры облучения, уменьшаясь от ~
7
·
10
15
при 415 °С до
~
2,5
·
10
14
при 715 °С. Их размер растет с температурой, составляя
~
5 нм при 415 °С и 10–13 нм при 715 °С.
Распухание урана, облученного при высоких температурах
(~
600 °С) до выгораний 0,45–0,7 ат.%, приводит к значительному
увеличению объема, достигающему 100 % и более, и даже разру-
128
шению образцов. В разрушенных образцах наблюдали поры диа-
метром в несколько миллиметров и крупные трещины. Такое раз-
рушающее распухание связано, по-видимому, с коалесценцией га-
зовых пор, а также с развитием и расширением трещин за счет вы-
хода в них газов.
Еще один вклад в распухание наряду с пузырьками ГПД дают
трещины, образующиеся как по границам зерен, так и по телу зер-
на. Они появляются при облучении при температуре выше 450 °С и
вызываются напряжениями, возникающими в уране из-за анизо-
тропии термического расширения при неоднократном изменении
температуры в процессе облучения. Охрупчивание урана при облу-
чении облегчает растрескивание. Трещины по границам зерен воз-
никают в высокотемпературной части цикла, а трещины по телу
зерна – в низкотемпературной. Вклад растрескивания в распухание
при определенных условиях может достигать заметной величины,
составляя, например, 1–2 % при выгорании 0,4 ат.%.
При слиянии цепочек пор по границам зерен при температуре
ниже 450 °С, когда происходит значительный радиационный рост,
также возможно образование трещин, имеющих округлую форму.
Они образуются под действием напряжений, обусловленных ради-
ационным ростом. Особенно легко эти трещины развиваются около
450°С, т.е. когда радиационный рост значителен, а прочность гра-
ниц понижена. Распухание вследствие растрескивания имеет мак-
симум в области температур 425–450 °С, однако оно может отсут-
ствовать при очень малых скоростях выгорания и его можно пода-
вить приложением внешних сжимающих напряжений путем,
например, помещения урановых сердечников в жесткую оболочку.
В γ-сплавах урана, облученных при 700–800 °С до выгорания
0,34–0,41 ат.%, трещины не наблюдались, хотя увеличение объема
доходило до 100 %. Это подтверждает влияние внутренних напря-
жений, обусловленных радиационным ростом и анизотропией тер-
мического расширения, на растрескивание
α-U под действием об-
лучения.
При облучении нелегированного урана в температурной области
распухания наблюдаются следующие изменения структуры. Ниже
400 °С происходит интенсивный наклеп и образуется сильно де-
формированная структура в результате пластического течения зе-
рен, претерпевающих радиационный рост. Так как уран способен
129
пластически деформироваться, то при этих температурах растрес-
кивание отсутствует и распухания не происходит.
В интервале температур 400–450 °С границы не способны к ак-
комодации деформации, вследствие чего происходят разрывы на
границах, вызывающие общее увеличение объема. При 500–600 °С
зерна сохраняют свою форму, но возникает пористость по опреде-
ленным кристаллографическим направлениям. Выше 600 °С появ-
ляются поры по границам зерен, причем изменение объема не-
велико.
Эффективным методом снижения распухания уранового сер-
дечника твэла является создание центрального отверстия на всю
его длину (рис. 30.91).
Рис. 30.91. Поведение под облучением различных типов твэлов
с урановым топливом:
1 – сплошной урановый сердечник; 2 – трубчатый урановый сердечник;
3 – сердечник из U
3
Si с осевым отверстием; 4 – пластинчатый твэл из UO
2
;
5 – урановый сердечник с осевым отверстием
В этом случае деформация оболочки твэла начинается лишь по-
сле заполнения центрального отверстия распухающим топливом.
При увеличении диаметра центрального отверстия допустимая
глубина выгорания топлива возрастает.
Испытания твэлов с осевыми отверстиями показали возмож-
ность увеличения допустимой глубины выгорания более чем в
130
10 раз по сравнению со сплошными сердечниками. Частичное со-
противление распуханию оказывает также жесткая оболочка при
условии ее плотного контакта с топливным сердечником.
Распухание сердечников твэлов, как указывалось выше, воз-
можно снизить путем легирования урана малыми добавками Al, Fe
и Si, а также введением в него элементов, стабилизирующих γ-фазу
урана.
Отжиг высокочистого урана, облученного при 275 °С после
прессования в
α-фазе с последующей β-закалкой и отжигом в тече-
ние 1 ч при 625 °С, ниже 550 °С в течение 1 ч приводит к измене-
нию плотности менее 1,1 %. Отжиг при более высоких температу-
рах 550–650 °С резко снижает плотность. При этом возникают пу-
зырьки диаметром ~
0,1 мкм в нерекристаллизованных участках и
более крупные – по границам зерен в рекристаллизованных участ-
ках образца. Повыше-
ние температуры отжи-
га увеличивает размер
пор, которые достигали
0,02–2,5 мкм после от-
жига при 618 °С в тече-
ние 75 ч. Влияние тем-
пературы отжига на
распухание чистого
урана показано на
рис. 30.92.
Рис. 30.92. Влияние темпера-
туры отжига на распухание
чистого урана, облученного
при 275 °С до выгорания
0,24–0,30 ат.%, при длитель-
ности отжига: – 1ч; – 5 ч;
– 15 ч; – 60 ч
Распухание чистого урана при отжиге после облучения в жест-
кой оболочке сильно зависит от предшествующей обработки. Де-
формированный и рекристаллизованный уран распухает больше,
Соседние файлы в папке Курсовой проект 5 кафедра (спецы 4 курс)