ОЯФРиД

6.Процесс деления определяется основными характеристиками делящегося ядра (z, A), и поэтому его особенности должны быть связаны c тем или иным конкретным изотопом,

ане с элементом в целом (хотя в литературе можно встретить и иные суждения).

7.Выделяющаяся в процессе деления энергия существенно превышает энергию, выделяемую в обычных химических реакциях. Например, для U-235 эта величина равна

Еf 0,8·236 = 200 МэВ/дел = 9,5·105 МВт · сут./т U-235.

1.1.2. Деление ядер урана под действием нейтронов

Процесс деления ядер урана под действием нейтронов впервые наблюдал Э.Ферми в 1934 г. при попытках получить и выделить новые трансурановые элементы в ядерной реакции урана с нейтронами. Однако окончательную интерпретацию этого явления удалось получить только после того, как в 1939 г. (январь) О.Хан и Ф.Штрассман доказали, что в продуктах облучения урана нейтронами имеются элементы середины периодической системы, представленные их искусственными радионуклидами. Физический механизм явления в том же месяце предложили Л.Мейтнер и О.Фриш. Если и до 1939 г. интерес к реакциям урана с нейтронами был достаточно велик (уран – самый тяжелый из природных элементов, а нейтроны – наиболее эффективные из средств воздействия на атомные ядра), то после установления факта деления урана под действием нейтронов дополнительные усилия позволили быстро определить, что природный уран при делении под действием нейтронов испускает 2 – 3 нейтрона на акт деления, и с уменьшением энергии нейтрона эффективность взаимодействия его с ураном возрастает (возрастает сечение деления и сечение захвата – в современной терминологии). Первое обстоятельство указывало на принципиальную возможность организации самоподдерживающейся (или даже разветвляющейся) ядерной реакции деления урана. Оказалось, однако, что природные изотопы урана имеют совершенно разные ядерные характеристики. Так, U-238, имея большую массу, чем U-235 (U-234 имеется в очень малых количествах в ряду урана-радия и поэтому не представляет практического интереса), характеризуется меньшим значением величины z2/A (параметр деления) и, следовательно, большим значением энергии активации, чем уран-235. С другой стороны, при взаимодействии ядер урана с нейтронами получаются составные ядра различного типа: U- 236 – четно-четное ядро, U-239 – четно-нечетное ядро; естественно, что энергия связи последнего нейтрона (энергия присоединения нейтрона) для составного ядра U-236 будет выше; заметим, что эта величина будет полностью определять энергию возбуждения ядер урана при использовании нейтронов, обладающих энергией теплового движения (тепловые нейтроны).

Кафедра радиохимии и

Теоретические расчеты и экспериментальные данные позволили для системы уран - тепловые нейтроны найти приведенные в таблице1.1 характеристики.

Из приведенной таблицы следуют выводы:

1. U-238 делится под действием нейтронов, кинетическая энергия которых En>1,0 МэВ. С тепловыми нейтронами может протекать только реакция радиационного захвата: (n, ).

2.U-235 делится под действием как быстрых, так и тепловых нейтронов (с различными сечениями деления). Кроме того, с ураном-235 нейтроны могут взаимодействовать и по реакции (n, ). Это единственный из природных изотопов, делящийся на медленных нейтронах.

3.Перспективными в отношении деления под действием медленных нейтронов могут быть те изотопы, составные ядра которых после присоединения нейтрона становятся четночетными. Таким образом, можно рассчитывать на склонность к делению ядер 90Th, 92U,

94Pu и более тяжелых элементов с четным z и нечетным (исходным) A. Среди искусственных радионуклидов оказалось довольно много делящихся под действием как быстрых, так и тепловых нейтронов, но особый интерес представляют изотопы 233U и 239Pu благодаря тому, что они являются весьма долгоживущими и для их получения можно использовать природное сырье.

Однако для того, чтобы получать заметные количества продуктов приведенных реакций, потребуются интенсивные потоки нейтронов, длительно воздействующих на исходные материалы. Естественной поэтому является мысль о том, что, поскольку при

Кафедра радиохимии и

делении U-235 на один акт деления испускается более двух нейтронов, один из них использовать для поддержания реакции деления, а второй - для реализации одного из двух возможных процессов получения нового ядерного топлива. Этот путь представляется перспективным как с точки зрения большей простоты разделения элементов (U и Pu) или (Th и U), а не изотопов (U-238 и U-235) с целью получения чистого ядерного топлива, так и возможности попутного получения энергии, выделяющейся при делении U-235.

Для ответа на вопрос о возможности технической реализации идеи об управляемой самоподдерживающейся ядерной реакции необходимо более подробно рассмотреть ряд особенностей взаимодействия нейтронов с исходным ядерным сырьем, основываясь на том факте, что для начала любого крупномасштабного производства в распоряжении имеется только U-235, содержащийся в природном уране в весьма ограниченном количестве (0,72%).

1.1.3. Условия осуществления управляемой цепной ядерной реакции деления

Основное условие осуществления управляемой цепной ядерной реакции деления – при делении одного ядра должно высвобождаться не менее одного нейтрона для деления другого ядра. Поэтому вначале надо оценить вредное (с точки зрения поддержания цепной реакции) влияние тех процессов, от которых нельзя избавиться: в первую очередь это процесс радиационного захвата нейтронов (n, ) самим ураном. Нейтроны разделяют (по энергии) на быстрые (En>1кэВ) и медленные (En<1 кэВ). Последние, в свою очередь, делят

на "ультрахолодные" (En< 3 · 10-7 эВ), холодные (En< 0,025 эВ), тепловые (En = 0,025 эВ),

резонансные (En = 0,5 1,0 кэВ).

Если принять, что в одном акте деления испускается (в среднем) нейтронов, и обозначить микроскопические сечения деления и захвата через д и соответственно, то,

очевидно, из нейтронов i -го поколения доля нейтронов, принимающих участие в процессе деления (и поддерживающих цепную реакцию), будет равна i,д = д / ( д + з).

Аналогично доля нейтронов, пошедших на расходование по реакции (n, ), будет равна i,з = = з / ( д + з ). Если теперь долю нейтронов умножить на абсолютное количество нейтронов, испускаемых в акте деления, то мы получим число нейтронов, составляющих поколение "i + 1", на один захваченный по реакции (n,f) нейтрон i-поколения:

Величина является постоянной только при En = const, и значение будет

определяться как величиной , так и соотношением сечений деления и захвата, величины

Кафедра радиохимии и

которых сильно зависят от энергии нейтронов. Другими словами, величина должна зависеть как от ядерных характеристик делящегося нуклида, так и от энергии нейтронов. Ниже (табл.2) приводится сводка данных для природного урана и изотопов U-235, U-233 и Pu-233 и Pu-239. Графы "т.н." (тепловые нейтроны) относятся к нейтронам с энергией 0,025 эВ, графы "б.н." (быстрые нейтроны) соответствуют нейтронам с энергией 1 МэВ.

Таблица 1.2

Ядерные характеристики делящихся материалов

Из приведенной таблицы можно сделать несколько важных выводов:

1.Для всех рассмотренных индивидуальных делящихся материалов принципиально возможно протекание самопроизвольной реакции деления с участием тепловых нейтронов.

2.На природном уране невозможна самопроизвольная реакция деления с участием быстрых нейтронов (выше было показано, что деление ядер U-238 вообще не идет, если En<1,0 МэВ, а присутствие незначительных количеств U-235 не приводит к желаемому

изменению ядерных свойств).

3. С точки зрения наилучшего баланса нейтронов для реактора на тепловых нейтронах наиболее подходит U-233, а для реактора на быстрых- Pu-239, однако надо рассматривать возможности природного урана (или в крайнем случае обогащенного), поскольку ни U-233, ни Pu-239 в природе практически нет.

Сравнительно небольшой запас нейтронов будет расходоваться многими путями: это поглощение в конструкционных материалах, теплоносителе, утечка за пределы реактора, поглощение в замедлителе (ниже будет показано, что реактор без специального замедлителя нейтронов вообще не будет работать).

Рассмотренные выше особенности находят свое количественное выражение в так называемом коэффициенте размножения нейтронов, равном

Кафедра радиохимии и

Если Kp = 1, систему называют критичной: в ней ядерная реакция (если она началась ранее) идет с постоянной скоростью. При Kp>1 систему называют надкритичной реакция идет с возрастающей скоростью; при Kp<1 ядерная реакция затухает. Положим Kp = K · P,

где K – коэффициент размножения для бесконечно протяженной среды, а P – вероятность для 01n избежать утечки за пределы реактора.

Рассмотрим теперь поведение N нейтронов поколения i-1. Эти нейтроны, образовавшиеся в результате деления, являются быстрыми (En>>1 МэВ) и до своего замедления могут вызвать несколько актов деления. Заметим, что поскольку произведениедq, где q – содержание изотопа, для U-238 более чем в 100 раз превышает эту величину для

U-235, то деление на быстрых нейтронах будут практически претерпевать ядра U-238. В результате общее число нейтронов возрастает в раз и составит N· нейтронов (заметим, что– величина, превышающая единицу на несколько сотых, потому что быстрые нейтроны, потеряв энергию до 1 МэВ в неупругих столкновениях, теряют способность вызывать деление U-238, хотя остаются "быстрыми").

Замедлившиеся до энергий 6-200 эВ N· нейтронов попадают в область, насчитывающую свыше 15 пиков резонансного поглощения с сечениями захвата по несколько тысяч барн. Если не принять специальных мер, процесс деления прекратится из-за того, что нейтроны будут поглощены по реакции (n, на ядрах U-238. Именно для предотвращения этого в систему вводят замедлитель – материал с малым сечением захвата, помогающий нейтронам "избежать" резонансного поглощения в уране (или хотя бы ослабить этот эффект до разумных пределов). Если вероятность избежать резонансного захвата обозначить через p, то в системе появится N p нейтронов, замедлившихся до тепловых энергий. Если из них на деление U-235 уйдет доля, равная f, то всего в делении примет участие N pf тепловых нейтронов. В то же время известно, что на каждый захваченный для деления нейтрон испускается нейтронов нового поколения, т.е. всего N pf . Тогда

В полученном выражении, часто называемом "формулой четырех сомножителей", величины , больше, а f, p меньше единицы. Естественно попытаться отыскать такие условия, чтобы и f и p были наибольшими. Величину p можно увеличить (в пределе) вплоть до единицы – это будет означать введение в систему столь большого количества

Кафедра радиохимии и

1.1.4. Воспроизводство ядерного горючего

Ниже дается оценка возможностей реакторов как установок, которые не только потребляют ядерное топливо, но в процессе работы и производят его. Количественной характеристикой здесь служит так называемый коэффициент воспроизводства ядерного топлива - Кв, представляющий число ядер вновь образовавшегося топлива, приходящееся на одно израсходованное ядро исходного делящегося материала. Применительно к системе U-238 - U-235 Кв можно выразить следующим образом:

Числоядеробразовавшегося 239Pu

Числоразделившихсяядер 235U Числоядер 235U,пошедшихна (n,γ)

1.1.4.1. Коэффициент воспроизводства ядерного топлива реактора на тепловых нейтронах и природном уране

Очень огрубленную величину Kв можно получить из приведенных ранее характеристик природного урана и U-235. Предположим, что в системе U-238 - U-235 имеются только тепловые нейтроны (т.е. не учитывается вся предыстория нейтронов деления). Тогда на реакции (n, ) как на U-238, так и на U-235 будет расходоваться (в расчете на один акт деления U-235)

(отметим здесь, что = д + = 1,13 + 1,34 = 2,47). Эти 1,13 01n распределяются между

U-238 и U-235 пропорционально отношению произведений их сечений захвата на процентное содержание (их же) в топливе, т.е. пропорционально их макроскопическим

сечениям захвата – з. Тогда абсолютное число 01n, расходуемых на реакцию U-238 (n, ),

составит

з = 1,13 238 з / ( 238 з + 235 з) = 1,13 · ( 2,75 · 0,9927 )/ ( 2,75 · 0,9927 + 97,4 · ·0,007) = 0.8 · 1,13 0,9 01n (1.13)

Поскольку расчет производился на один разделившийся нуклид (U-235), то баланс нейтронов будет таков: израсходовано 1 + (1,13 - 0,9) = 1,23 01n на поглощение U-235

Кафедра радиохимии и

(деление – 1, захват – 0,23), а получено только 0,9 01n на реакцию U-238 (n, ). Коэффициент

воспроизводства при этом Kв = 0,9 / 1,23 = 0,73.

Несмотря на чрезвычайное упрощение исходной системы, получен результат, позволяющий сделать вывод, который может быть получен путем несравненно более сложных расчетов: "Для реактора на медленных нейтронах и природном уране коэффициент воспроизводства может быть только меньше единицы". Это означает, что при работе такого реактора расходование U-235 будет только частично возмещаться полученным Pu-239. Итогом работы такого реактора явится только незначительное уменьшение общего количества U-238 при практически полном расходовании U-235 даже при условии полного возврата полученного Pu-239 в следующий цикл. Действительно, если Kв<1, то при полном возврате Pu-239 в цикл можно на одно ядро исходного делящегося материала (U-235) получить

можно израсходовать U-238 в 1/(1 - 0,8) = 5 раз больше, нежели было исходного U-235, т.е. 5· 0,72 % = 3,6% от исходного содержания U-238 в системе. После этого остается чистый U- 238 без U-235 и Pu-239, непригодный для ядерной энергетики. Очевидно, нужно попытаться создать такие системы, которые будут характеризоваться наибольшими значениями Kв.

1.1.4.2. Пути повышения воспроизводства ядерного топлива в реакторах на тепловых нейтронах

1. Если удастся несколько сократить долю нейтронов, идущих на реакции радиационного захвата в тепловой области с теплоносителем, замедлителем,

конструкционными материалами, то это освободит 01n для реакций U-238 (n, ), что

увеличит Kв. Этого можно добиться, увеличив долю нейтронов, идущую на деление и захват в резонансной области, где сечения з для U-238 много больше сечений для замедлителя и теплоносителя. Но природный уран для этого непригоден (см.выше), и придется использовать обогащенное U-235 топливо. У такого топлива улучшаются ядерные характеристики, т.к. с ростом содержания U-235 изменяется соотношение макроскопических сечений деления и захвата U-235 и захвата для U-238, т.е. становится возможным улучшение нейтронного баланса.

235, и, как следствие, выше K (1,283 против 1,07). Однако для этого нужно сначала получить U-233 из Th-232. И, наконец, третий путь – улучшение нейтронного баланса за счет использования теплоносителя, замедлителя и конструкционных материалов с наименьшим сечением захвата нейтронов, позволяющих снизить общий "непроизводительный" расход нейтронов на реакции (n, ) и увеличить тем самым долю реакции U-238 (n, ), приводящую к получению Pu-239. Все эти пути в той или иной мере используются в современном реакторостроении. Не рассматривая их подробно, отметим, что только в редких случаях удается получить коэффициент воспроизводства, незначительно превышающий единицу. Радикальное решение этого вопроса следует искать в конструировании реакторов на быстрых нейтронах, хотя в настоящее время преобладают АЭС на тепловых нейтронах.

1.1.4.3. Классификация реакторов

В настоящее время имеется большое число реакторов на медленных нейтронах, которые классифицируются по самым разнообразным признакам. Реакторы можно классифицировать:

1)по назначению: исследовательские, для производства плутония, для производства электроэнергии и тепла, транспортные и т.п.;

2)по характеруразмещения топлива и замедлителя: гомогенные и гетерогенные;

3)по агрегатному состоянию топлива: в виде раствора, в твердом виде, в виде жидкого металлического сплава или расплава солей;

4)по степени обогащения исходного сырья: на природном, слабо обогащенном или сильно обогащенном сырье;

5)по характеру замедлителя: водные, тяжеловодные, графитовые, бериллиевые, органические и т.п.;

6)по спектру используемых нейтронов: реакторы на быстрых, тепловых, промежуточных нейтронах;

7) по виду и состоянию теплоносителя: водные (под давлением, водные кипящие), тяжеловодные, газовые ( He, воздух, CO2), жидкометаллические (Na, Pb);

8)по исполнению: корпусные, канальные, бассейновые;

9)по характеру воспроизводства ядерного топлива: однозонные и двухзонные. Важные характеристики – вид топливного цикла и уровень (величина)

воспроизводства. Если “сжигается“ один делящийся нуклид, а воспроизводится другой,

Кафедра радиохимии и

говорят о реакторе-конверторе (переработчике). Конверторов может быть четыре: 5 9 (делящийся нуклид U-235, воспроизводящийся нуклид Pu-239); 5 3; 9 3; 3 9.

Если топлива получается больше, чем сжигается (Kв>1), реактор называют размножителем. Реактор 9 9 при Kв<1 специального названия не имеет.

Не вдаваясь в детальное рассмотрение всех возможных комбинаций (их достаточно много), отметим, что в результате многочисленных испытаний, технико-экономических оценок и оценок надежности реактора в СССР были приняты к массовому производству реакторы следующих типов:

1. ВВЭР (водо-водяные энергетические реакторы) – реакторы на тепловых нейтронах, где роль замедлителя и теплоносителя играет обычная вода под давлением 100-150 атм (9-16 МПа), топливо – обогащенный уран (2-4%), исполнение – корпусные (иногда реакторы так и называют корпусные). Электрическая мощность реакторов типа ВВЭР дает ряд: 210,

440и 1000 МВт.

2.РБМК (реактор большой мощности, канальный) – реактор на тепловых нейтронах; топливо слабообогащенный уран, замедлитель графит, теплоноситель кипящая вода под давлением, исполнение сборка из большого числа рабочих каналов (каждый под давлением). Главное достоинство реакторов канального типа – возможность получения блоков высокой мощности (не ограничены габаритами корпуса), возможность перезарядки реактора без его остановки ("на ходу") путем замены секций (сборок), которые смонтированы в отдельных каналах. Электрические мощности реактора РБМК (в одном блоке) составляют 1000 и 2000 МВт. Создаются реакторы типа РБМК(П) – аналогичные рассмотренным, но с ядерным перегревом пара (П).

3.Реакторы БН – реакторы на быстрых нейтронах, мощность одного блока 600 МВт. Особенности реакторов этого типа рассмотрены ниже.

С точки зрения воспроизводства ядерного горючего наиболее перспективными являются реакторы, в которых процесс деления идет с участием быстрых нейтронов (см. табл. 2.2). При этом резко улучшается баланс нейтронов за счет отсутствия замедлителя, а если учесть и более благоприятное соотношение д и з для быстрых нейтронов, то

реальным становится получение Kв>1. Однако реактор на быстрых нейтронах должен иметь высокую степень обогащения делящимся материалом (вспомним, что на природном уране реактор на быстрых нейтронах создать невозможно). Таким образом, общее количество делящегося материала в реакторе должно быть достаточно велико, а общие размеры активной зоны уменьшаются, т.к. топливо высокообогащенное (до 90% U-235 и выше). Дополнительным преимуществом реакторов на быстрых нейтронах являются меньшие

Кафедра радиохимии и