Бушуев Методы измерения ядерных материалов 2007

Разделение изотопов урана

Рис. 14.1а. Применение масс-спектрометрии для контроля на разделительном производстве [14.4]

Переработка облученного топлива

Рис. 14.1б. Применение масс-спектрометрии при переработке облученного топлива [14.4]

ICP-масс-спектрометр – масс-спектрометр с источником ионов с индуктивно связанной плазмой.

261

Важное значение имеет применение масс-спектрометрии для метрологического обеспечения гамма-спектрометрического метода. Аттестация вторичных плутониевых и урановых стандартных образцов, служащих для калибровок гамма-спектрометров, является одним из важных направлений использования массспектрометрии.

Ниже даны сведения о применении гамма-спектрометрии на российских предприятиях для неразрушающих анализов ЯМ.

1.Области применения:

•прием–передача;

•физическая инвентаризация;

•измерение отложений;

•измерение отходов.

2.Оборудование:

•российское производство: СС-6, СС-7А, РПГ-06П, РПГ-07П,

РПГ-08П, РПГ-09 Купол, АМА, 585-40, 585-50, Ядро-М;

•зарубежное производство: Scout, InSpector, Micro-Nomad, Inteertechnigue.

3. Нормативная база:

•определения – ГОСТ 14337-78;

•общетехнологические требования – ГОСТ 27451-87;

•методы измерения параметров гамма-спектрометров – ГОСТ

26874-86;

•источники для аттестации – ГОСТ 8315-78.

Втабл. 14.2 представлены данные о применении гаммаспектрометрии на российских предприятиях,

На объектах атомной промышленности в больших масштабах осуществляются операции приема–передачи ЯМ и их хранение. При этом проводятся измерения, подтверждающие достоверность данных об инвентарных количествах ЯМ. Подтверждающие измерения определяют такие атрибутивные признаки как вес, спектр гамма-излучения, поток нейтронного излучения и обогащение материала, совокупность которых очень трудно имитировать.

262

Таблица 14.2

Применение гамма-спектрометрии для неразрушающих анализов ЯМ

В США была проанализирована практика проведения подтверждающих измерений на ядерных установках в Хенфорде, Рокки Флэтс, Лос-Аломос и Саванна-Ривер. С помощью подтверждающих измерений на случайной выборке образцов из наличного инвентарного количества были проверены разные хранимые ЯМ. Наиболее часто использовались методики пассивной регистрации нейтронных совпадений (контроль плутония) и измерения спектра гамма-излучения (уран). Приблизительно 5% результатов оказались забракованы из-за плохой статистики счета, неподходящей геометрии образцов, отсутствия соответствующих стандартов. Другие 5% были оценены как недостоверные из-за расхождения с данными, полученными ранее на аналогичных учетных единицах.

Повышенная погрешность определения массы оксида плутония объяснялась различиями в плотности оксида, влажности или изотопном составе между партиями. Например, счет нейтронных совпадений от 1 кг оксида плутония может изменяться на 1% при изменении плотности на 5%.

263

14.3. Учет и контроль при хранении диоксида плутония, выделенного из отработавших ТВС, на заводе РТ-1 производственного объединения «Маяк»

Одним из конечных продуктов переработки ОЯТ на производственном объединении «Маяк» является диоксид плутония с высоким выгоранием, который в дальнейшем предполагается использовать для изготовления смешанного уран-плутониевого реакторного топлива. На переработку поступают отработавшие ТВС реакторов ВВЭР-440 и БН-600, транспортных и исследовательских реакторов. Всего наработано и остается на хранении более 30 тонн диоксида плутония.

Наработку плутония на реакторе определяют расчетным путем, основываясь на данных о тепловой мощности реактора, времени работы на этой мощности и ряде коэффициентов, которые учитывают особенности реактора. Погрешность данных о содержании плутония в отработавших ТВС, поступающих на переработку, оценивается величиной до 5%.

Ежемесячный баланс плутония на перерабатывающем облученное топливо радиохимическом заводе основан на точном фиксировании объемов всех растворов, содержащих плутоний, и концентрации плутония в них во всех без исключения технологических аппаратах на определенный момент времени. При этом отложения плутония на оборудовании не учитываются. Они определяются при проведении дезактивации оборудования перед капитальным ремонтом один раз в три–четыре года.

Организация длительного хранения указанного продукта на предприятии потребовала сооружения безопасного, надежного и защищенного от несанкционированного проникновения специализированного хранилища (рис. 14.2). Здания хранилища расположены в защищенной части территории завода РТ-1. В помещениях на нулевой отметке смонтированы траншеи высотой 1 м из бетона, облицованного металлом. Дренажная система делает невозможным заполнение траншей водой. Сверху траншеи закрывают съемными крышками, которые одновременно обеспечивают биологическую защиту персонала от воздействия радиоактивного излучения. Тепло, выделяющееся в результате радиоактивного распада плутония, снимается путем продува траншей воздухом. Воздух предвари-

264

тельно фильтруется, а перед выбросом в атмосферу проходит трехступенчатую очистку.

Диоксид плутония массой не более 3000 г по плутонию загружают в стакан, который закрывается фторопластовой крышкой и помещается в контейнер (рис. 14.3). Массу и изотопный состав плутония в каждом контейнере определяют с помощью взвешивания и масс-спектрометрического анализа. На контейнер наносится маркировка и прикрепляется металлический ярлык.

Для проведения работ на складе назначается хранитель ЯМ, на которого возлагается ответственность за учет и контроль ЯМ и за обеспечение ядерной и радиационной безопасности. Транспортирование ЯМ осуществляется под войсковой охраной и только по установленным маршрутам.

Диоксид плутония, получаемый из отработавшего реакторного топлива, испускает интенсивное гамма- и нейтронное излучения. По этой причине проведение инвентаризации ЯМ в хранилище завода РТ-1, предусматривающей проверку каждого контейнера, установление массы загруженного в нем продукта и его идентификацию, требует минимизации времени измерения и использования оборудования неразрушающего контроля.

265

14.4. Физическая инвентаризация в хранилище ЯМ Сибирского химического комбината (СХК)

Теперь рассмотрим пример использования неразрушающих методов анализа при проведении физической инвентаризации в хра-

нилище ЯМ Сибирского химического комбината (СХК) [14.5].

На СХК создано временное хранилище диоксида плутония, произведенного из низко-выгоревшего топлива. Ядерный материал хранится там в виде учетных единиц, и в дальнейшем будут описаны процедуры физической инвентаризации применительно к учетным единицам.

Данное хранилище имеет несколько рубежей воинской охраны. На входе в хранилище установлен портальный пешеходный монитор для обнаружения переноса ЯМ. Само хранилище разбито на несколько отдельных отсеков, имеющих индивидуальную охранную сигнализацию разных типов, там же установлены камеры непрерывного видеоконтроля.

Вхранилище есть несколько отсеков и помещений для проведения подтверждающих измерений и процедур приема–передачи продукции. Хранящиеся контейнеры размещены группами по 12 – 16 контейнеров. Контейнеры устанавливают в дистационирующие переносные ячейки (корзины), в ячейках они жестко фиксируются, а сами ячейки устанавливаются в два яруса.

Вхранилище PuO2 поступает упакованными в контейнеры, количество плутония в которых определяется путем измерения лигатурного веса на точных весах и по данным анализа проб, отобранных на радиохимическом заводе. Никаких операций по расфасовке

ипереупаковке в хранилище не производится. Таким образом, хранилище можно рассматривать как зону баланса материала (ЗБМ), содержащую только дискретные учетные единицы, которые подлежат проверке по их количеству и соответствию внешних атрибутивных признаков учетным значениям.

Для данного хранилища была разработана комплексная система

учета и контроля PuO2. Основным элементом комплексной системы являются процедуры подготовки и проведения физических инвентаризаций. Под физической инвентаризацией понимают определение фактического количества учетных единиц, имеющихся в наличии в ЗБМ в данный момент времени и проведение измерений физических характеристик ЯМ.

Физическая инвентаризация с последующим подведением материального баланса позволяет выявить:

• недопоставки или избыточное количество ЯМ при поставке;

266

•попытки несанкционированного использования ядерных материалов на предприятии;

•фальсификацию учетных данных;

•хищения ядерных материалов.

Диоксид плутония, в соответствии с ОПУК-2005, относится к ЯМ первой категории, поэтому физическая инвентаризация в хранилище должна проводиться ежемесячно.

Подготовка к проведению физической инвентаризации состоит из двух этапов: первый – подготовка распорядительной и организационной документации; второй – подготовка контейнеров с ЯМ, учетной документации и измерительного оборудования. Разрабатывается план проведения инвентаризации с указанием сроков проведения мероприятий.

В соответствии с планом определенные лица из состава инвентаризационной комиссии в присутствии ответственных хранителей проводят считывание информации со штрих-кодов и сверку соответствия номеров и целостности устройств индикации вмешательства учетным данным. Далее контейнеры, отобранные для проведения подтверждающих измерений неразрушающими методами анализа, перемещаются в ключевую точку измерений.

Контейнеры с плутонием являются источником мощного гамма- и нейтронного излучения, время пребывания персонала в отсеках хранилища в соответствии с нормами радиационной безопасности строго регламентировано. Поэтому определению объема и конкретного состава случайной выборки уделяется особое внимание.

Применяются три варианта планирования случайной выборки:

•выборка по отдельным атрибутивным признакам (вес брутто контейнера, изотопный состав плутония, масса плутония), то есть фактически планируется три выборки по каждому признаку из всей популяции контейнеров;

•выборка по номеру контейнера и номеру партии;

•выборка, рассчитанная статистическим методом.

Для проведения подтверждающих измерений в хранилище установлено следующее оборудование:

•счетчик нейтронных совпадений JCC-41 со сдвиговым регист-

ром JSR-12 фирмы CANBERRA;

•гамма-спектрометр высокого разрешения InSpector с германиевым детектором фирмы CANBERRA;

•электронные весы с диапазоном измерений 0,005–15 кг фирмы

Mettler-Toledo.

Основное назначение счетчика нейтронных совпадений при проведении инвентаризации – подтверждение заявленного количе-

267

ства плутония в контейнерах. Гамма-спектрометр используется для определения изотопного состава плутония. Данные об изотопном составе нужны для определения количества плутония по результатам измерений со счетчиком нейтронных совпадений. Весы являются средством подтверждения веса брутто контейнера с PuO2.

Имеющийся измерительный комплекс является необходимым и достаточным набором измерительных средств, обеспечивающим подтверждение заявленного количества и качества PuO2.

Для проведения калибровок счетчика нейтронных совпадений были специально приготовлены пять стандартных контейнеров с различной массой диоксида плутония. Изотопный состав плутония, находящегося в этих контейнерах, был измерен на массспектрометре. В ходе калибровочных опытов были рассчитаны калибровочные кривые для определения количества плутония в контейнерах.

Перед проведением испытаний гамма-спектрометра из пяти контейнеров, предназначенных для калибровки счетчика нейтронных совпадений, были отобраны пробы и с помощью массспектрометра проведен анализ изотопного состава плутония. Полученные результаты в дальнейшем служили для сравнения с изотопным составом, получаемым с помощью неразрушающих гамма- спектрометри-ческих анализов плутония.

Была оптимизирована геометрия гамма-спектрометрических измерений. Расстояние источник – детектор было выбрано так, чтобы «мертвое время» спектрометра не превышало 30–40%. При этом обеспечивается приемлемое энергетическое разрешение. Толщина кадмиевых фильтров выбиралась такой, чтобы интенсивность пика 241Am с энергией 59,54 кэВ была близка к средней интенсивности группы пиков в области 100 кэВ.

Гамма-спектрометр InSpector при времени однократного измерения порядка 10 минут обеспечил измерение изотопного состава плутония в контейнерах с относительной погрешностью определения 240Puэфф не более 3%. Относительная погрешность измерения количества плутония в контейнерах по примененной методике не превысила 5% при доверительной вероятности 0,95, что является вполне приемлемым для подтверждающих измерений при физической инвентаризации.

Аномалии, обнаруженные в результате инвентаризации, оформляются соответствующим актом и направляются на рассмотрение в центральную комиссию предприятия. Перечень возможных аномалий и мероприятий по их устранению приведен в табл. 14.3.

268

Таблица 14.3

Возможные аномалии в учете и контроле ЯМ и мероприятия по их устранению

Примечание: измерения типа А – проверка внешних атрибутивных признаков контейнера; измерения типа Б – измерения веса брутто контейнера, изотопного состава ЯМ, массы ЯМ.

269

Перечислим причины, ведущие к возникновению аномальной ситуации:

•ядерная авария;

•радиационная авария;

•техногенная авария;

•диверсия;

•нарушение целостности упаковки при обращении с ЯМ в организации;

•нарушение целостности упаковки при погрузке (выгрузке) ЯМ на транспортное средство;

•хищение ЯМ;

•попытка хищения ЯМ;

•подмена ЯМ неядерным материалом или другим ЯМ с целью хищения ЯМ;

•подмена ЯМ неядерным материалом или другим ЯМ с целью нарушения техпроцесса;

•несанкционированное использование ЯМ в технологическом процессе;

•нарушение правил ведения учета ЯМ;

•нарушение требований по безопасности при погрузке/выгрузке

ЯМ;

•нарушение требований по контролю ЯМ;

•нарушение требований по сохранности ЯМ;

•прочие причины.

В качестве примера можно привести случай, когда при получении УЭХК в августе 2006 г. ядерных материалов из СХК были выявлены аномалии по массе ядерных материалов в трех контейнерах

[14.6].

Подводя итог рассмотрению этой главы можно заключить, что на российских предприятиях измерения ЯМ в первую очередь преследовали цели управления технологическими процессами. Неразрушающие анализы (кроме взвешивания) играли второстепенную роль.

Если в США и Европе неразрушающие анализы активно проводятся с начала 1980-х гг. (например, для учета плутония на заводе в Саванна Ривер), то в России – с 1990-х, то есть с отставанием более

270