Бушуев Методы измерения ядерных материалов 2007

ратной. Распределение эффективности по поперечным осям напоминало гауссово с полушириной около 70 см.

Требовалось с учетом вышеперечисленных факторов выровнять распределение эффективности. 3Не-счетчики были установлены параллельно твэлам. С помощью расчетов по методу Монте-Карло, варьируя позиции счетчиков, было выбрано их оптимальное расположение. В результате было обеспечено одинаковое значение эффективности (около 6%) при измерениях нейтронного излучения всех 32 твэлов.

Важная проблема, затрудняющая применение охлаждаемых Geдетекторов в необслуживаемых измерительных системах – поддержание заданной рабочей температуры (77 К) в течение длительного периода работы системы (несколько лет). Обычный способ охлаждения жидким азотом здесь неприменим.

Миниатюрные электромеханические криохолодильники являются наиболее подходящими для указанных условий. Пример: общий вес LEGe-детектора с электрохолодильником равен 6,8 кг, мощность, потребляемая для охлаждения детектора, 40 Вт, работоспособность 5–10 лет.

Втабл. 13.1 приведены результаты определения изотопного состава плутониевого образца, полученные при обработке с помощью программы MGA-спектров, измеренных на охлаждаемом азотом (LEPS)-детекторе и детекторе с электрохолодильником (LEGe).

Внастоящее время германиевые детекторы с механическими электрохолодильниками находят все более широкое применение. Например, портативный гамма-спектрометр Trans-SPEC с коаксиальным Ge-детектором, оснащенный высоконадежным охлаждением на основе цикла Стрилинга. Благодаря совершенной конструкции корпуса и шумоподавляющему фильтру, встроенному в цифровой блок спектрометра, достигается достаточно высокое разрешение: при использовании кристалла с эффективностью 15% разрешение составляет менее 1,45 кэВ для излучения с энергией 122 кэВ и менее 2,15 кэВ для 1332 кэВ. Вес спектрометра 10,5 кг, встроенные батареи обеспечивают автономное питание в течение более трех часов без подзарядки. Область применения таких спектрометров – измерение отложений ЯМ в оборудовании, учет и контроль ЯМ (с программой FRAM), паспортизация отходов и др.

251

Таблица 13.1

Результаты определения изотопного состава плутониевого образца с помощью двух разных детекторов

В заключение перечислим наиболее часто применяемые в настоящее время методы измерения ядерных материалов (табл.13.2).

Таблица 13.2

Основные методы анализа ЯМ, используемые

252

13.6. Основные итоги рассмотрения материала тринадцатой главы

1.Различие форм ЯМ, находящихся на предприятии, и условий проведения контрольных измерений требует применения разнообразных методов и техники их контроля. Сочетание отдельных методов и аппаратуры позволяет одновременно контролировать все характеристики ЯМ.

2.Каждый метод измерения ЯМ имеет границы применения, обусловленные его чувствительностью, стоимостью и трудоемкостью анализа, погрешностью результатов анализа.

3.Комплексы существующих методик измерений дают возможность контролировать ЯМ на всех этапах технологических процессов и обеспечивать ядерную и радиационную безопасность работ.

4.Приборы, применяемые для комплексного измерения ЯМ, группируют и размещают в «станциях». На станциях с помощью набора взаимодополняющих методов получают всю информацию,

253

характеризующую количество и состав ЯМ в образцах. Другая цель – сосредоточить приборы в малом объеме, обеспечив им надлежащие рабочие условия.

13.7. Контрольные вопросы по материалу тринадцатой главы

1.Назовите какие-либо взаимодополняющие и взаимозаменяющие методы измерений ЯМ, кроме вышеперечисленных.

2.Сравните два метода определения изотопного состава плутония: масс-спектрометрию и гамма-спектрометрию. Какова масса материала в образцах, используемых для анализа? Какой изотоп плутония не поддается гамма-спектрометрическому анализу, а какой трудно определить с помощью масс-спектрометрии?

3.Сравните методы определения эффективной массы 240Puкалориметрию и счет нейтронных совпадений. Каковы требуемые массы материала в образцах? Какова достижимая точность результатов анализа в обоих случаях?

4.Сравните методы определения концентрации урана в растворах ККД и РФА. Почему один из них предпочтительнее для анализа растворов с высокой концентрацией, а другой – с низкой?

5.Перечислите существующие методы определения урана в образцах ЯМ. Укажите области применения каждого из них.

6.Почему на производстве МОХ-топлива нельзя использовать жидкий азот для охлаждения Ge-детекторов?

13.8.Список литературы к материалу тринадцатой главы

13.1.P.M. Grossman, A.S. Chesterman. NDA Systems used at the thorp feed pond. – ESARDA, 17th Annual Symposium on Safeguards, Aachen, Germany, 9–11 May 1995, p. 239.

13.2.O. Cromboom, H. Eberle et al. Qualification of Plutonium Assay Techniques. – ESARDA, 17th Annual Symposium on Safeguards, Aachen, Germany, 9–11 May 1995, p. 271.

13.3.Бэкерс Дж., Боелла М. и др. Контроль отложений ядерного материала на заводах, производствах МОХ-топлива в Европе: Трехсторонний семинар. Обнинск, Россия, 2002.

254

Глава 14 НЕКОТОРЫЕ ОСОБЕННОСТИ РОССИЙСКОЙ СИСТЕМЫ

УЧЕТА И КОНТРОЛЯ ЯМ

В этом разделе мы рассмотрим задачи российской СГУК, применяемые методы и оборудование, познакомимся с примером проведения физической инвентаризации в хранилище ЯМ.

14.1. Основные типы производств ядерного топливного цикла

При рассмотрении задач системы учета и контроля ЯМ разделяют производство на основное и вспомогательное [14.1]. Основное производство осуществляет переработку сырья в товарный продукт. Вспомогательное производство осуществляет сбор и переработку отходов основного производства с целью извлечения из них ЯМ, которые передаются в начальную фазу основного производства.

Вторая задача вспомогательного производства – сбор и кондиционирование радиоактивных отходов (РАО) перед их захоронением в собственных хранилищах или региональных хранилищах предприятия «Радон». Вспомогательное производство уменьшает долю ЯМ в безвозвратных потерях (РАО и сбросах всех видов) до 0,1–0,5 % от поступающего исходного количества.

На опытных и научно-исследовательских установках, где не производится регенерации оборотов , потери могут достигать 5–10 % и более. Там отходы, содержащие ЯМ, складируются в ожидании создания технологии для их переработки. Примерами такого рода являются химико-технологические отделения НИИАР, ГНЦ РФ–ФЭИ, Курчатовского института.

К основным типам производств ядерного топливного цикла относятся [14.1]:

• производство оксидов естественного урана (сырье – концентрат урановой руды, продукция – оксид естественного урана);

Оборотом ЯМ называется возвращение части отходов производства в технологический процесс для повторной переработки.

255

• производство гексафторида естественного урана (сублиматные заводы СХК* и АЭХК, сырье – оксид естественного урана, продукция – гексафторид естественного урана);

• производство гексафторида обогащенного урана (заводы по разделению изотопов (ЗРИ) – ЗРИ СХК, АЭХК, УЭХК, ЭХЗ; сырье – гексафторид естественного урана, продукция – гексафторид обогащенного урана);

•производство ядерного топлива для реакторов (НЗХК, МСЗ; сырье – гексафторид, оксиды обогащенного урана, продукция – твэлы и ТВС ядерных реакторов);

•радиохимическое производство (РХЗ СХК, ПО «Маяк», ГХК; сырье – облученные твэлы и ТВС, продукция – оксиды плутония, оксиды и нитраты регенерированного урана);

•ядерные энергетические установки (АЭС, судовые, исследовательские реакторы; сырье – ядерное топливо, продукция – тепловая

иэлектрическая энергия, нейтроны, полезные изотопы).

Сублиматные заводы [14.2]. Основной процесс – фторирование оксида урана в специальных реакторах-фтораторах и конденсирование гексофторида урана (ГФУ) до твердого состояния в специальные емкости путем их охлаждения снаружи хладагентомрассолом. Вспомогательные процессы: сбор и переработка оборотов в виде промышленных растворов, трапных вод и твердых хлопчатобумажных отходов в оксид естественного урана.

Разделительные производства [14.1]. На основном производ-

стве осуществляется сублимация естественного или обедненного ГФУ из твердого состояния в газообразное, разделение изотопов урана на центрифужных установках и их конденсация до твердого состояния в специальные емкости, в которых обогащенный уран (продукция) отправляется потребителям, а обедненной уран – на площадки хранения завода. Главной особенностью основного про-

* СХК – Сибирский химический комбинат; АЭХК – Ангарский электрохимический комбинат;

УЭХК – Уральский электрохимический комбинат (г. Новоуральск); ЭХЗ – Электрохимический завод (г. Зеленогорск); НЗХК – Новосибирский завод химических концентратов; МСЗ – Машиностроительный завод (г. Электросталь); ГХК – Горно-химический комбинат (г. Железногорск).

256

изводства на ЗРИ является непрерывность процесса, длительный контакт оборудования с ГФУ, использование насосов компрессоров, при эксплуатации которых применяют смазки и масло, которые необходимо в дальнейшем переработать для выделения из них урана.

В настоящее время заводы разделения изотопов производят ГФУ только низкообогащенного урана (НОУ). Это обусловлено вовлечением в ядерный топливный цикл большого количества высокообогащенного урана (ВОУ), высвобожденного в процессе утилизации оружейного урана. Поэтому практически все участки ЗРИ перерабатывают НОУ, т.е. ЯМ четвертой категории, что позволяет проводить инвентаризацию ЯМ раз в год.

Производство ядерного топлива [14.1]. Исходными продукта-

ми заводов, производящих ядерное топливо (твэльных заводов), являются гексафторид низкообогащенного урана, поставляемый ЗРИ, а также окись-закись урана и нитрат уранила, полученные в результате регенерации отработавшего ядерного топлива с завода РТ-1 ПО «Маяк». Кроме того, заводы получают с Ульбинского машиностроительного завода (Казахстан) таблетки из низкообогащенного UO2, которые служат для снаряжения твэлов ВВЭР-1000 и РБМК. В последние годы на МСЗ поступает диоксид ВОУ, полученный в ПО «Луч» (г. Подольск) в результате регенерации слабооблученного или свежего ядерного топлива исследовательских реакторов и критических стендов.

Продукцией являются твэлы и ТВС, поставляемые организациям, эксплуатирующим ядерные реакторы.

Радиохимическое производство [14.1]. Переработка облучен-

ного топлива в России осуществляется на трех предприятиях: радиохимических заводах (РХЗ) СХК, ГХК и заводе РТ-1 ПО «Маяк». РХЗ СХК и ГХК перерабатывают одинаковые продукты (облученные урановые блоки промышленных реакторов) по одинаковой технологии. Завод РТ-1 ПО «Маяк» существенно отличается от них как по номенклатуре перерабатываемых продуктов, так и по применяемым технологиям.

257

Существенно отличается начало процессов переработки. На РХЗ облученные блоки промышленных реакторов загружают прямо из транспортного контейнера в аппарат-растворитель, где их растворяют вместе с оболочками. Облученные ТВС, поступающие на РТ-1 в чехлах транспортных контейнеров, сначала помещают в бас- сейн-хранилище, а затем через некоторое (иногда длительное) время направляют на переработку, которая начинается с отрезки хвостовиков и измельчения ТВС. При этом в систему газоочистки попадают частицы облученного ядерного топлива (ОЯТ), которые накапливаются в фильтрах, дефлегматорах, сборниках конденсата. Эти аппараты не полностью очищаются перед инвентаризацией, и содержание в них ЯМ определяют с помощью неразрушающих измерений и данных, полученных в результате предыдущих зачисток оборудования. Раствор ОЯТ, поступающий из аппарата-раство- рителя, содержит нерастворенные фрагменты оболочек твэлов и деталей ТВС вместе с частицами топлива (нерастворенные осадки). Эти остатки направляют по трубопроводу в специальное хранилище РАО.

Кроме того, на РТ-1, в отличие от РХЗ СХК и ГХК, которые имеют дело только с одним видом ОЯТ, перерабатывают различные виды ОЯТ, состав которых широко различается по содержанию ЯМ. Отличие между РТ-1 и РХЗ состоит также в технологии подготовки и захоронения жидких РАО (ЖРО). На РТ-1 высоко- и среднеактивные ЖРО остекловываются, стеклоблоки загружают в контейнеры и помещают в хранилище. А на РХЗ СХК и ГХК после специальной подготовки ЖРО закачивают через скважины в подземные горизонты. ЖРО содержат не более 500 мг/л урана и 0,3 мг/л плутония. Основные проблемы на РХЗ в части учета и контроля ЯМ в оборотах, отложениях и отходах связаны с определением масс урана, урана-235, плутония и нептуния в ЖРО перед отправкой на захоронение или остекловывание. Особую проблему представляет определение масс ЯМ в продуктах, оставшихся в оборудовании установок, не отмытых перед физической инвентаризацией. Без решения этих задач невозможно выполнить установленные правилами критерии баланса ЯМ.

258

14.2. Методы и приборы, используемые для учетных и подтверждающих измерений ЯМ

Ранее сообщалось, что измерения ЯМ подразделяют на учетные и подтверждающие.

Результаты учетных измерений непосредственно использу-

ются для подведения баланса ЯМ. Для основного потока ЯМ применяют операции взвешивания, измерения объема, разрушающие методы анализа [14.2]. Для отходов ЯМ дополнительно применяются неразрушающие методы.

Подтверждающие измерения проводят с помощью неразру-

шающих методов анализа. Результаты используются для оценки сохранности результатов учетных измерений .

Проводимые на российских предприятиях разрушающие анализы базируются, как правило, на масс-спектрометрическом методе определения изотопного состава и химических методах (гравихимическом и титрометрическом) определения содержания элементов

[14.3].

Масс-спектрометрию активно используют на различных стадиях ядерного топливного цикла. Так, в сублиматном и разделительном производствах используют газофазные масс-спектрометры, в основном МИ-1201 различных модификаций. Главный их недостаток – невозможность применения для широкого диапазона изменения концентрации урана из-за большого эффекта памяти (накопление на стенках приборов ЯМ от предыдущих анализов). Поскольку эти приборы работают только с материалом в газовой фазе, их нельзя использовать для анализа плутония.

Более универсальными являются приборы для анализов в конденсированной фазе. Масс-спектрометры МИ-1201 АГ, работающие в нужном режиме вместе с малым количеством приборов F1NNIGAN, составляют приборный парк российских предприятий, используемый для контроля процесса фабрикации оксидного и других видов ядерного топлива.

Согласно подходу американских специалистов, «если неразрушающее измерение осуществляется тщательно и точно, его можно рассматривать как количественный анализ материала».

259

Особенность твердофазных масс-спектрометров – весьма малая масса образца, необходимая для анализов, и малый эффект памяти при измерениях урана и плутония, что делает их универсальными и позволяет применять для измерений в широком диапазоне концентраций изотопов.

В табл. 14.1 приведены величины погрешностей при контрольных измерениях урана с помощью разрушающих методов. На рис. 14.1а и 14.1б представлены схемы применения масс-спектрометрии на российских предприятиях ядерного топливного цикла.

Надежность и достоверность количественных измерений ЯМ зависит от точности применяемых разрушающих и неразрушающих методов, которая определяется параметрами измерительной аппаратуры и точностью характеристик используемых стандартных образцов. Даже при наличии высококачественной аппаратуры, но без соответствующих стандартных образцов достижение высокой точности результатов измерений практически невозможно. Как уже отмечалось, особое значение стандартные образцы имеют для обеспечения неразрушающих методов анализа ЯМ, а также для привязки результатов анализа к государственным и международным системам единиц измерений. К сожалению, имеющихся сейчас в России стандартных образцов для СГУК недостаточно, особенно это касается обеспечения неразрушающих анализов.

Таблица 14.1

Значения погрешности при контрольных измерениях урана на российских предприятиях (для 95% доверительного интервала)

260