Бушуев Радиоактивныы реакторныы графит 2015
.pdfМИНИСТЕРСТВО ОБРАЗОВАНИЯ И НАУКИ РОССИЙСКОЙ ФЕДЕРАЦИИ
Национальный исследовательский ядерный университет «МИФИ»
А.В. Бушуев, А.Ф. Кожин, Е.В. Петрова, В.Н. Зубарев, Т.Б. Алеева, Н.А. Гирке
Радиоактивный реакторный графит
Монография
Москва
УДК 621.039.532.2+621.039.51 ББК 31.46 Р 15
Радиоактивный реакторный графит: Монография / А.В. Бушуев,
А.Ф. Кожин, Е.В. Петрова, В.Н. Зубарев, Т.Б. Алеева, Н.А. Гирке. – М.:
НИЯУ МИФИ, 2015. – 148 с.
Графит − один из важнейших реакторных материалов. Его используют в качестве замедлителя и отражателя нейтронов, вводят в состав топливных элементов. Отработавший графит составляет значительную часть твердых радиоактивных отходов атомной промышленности.
Монография основана на многочисленных экспериментальных исследованиях, проведенных сотрудниками НИЯУ МИФИ с графитом ядер-
ных реакторов. Цель исследований − определение содержания радионуклидов, составляющих загрязнение отработавшего графита, в их число входили 3H, 14C, 60Co, продукты деления и актиноиды. Изучены закономерности образования радионуклидов в реакторном графите и особенности их поведения. Полученные данные могут служить основой для планирования мероприятий по утилизации графита при выводе из эксплуатации уран-графитовых реакторов.
Предназначено для научных сотрудников, аспирантов, магистрантов, специализирующихся в области разработки, эксплуатации и вывода из эксплуатации водо-графитовых и газографитовых ядерных реакторов и обращения с графитовыми РАО.
Рецензенты: Е.А. Крамер-Агеев, д-р физ.-мат. наук, проф. НИЯУ МИФИ; А.И. Ионов, вед. научный сотрудник ОАО «НИКИЭТ»; А.В. Слободчиков, нач. лаборатории ОАО «НИКИЭТ»; И.А. Стенбок, канд., техн. наук, гл. научный сотрудник ОАО «НИКИЭТ»; М.П. Цевелев, канд. техн. наук, нач. лаборатории ЦЗЛ ФГУП «ПО Маяк»; С.Л. Левунин, канд. техн. наук, нач. лаборатории ЦЗЛ ФГУП «ПО Маяк»
ISBN 978-5-7262-2208-0 |
© Национальный исследовательский |
|
ядерный университет «МИФИ», 2015 |
Редактор И.Н. Маркина
Оригинал-макет подготовлен С.В. Тялиной
Подписано в печать 10.12.2015. Формат 60×84 1/16.
Уч.-изд.л. 9.25. Печ.л. 9,25. Тираж 100 экз. Изд. № 009-3. Заказ № 203.
Национальный исследовательский ядерный университет «МИФИ». Типография НИЯУ МИФИ.
115409, Москва, Каширское ш., 31.
2
Оглавление |
|
Предисловие.................................................................................................... |
6 |
Введение. Применение графита в ядерных реакторах............................ |
7 |
В.1. Промышленные уран-графитовые реакторы .............................. |
8 |
В.2. Уран-графитовые реакторы АЭС............................................... |
10 |
В.3. Газографитовые реакторы за рубежом...................................... |
13 |
В.4. Графит исследовательских реакторов ....................................... |
14 |
Глава 1. Свойства реакторного графита.................................................. |
15 |
1.1. Производство графита................................................................... |
15 |
1.2. Микроструктура графита .............................................................. |
16 |
1.3. Примеси в реакторном графите.................................................... |
19 |
1.3.1. Методы очистки графита от примесей.............................. |
19 |
1.3.2. Содержание примесей в реакторном графите................... |
20 |
1.4. Изменение свойств графита в процессе эксплуатации............... |
26 |
Глава 2. Радионуклиды в реакторном графите...................................... |
32 |
2.1. Активационные радионуклиды..................................................... |
32 |
2.1.1. Радиоактивный углерод...................................................... |
34 |
2.1.2. Накопление трития в графите............................................. |
35 |
2.2. Продукты деления и актиноиды................................................... |
37 |
Глава 3. Методы исследования радиоактивной |
|
загрязненности графита............................................................. |
40 |
3.1. Метод зондирования графитовой кладки реактора..................... |
41 |
3.2. Отбор проб графита из кладок реакторов.................................... |
42 |
3.3. Измерение активности радионуклидов........................................ |
44 |
3.3.1. Гамма-спектрометрия.......................................................... |
45 |
3.3.2. Жидко-сцинтилляционная бета-спектрометрия............... |
47 |
3.3.2.1. Измерение β-активных нуклидов......................... |
51 |
3.3.2.2. Методика определения удельной |
|
активности 14С и 3H в пробах |
|
реакторного графита............................................. |
52 |
3.3.2.3. Определение удельной активности трития |
|
в пробах реакторного графита............................. |
55 |
3.4. Альфа-спектрометрия.................................................................... |
53 |
3.5. Определение содержания урана в графите |
|
методом нейтронно-активационного анализа............................. |
57 |
Глава 4. Результаты исследований радиационной загрязненности |
|
отработавшего графита.............................................................. |
59 |
4.1. Исследования радиационного загрязнения графитовых |
|
кладок ПУГР СХК......................................................................... |
59 |
3
4.1.1. Активационные радионуклиды в графитовых |
|
кладках ПУГР..................................................................... |
60 |
4.1.1.1. Радиоактивный углерод и тритий........................ |
62 |
4.1.1.2. Кобальт-60.............................................................. |
65 |
4.1.1.3. Хлор-36 и никель-63.............................................. |
68 |
4.1.1.4. Сравнение загрязненности активационными |
|
радионуклидами реакторного графита ПУГР |
|
с зарубежными реакторами.................................. |
69 |
4.1.2. Актиноиды и продукты деления в графитовых |
|
кладках ПУГР СХК............................................................ |
70 |
4.1.2.1. Распределение актиноидов и продуктов |
|
деления по графиту ПУГР.................................... |
70 |
4.1.2.2. Корреляции между радионуклидами................... |
73 |
4.1.2.3. Оценка запасов актиноидов и продуктов |
|
деления в кладках ПУГР ...................................... |
76 |
4.1.3. Радиоактивное загрязнение втулок ПУГР......................... |
80 |
4.2. Радиационное загрязнение графита ПУГР ПО «Маяк».............. |
84 |
4.3. Радиационное загрязнение графита |
|
в реакторе АМ (1-я АЭС).............................................................. |
86 |
4.4. Активационные нуклиды в графите тепловой колонны |
|
ИРТ МИФИ.................................................................................... |
89 |
Глава 5. Обращение с радиоактивным графитом |
|
при выводе реакторов из эксплуатации.................................. |
96 |
5.1. Вывод реакторов из эксплуатации ............................................... |
96 |
5.1.1. Концепция Госкорпорации «Росатом» вывода |
|
из эксплуатации ядерных установок................................. |
96 |
5.1.2. Вывод из эксплуатации промышленных УГР................... |
99 |
5.1.3. Проблемы вывода из эксплуатации реакторов РБМК.... |
101 |
5.1.4. Вывод из эксплуатации зарубежных газоохлаждаемых |
|
уран-графитовых реакторов (GCR)................................. |
103 |
5.2. Особенности поведения 14C и 3H при обращении |
|
с графитом.................................................................................... |
105 |
5.2.1. Влияние длительного хранения |
|
на содержание 14C и 3H..................................................... |
106 |
5.2.2. Изменение содержания 14C и 3H |
|
при дроблении графита .................................................... |
107 |
5.2.3. Изменение содержания 14C и 3H |
|
при нагреве графита.......................................................... |
108 |
5.3. Технологии утилизации графита................................................ |
111 |
5.4. Отработавшие графитовые втулки ПУГР |
|
и возможности их утилизации.................................................... |
116 |
4
Глава 6. Обращение с отработавшим реакторным графитом |
|
в Германии.................................................................................. |
120 |
6.1. Стратегия вывода из эксплуатации |
|
ядерных объектов Германии....................................................... |
120 |
6.2. Обзор требований и норм для графитовых отходов, |
|
помещаемых на захоронение в хранилище КОНРАД.............. |
125 |
6.3. Технология подготовки графита к контейнерному |
|
захоронению в хранилище КОНРАД......................................... |
129 |
6.4. Возможность использования геополимера как матрицы |
|
для консервации радиоактивного графита |
|
ядерных реакторов....................................................................... |
132 |
Заключение.................................................................................................. |
138 |
Список литературы и интернет-ресурсов.............................................. |
141 |
5
Предисловие
Изучению свойств реакторного графита были посвящены многие десятки работ. Сотрудники кафедры «Теоретическая и экспериментальная физика ядерных реакторов» НИЯУ МИФИ на протяжении 25 лет проводили исследования радиоактивной загрязненности отработавшего графита ядерных реакторов разного типа. Наиболее значимые из полученных результатов представлены в десяти статьях, пяти докладах на международных конференциях, двух кандидатских диссертациях. Работа осуществлялась в рамках ряда проектов, в том числе трех международных, при сотрудничестве со специалистами российских организаций СХК, ГНЦ РФ – ФЭИ, НИЦ «Курчатовский институт», ИФХ РАН и коллабораторами из FRAMATOM (Франция), PNNL (США), ядерного центра в Юлихе (Германия).
Данная монография представляет собой попытку в сжатой форме обобщить и проанализировать информацию о механизмах загрязнения графита в процессе эксплуатации реакторов, уровнях содержания отдельных радионуклидов в графитовых реакторных компонентах, возможных способах обращения с отработавшим графитом. Основное внимание уделено отработавшему графиту российских реакторов, затрагиваются вопросы универсальности экспериментальных данных, полученных на отдельных реакторах с помощью конкретных методов.
Проблема утилизации отработавшего графита имеет международный характер, ее масштаб характеризуется следующими цифрами: во всем мире накоплено около двухсот тысяч тонн отработавшего в реакторах графита, активность которого измеряется миллионами беккерелей. Приемлемого для всех решения проблемы до сих пор не найдено, но оценки показали, что затраты на длительное хранение и захоронение графита одного промышленного уранграфитового реактора составят несколько миллиардов рублей. Необходимых технологий для подготовки к длительному (сотни лет) хранению не создано, хотя в разных странах ведутся их поиски.
Данная монография может оказаться полезной для инженеров и аспирантов, связанных с решением проблемы выведения из эксплуатации ядерных реакторов и исследующих возможность дальнейшего применения графита в качестве реакторного материала.
6
Введение. ПРИМЕНЕНИЕ ГРАФИТА В ЯДЕРНЫХ РЕАКТОРАХ
Цепную реакцию деления в реакторах с топливом из естественного урана можно осуществить при условии эффективного (с малыми потерями) замедления рождающихся нейтронов. Углерод – самый тяжелый из широко используемых замедлителей, обладающий довольно низкой замедляющей способностью, но имеющий очень малое сечение поглощения тепловых нейтронов и высокий коэффициент замедления. Графит использовали в качестве замедлителя уже в первых ядерных реакторах.
Первый реактор СР-1 был пущен Э.Ферми в США в 1942 г. В качестве топлива использовались твэлы, изготовленные из прессованных оксидов урана, и металлические слитки. Реактор содержал около 385 т графита и представлял собой сооружение с основанием 9х9 м и высотой 6 м (рис. В.1).
Рис. В.1. Первый реактор СР-1 (США 1942 г.)
7
В 1946 г. в России было освоено производство металлического урана, получены первые партии чистого графита. Первый российский реактор Ф-1 заработал в декабре 1946 г. в ЛИПАН (в настоящее время НЦ «Курчатовский институт»). Он был собран из блоков металлического урана, брикетов из окиси урана и графитовых блоков, и до сих пор сохраняет работоспособность (рис. В.2). Его тепловая колонна является образцовым источником тепловых нейтронов. Погрешность данных о величине плотности потока в ней не
превышает 2 % (2σ). Она используется для калибровки ионизационных камер, предназначенных для измерений плотности потока нейтронов в СУЗ реакторов АЭС [1].
.
Рис. В.2. Кладка реактора Ф-1 и пульт управления
В.1. Промышленные уран-графитовые реакторы
Промышленные уран-графитовые реакторы (ПУГР) принадлежат к первому поколению отечественных уран-графитовых реакторов на тепловых нейтронах с вертикальным расположением технологических каналов. Их топливная загрузка состояла из цилиндрических твэлов (блочков) из металлического природного урана, очехлованных алюминием. Технологические трубы изготавливались из алюминия, теплоносителем служила вода. Первые промышленные реакторы США и России были проточные: вода, пройдя через реактор, сбрасывалась в водоем.
8
Основными элементами кладки промышленных уранграфитовых реакторов являлись графитовые блоки с отверстиями, в которые помещали графитовые втулки и топливные каналы. Графитовая кладка, собранная в виде вертикальных колонн, являлась несменяемой частью уран-графитового реактора. Она должна была обладать работоспособностью на протяжении всего срока эксплуатации реактора, подвергаясь радиационному, температурному, механическому и другим видам воздействия.
Первыми российскими уран-графитовыми реакторами были А, АИ, АВ-1, И-1 и др. Следует отметить, что первоначальный ресурс их работы был превышен в несколько раз. Реактор А планировали использовать 3 года, а проработал он 38,5 года.
В 1958 г. был построен ПУГР с замкнутым контуром охлаждения водой ЭИ-2, который имел двойное назначение: кроме наработки плутония он производил и электроэнергию (мощность 100 тыс. кВт). Он стал прототипом для создания серии реакторов АДЭ-2, АДЭ-3, АДЭ-4, АДЭ-5.
На рис. В.3 показана конструкция реактора АДЭ-3 [2]. Графитовая кладка реактора состоит из 3624 колонн массой около 1920 т. В отверстия после установки графитовых втулок помещали технологические каналы с топливом и каналы СУЗ. Боковую поверхность кладки окружает металлический кожух. На верх графитовой кладки уложен алюминиевый плитный настил с отверстиями для центрирования верхних концов колонн. Кладку сверху закрывает алюминиевая кровля, а снизу – герметизирующая диафрагма. Кожух, кровля и диафрагма образуют герметичный объем, через который прокачивался азот для предохранения графита от окисления.
В работе [3] указаны общие характерные для промышленных реакторов эксплуатационные параметры:
• длительность облучения графита около 30 лет;
• плотность потока тепловых нейтронов – 3·1013 с−1 см−2;
• флюенс тепловых нейтронов – 3·1022 см−2;
• температура графита – 900 K.
В настоящее время все ПУГР остановлены, топливо из них удалено, идет процесс вывода из эксплуатации.
9
Рис. В.3. Реактор АДЭ-3:
1 – плитный настил; 2 – коллекторы групповые верхние; 3 – несущая металлоконструкция для технологических и СУЗ каналов и плитного настила (схема «Е»); 4 − кожух; 5 – графитовая кладка; 6 – коллектор отводящий нижний; 7 – технологические каналы и каналы СУЗ; 8 – коллектор подводящий верхний; 9 – бандажи; 10 – алюминиевые вставки; 11 – коллекторы групповые нижние
В.2. Уран-графитовые реакторы АЭС
Развитие производства обогащенного урана обеспечило возможность создания энергетических реакторов с использованием новых видов топлива и конструкционных материалов, новых режимов эксплуатации реактора. Первая АЭС заработала в России в 1954 г. в ФЭИ, г. Обнинск. Ее уран-графитовый реактор АМ использовал дисперсионное топливо (крупку урана и молибдена в теплопроводящей матрице) с начальным обогащением 235U 6 %. Теплоносителем служила вода под давлением, ее температура на
выходе достигала 300 °C. Конструкционным материалом служила нержавеющая сталь, твэлы имели трубчатую форму. Графитовая кладка АМ состояла из 151 вертикальных колонн, образующих
10