Добавил:
Опубликованный материал нарушает ваши авторские права? Сообщите нам.
Вуз: Предмет: Файл:

Бушуев Радиоактивныы реакторныы графит 2015

.pdf
Скачиваний:
46
Добавлен:
12.11.2022
Размер:
5.77 Mб
Скачать

МИНИСТЕРСТВО ОБРАЗОВАНИЯ И НАУКИ РОССИЙСКОЙ ФЕДЕРАЦИИ

Национальный исследовательский ядерный университет «МИФИ»

А.В. Бушуев, А.Ф. Кожин, Е.В. Петрова, В.Н. Зубарев, Т.Б. Алеева, Н.А. Гирке

Радиоактивный реакторный графит

Монография

Москва

УДК 621.039.532.2+621.039.51 ББК 31.46 Р 15

Радиоактивный реакторный графит: Монография / А.В. Бушуев,

А.Ф. Кожин, Е.В. Петрова, В.Н. Зубарев, Т.Б. Алеева, Н.А. Гирке. М.:

НИЯУ МИФИ, 2015. – 148 с.

Графит один из важнейших реакторных материалов. Его используют в качестве замедлителя и отражателя нейтронов, вводят в состав топливных элементов. Отработавший графит составляет значительную часть твердых радиоактивных отходов атомной промышленности.

Монография основана на многочисленных экспериментальных исследованиях, проведенных сотрудниками НИЯУ МИФИ с графитом ядер-

ных реакторов. Цель исследований определение содержания радионуклидов, составляющих загрязнение отработавшего графита, в их число входили 3H, 14C, 60Co, продукты деления и актиноиды. Изучены закономерности образования радионуклидов в реакторном графите и особенности их поведения. Полученные данные могут служить основой для планирования мероприятий по утилизации графита при выводе из эксплуатации уран-графитовых реакторов.

Предназначено для научных сотрудников, аспирантов, магистрантов, специализирующихся в области разработки, эксплуатации и вывода из эксплуатации водо-графитовых и газографитовых ядерных реакторов и обращения с графитовыми РАО.

Рецензенты: Е.А. Крамер-Агеев, д-р физ.-мат. наук, проф. НИЯУ МИФИ; А.И. Ионов, вед. научный сотрудник ОАО «НИКИЭТ»; А.В. Слободчиков, нач. лаборатории ОАО «НИКИЭТ»; И.А. Стенбок, канд., техн. наук, гл. научный сотрудник ОАО «НИКИЭТ»; М.П. Цевелев, канд. техн. наук, нач. лаборатории ЦЗЛ ФГУП «ПО Маяк»; С.Л. Левунин, канд. техн. наук, нач. лаборатории ЦЗЛ ФГУП «ПО Маяк»

ISBN 978-5-7262-2208-0

© Национальный исследовательский

 

ядерный университет «МИФИ», 2015

Редактор И.Н. Маркина

Оригинал-макет подготовлен С.В. Тялиной

Подписано в печать 10.12.2015. Формат 60×84 1/16.

Уч.-изд.л. 9.25. Печ.л. 9,25. Тираж 100 экз. Изд. № 009-3. Заказ № 203.

Национальный исследовательский ядерный университет «МИФИ». Типография НИЯУ МИФИ.

115409, Москва, Каширское ш., 31.

2

Оглавление

Предисловие....................................................................................................

6

Введение. Применение графита в ядерных реакторах............................

7

В.1. Промышленные уран-графитовые реакторы ..............................

8

В.2. Уран-графитовые реакторы АЭС...............................................

10

В.3. Газографитовые реакторы за рубежом......................................

13

В.4. Графит исследовательских реакторов .......................................

14

Глава 1. Свойства реакторного графита..................................................

15

1.1. Производство графита...................................................................

15

1.2. Микроструктура графита ..............................................................

16

1.3. Примеси в реакторном графите....................................................

19

1.3.1. Методы очистки графита от примесей..............................

19

1.3.2. Содержание примесей в реакторном графите...................

20

1.4. Изменение свойств графита в процессе эксплуатации...............

26

Глава 2. Радионуклиды в реакторном графите......................................

32

2.1. Активационные радионуклиды.....................................................

32

2.1.1. Радиоактивный углерод......................................................

34

2.1.2. Накопление трития в графите.............................................

35

2.2. Продукты деления и актиноиды...................................................

37

Глава 3. Методы исследования радиоактивной

 

загрязненности графита.............................................................

40

3.1. Метод зондирования графитовой кладки реактора.....................

41

3.2. Отбор проб графита из кладок реакторов....................................

42

3.3. Измерение активности радионуклидов........................................

44

3.3.1. Гамма-спектрометрия..........................................................

45

3.3.2. Жидко-сцинтилляционная бета-спектрометрия...............

47

3.3.2.1. Измерение β-активных нуклидов.........................

51

3.3.2.2. Методика определения удельной

 

активности 14С и 3H в пробах

 

реакторного графита.............................................

52

3.3.2.3. Определение удельной активности трития

 

в пробах реакторного графита.............................

55

3.4. Альфа-спектрометрия....................................................................

53

3.5. Определение содержания урана в графите

 

методом нейтронно-активационного анализа.............................

57

Глава 4. Результаты исследований радиационной загрязненности

 

отработавшего графита..............................................................

59

4.1. Исследования радиационного загрязнения графитовых

 

кладок ПУГР СХК.........................................................................

59

3

4.1.1. Активационные радионуклиды в графитовых

 

кладках ПУГР.....................................................................

60

4.1.1.1. Радиоактивный углерод и тритий........................

62

4.1.1.2. Кобальт-60..............................................................

65

4.1.1.3. Хлор-36 и никель-63..............................................

68

4.1.1.4. Сравнение загрязненности активационными

 

радионуклидами реакторного графита ПУГР

 

с зарубежными реакторами..................................

69

4.1.2. Актиноиды и продукты деления в графитовых

 

кладках ПУГР СХК............................................................

70

4.1.2.1. Распределение актиноидов и продуктов

 

деления по графиту ПУГР....................................

70

4.1.2.2. Корреляции между радионуклидами...................

73

4.1.2.3. Оценка запасов актиноидов и продуктов

 

деления в кладках ПУГР ......................................

76

4.1.3. Радиоактивное загрязнение втулок ПУГР.........................

80

4.2. Радиационное загрязнение графита ПУГР ПО «Маяк»..............

84

4.3. Радиационное загрязнение графита

 

в реакторе АМ (1-я АЭС)..............................................................

86

4.4. Активационные нуклиды в графите тепловой колонны

 

ИРТ МИФИ....................................................................................

89

Глава 5. Обращение с радиоактивным графитом

 

при выводе реакторов из эксплуатации..................................

96

5.1. Вывод реакторов из эксплуатации ...............................................

96

5.1.1. Концепция Госкорпорации «Росатом» вывода

 

из эксплуатации ядерных установок.................................

96

5.1.2. Вывод из эксплуатации промышленных УГР...................

99

5.1.3. Проблемы вывода из эксплуатации реакторов РБМК....

101

5.1.4. Вывод из эксплуатации зарубежных газоохлаждаемых

 

уран-графитовых реакторов (GCR).................................

103

5.2. Особенности поведения 14C и 3H при обращении

 

с графитом....................................................................................

105

5.2.1. Влияние длительного хранения

 

на содержание 14C и 3H.....................................................

106

5.2.2. Изменение содержания 14C и 3H

 

при дроблении графита ....................................................

107

5.2.3. Изменение содержания 14C и 3H

 

при нагреве графита..........................................................

108

5.3. Технологии утилизации графита................................................

111

5.4. Отработавшие графитовые втулки ПУГР

 

и возможности их утилизации....................................................

116

4

Глава 6. Обращение с отработавшим реакторным графитом

 

в Германии..................................................................................

120

6.1. Стратегия вывода из эксплуатации

 

ядерных объектов Германии.......................................................

120

6.2. Обзор требований и норм для графитовых отходов,

 

помещаемых на захоронение в хранилище КОНРАД..............

125

6.3. Технология подготовки графита к контейнерному

 

захоронению в хранилище КОНРАД.........................................

129

6.4. Возможность использования геополимера как матрицы

 

для консервации радиоактивного графита

 

ядерных реакторов.......................................................................

132

Заключение..................................................................................................

138

Список литературы и интернет-ресурсов..............................................

141

5

Предисловие

Изучению свойств реакторного графита были посвящены многие десятки работ. Сотрудники кафедры «Теоретическая и экспериментальная физика ядерных реакторов» НИЯУ МИФИ на протяжении 25 лет проводили исследования радиоактивной загрязненности отработавшего графита ядерных реакторов разного типа. Наиболее значимые из полученных результатов представлены в десяти статьях, пяти докладах на международных конференциях, двух кандидатских диссертациях. Работа осуществлялась в рамках ряда проектов, в том числе трех международных, при сотрудничестве со специалистами российских организаций СХК, ГНЦ РФ – ФЭИ, НИЦ «Курчатовский институт», ИФХ РАН и коллабораторами из FRAMATOM (Франция), PNNL (США), ядерного центра в Юлихе (Германия).

Данная монография представляет собой попытку в сжатой форме обобщить и проанализировать информацию о механизмах загрязнения графита в процессе эксплуатации реакторов, уровнях содержания отдельных радионуклидов в графитовых реакторных компонентах, возможных способах обращения с отработавшим графитом. Основное внимание уделено отработавшему графиту российских реакторов, затрагиваются вопросы универсальности экспериментальных данных, полученных на отдельных реакторах с помощью конкретных методов.

Проблема утилизации отработавшего графита имеет международный характер, ее масштаб характеризуется следующими цифрами: во всем мире накоплено около двухсот тысяч тонн отработавшего в реакторах графита, активность которого измеряется миллионами беккерелей. Приемлемого для всех решения проблемы до сих пор не найдено, но оценки показали, что затраты на длительное хранение и захоронение графита одного промышленного уранграфитового реактора составят несколько миллиардов рублей. Необходимых технологий для подготовки к длительному (сотни лет) хранению не создано, хотя в разных странах ведутся их поиски.

Данная монография может оказаться полезной для инженеров и аспирантов, связанных с решением проблемы выведения из эксплуатации ядерных реакторов и исследующих возможность дальнейшего применения графита в качестве реакторного материала.

6

Введение. ПРИМЕНЕНИЕ ГРАФИТА В ЯДЕРНЫХ РЕАКТОРАХ

Цепную реакцию деления в реакторах с топливом из естественного урана можно осуществить при условии эффективного (с малыми потерями) замедления рождающихся нейтронов. Углерод – самый тяжелый из широко используемых замедлителей, обладающий довольно низкой замедляющей способностью, но имеющий очень малое сечение поглощения тепловых нейтронов и высокий коэффициент замедления. Графит использовали в качестве замедлителя уже в первых ядерных реакторах.

Первый реактор СР-1 был пущен Э.Ферми в США в 1942 г. В качестве топлива использовались твэлы, изготовленные из прессованных оксидов урана, и металлические слитки. Реактор содержал около 385 т графита и представлял собой сооружение с основанием 9х9 м и высотой 6 м (рис. В.1).

Рис. В.1. Первый реактор СР-1 (США 1942 г.)

7

В 1946 г. в России было освоено производство металлического урана, получены первые партии чистого графита. Первый российский реактор Ф-1 заработал в декабре 1946 г. в ЛИПАН (в настоящее время НЦ «Курчатовский институт»). Он был собран из блоков металлического урана, брикетов из окиси урана и графитовых блоков, и до сих пор сохраняет работоспособность (рис. В.2). Его тепловая колонна является образцовым источником тепловых нейтронов. Погрешность данных о величине плотности потока в ней не

превышает 2 % (2σ). Она используется для калибровки ионизационных камер, предназначенных для измерений плотности потока нейтронов в СУЗ реакторов АЭС [1].

.

Рис. В.2. Кладка реактора Ф-1 и пульт управления

В.1. Промышленные уран-графитовые реакторы

Промышленные уран-графитовые реакторы (ПУГР) принадлежат к первому поколению отечественных уран-графитовых реакторов на тепловых нейтронах с вертикальным расположением технологических каналов. Их топливная загрузка состояла из цилиндрических твэлов (блочков) из металлического природного урана, очехлованных алюминием. Технологические трубы изготавливались из алюминия, теплоносителем служила вода. Первые промышленные реакторы США и России были проточные: вода, пройдя через реактор, сбрасывалась в водоем.

8

Основными элементами кладки промышленных уранграфитовых реакторов являлись графитовые блоки с отверстиями, в которые помещали графитовые втулки и топливные каналы. Графитовая кладка, собранная в виде вертикальных колонн, являлась несменяемой частью уран-графитового реактора. Она должна была обладать работоспособностью на протяжении всего срока эксплуатации реактора, подвергаясь радиационному, температурному, механическому и другим видам воздействия.

Первыми российскими уран-графитовыми реакторами были А, АИ, АВ-1, И-1 и др. Следует отметить, что первоначальный ресурс их работы был превышен в несколько раз. Реактор А планировали использовать 3 года, а проработал он 38,5 года.

В 1958 г. был построен ПУГР с замкнутым контуром охлаждения водой ЭИ-2, который имел двойное назначение: кроме наработки плутония он производил и электроэнергию (мощность 100 тыс. кВт). Он стал прототипом для создания серии реакторов АДЭ-2, АДЭ-3, АДЭ-4, АДЭ-5.

На рис. В.3 показана конструкция реактора АДЭ-3 [2]. Графитовая кладка реактора состоит из 3624 колонн массой около 1920 т. В отверстия после установки графитовых втулок помещали технологические каналы с топливом и каналы СУЗ. Боковую поверхность кладки окружает металлический кожух. На верх графитовой кладки уложен алюминиевый плитный настил с отверстиями для центрирования верхних концов колонн. Кладку сверху закрывает алюминиевая кровля, а снизу – герметизирующая диафрагма. Кожух, кровля и диафрагма образуют герметичный объем, через который прокачивался азот для предохранения графита от окисления.

В работе [3] указаны общие характерные для промышленных реакторов эксплуатационные параметры:

• длительность облучения графита около 30 лет;

• плотность потока тепловых нейтронов – 3·1013 с1 см2;

• флюенс тепловых нейтронов – 3·1022 см2;

• температура графита – 900 K.

В настоящее время все ПУГР остановлены, топливо из них удалено, идет процесс вывода из эксплуатации.

9

Рис. В.3. Реактор АДЭ-3:

1 – плитный настил; 2 – коллекторы групповые верхние; 3 – несущая металлоконструкция для технологических и СУЗ каналов и плитного настила (схема «Е»); 4 кожух; 5 – графитовая кладка; 6 – коллектор отводящий нижний; 7 – технологические каналы и каналы СУЗ; 8 – коллектор подводящий верхний; 9 – бандажи; 10 – алюминиевые вставки; 11 – коллекторы групповые нижние

В.2. Уран-графитовые реакторы АЭС

Развитие производства обогащенного урана обеспечило возможность создания энергетических реакторов с использованием новых видов топлива и конструкционных материалов, новых режимов эксплуатации реактора. Первая АЭС заработала в России в 1954 г. в ФЭИ, г. Обнинск. Ее уран-графитовый реактор АМ использовал дисперсионное топливо (крупку урана и молибдена в теплопроводящей матрице) с начальным обогащением 235U 6 %. Теплоносителем служила вода под давлением, ее температура на

выходе достигала 300 °C. Конструкционным материалом служила нержавеющая сталь, твэлы имели трубчатую форму. Графитовая кладка АМ состояла из 151 вертикальных колонн, образующих

10

Соседние файлы в предмете [НЕСОРТИРОВАННОЕ]