Бушуев Радиоактивныы реакторныы графит 2015

треугольную решетку с шагом 120 мм. Колонны были собраны из шестигранных блоков с центральным отверстием диаметром 65 мм. Боковой отражатель состоял из 24 вертикальных секторных колонн и имел толщину 750 мм. Масса графита в кладке 46,3 т (в центральной части 10,3 т). Таким образом, количество отработавшего графита реактора АМ много меньше, чем в ПУГР.

Первые два года основной целью работы коллектива первой АЭС было обеспечение эксплуатационной надежности станции. В дальнейшем ее использовали для проведения исследовательских работ. Вертикальный разрез реактора АМ показан на рис. В.4.

Рис. В.4. Вертикальный разрез реактора АМ Первой АЭС:

1 – кожух реактора; 2 – охлаждение бетонного основания; 3 – активная зона реактора; 4 – отражатель реактора; 5 – охлаждение отражателя; 6 – техно-логический канал; 7 – напорный коллектор; 8 – выходной коллектор; 9 – канал управления и защиты; 10 – канал ионизационной камеры; 11 – баки водяной защиты; 12 – охлаждение баков водяной защиты; 13 – верхняя плита; 14 – защитное перекрытие; 15 – охлаждение нижней плиты; 16 – опорное кольцо нижней плиты; 17 – нижняя плита; 18 – верхняя бетонная защита

Для экспериментов на реакторе были построены петлевые установки и тепловая колонна − графитовая призма массой 15 т. Ос-

11

новной задачей работ на реакторе АМ стало проведение реакторных исследований новых материалов, конструкций и топливных элементов и сборок, режимов работы. Реактор АМ был остановлен в 2002 г.

Развитием этого направления реакторостроения явились реакторы АМБ-1 мощностью 100 МВт и АМБ-2 мощностью 200 МВт Белоярской АЭС и четыре реактора ЭГП, работающие на Билибинской АЭС (табл. В.1). Всего эти реакторы содержат 2500 т графита.

Таблица В.1 Характеристики реакторов АМБ-100 и АМБ-200 Белоярской АЭС

Дальнейшая разработка канальных уран-графитовых реакторов в России привела к созданию реактора РБМК с топливом из диоксида урана. Применение циркония в качестве конструкционного материала в этих реакторах позволило использовать топливо с обогащением 1,8 % по 235U. В настоящее время используют уранэрбиевое топливо с обогащением до 2,8 %. Высота активной зоны реактора составляет 7 м, диаметр – 11,8 м. Максимальная темпера-

тура графита достигает 700 °C. Для предотвращения окисления графита его окружают азотно-гелиевой смесью. Перегрузка топлива в РБМК осуществляется на работающем реакторе без снижения мощности.

Всего в России были построены и работали 13 реакторов ПУГР, АМ (первая АЭС), четыре графитовых реактора на Билибинской АЭС, два на Белоярской АЭС, 11 реакторов РБМК [1] (табл. В.2). Согласно оценкам, в мире накоплено 192 тыс. т отработавшего графита. Из них около 60 тыс. т находятся в остановленных или работающих реакторах России [4].

12

Таблица В.2 Уран-графитовые реакторы в Российской Федерации

В.3. Газографитовые реакторы за рубежом

За рубежом широкое распространение получили газографитовые реакторы. Углекислый газ дешев и химически инертен. В графитовой кладке его не отделяют от замедлителя технологическими трубами. Подходящим материалом для оболочек твэлов оказался сплав алюминия с магнием (магнокс), который выдерживает тем-

пературу до 530 °C. Конструкционный магнокс содержал 10 % и более бериллия.

Главное преимущество магноксовых реакторов – возможность применения в качестве топлива металлического природного урана. Первый такой реактор был запущен в Великобритании в 1956 г.

Диаметр его активной зоны достигал 9,45 м, высота − 6,4 м. В 1956 каналах активной зоны находилось 127 т топлива.

В усовершенствованных газографитовых реакторах AGR металлическое топливо заменили на диоксид урана. В квадратной решетке с шагом 40 см установлены сборки из 36 твэлов в оболочках из нержавеющей стали с диоксидом урана обогащением 2 % в центральной части активной зоны и 2,4 % на периферии. Температура

газа на выходе из реактора составляла около 600°C. Реакторы AGR производят более дешевую электроэнергию, чем легководные реакторы такой же мощности.

13

ВВеликобритании было построено 26 магноксовых реакторов (в самом большом из них 3000 т графита) и 11 реакторов AGR (2000 т графита в каждом), во Франции − 3 АЭС с магноксовыми реакторами

Еще один тип реакторов, получивший распространение за рубежом, – высокотемпературные газоохлаждаемые реакторы (ВТГР), в которых графит играет особую роль: кроме выполнения обычных функций замедления и отражения нейтронов, вылетающих из активной зоны, он служит конструкционным материалом для твэлов. Топливные частицы с покрытием из пирографита и карбида кремния (микротвэлы) вводят в графитовую матрицу твэлов. Смесь микротвэлов и графитового порошка формируют и спекают, получая шаровые твэлы.

Теплоносителем в реакторе ВТГР служит гелий, который нагревается до температуры 800 °C и выше и может использоваться в газовых турбинах для производства электроэнергии с высоким КПД или для осуществления технологических процессов, в которых требуется высокотемпературное тепло.

В1968 г. в институте ядерных исследований в Юлихе (Германия) вступил в эксплуатацию реактор с шаровыми твэлами AVR, работавший до конца 1988 г. В Шлихаузене (Германия) был сооружен реактор с шаровыми твэлами THTR.

В.4. Графит исследовательских реакторов

Исследовательские реакторы (ИР) принадлежат к широко распространенному типу ядерных реакторов, служащих источниками нейтронов для научных целей и практических применений. Несколько сот ИР работало в разных странах в 1970-е годы, многие из них в настоящее время остановлены, однако сооружение новых ИР продолжается [5]. По состоянию на 01.01.2011 в России насчитывалось более 25 действующих исследовательских реакторов.

В набор экспериментального оборудования большинства исследовательских реакторов и реакторов нулевой мощности (критстендов) входят графитовые тепловые колонны предназначенные для получения потока тепловых нейтронов со стандартным спектром, описываемым распределением Максвелла с определенной температурой нейтронного газа. Каждая тепловая колонна содержит несколько тонн графита. Общая масса облученного графита тепловых колонн российских ИР около 300 т, в мире – более 1500 т.

14

Глава 1. СВОЙСТВА РЕАКТОРНОГО ГРАФИТА

1.1.Производство графита

В1946 г. в Москве был построен завод по производству графитовых блоков, использовавшихся для кладок реакторов ПУГР, АМ, Белоярской и Билибинской АЭС, двух блоков ЛАЭС. Там же изготавливали графитовые втулки РБМК с гарантированным ресурсом эксплуатации 20 лет [6]. Для всех остальных блоков реакторов РБМК графитовые кладки были изготовлены на Челябинском электродном заводе.

Для производства реакторного графита чаще всего используют нефтяной кокс в качестве наполнителя и каменноугольный пек как связующее вещество [7]. Пек получают в процессе коксования каменного угля, так как он хорошо поддается графитации. Технология приготовления графита включает ряд операций: дробление, прокаливание, размол и разделение кокса по фракциям; подготовку связующего вещества, смешивание кокса и формование заготовок; обжиг, графитацию и механическую обработку заготовок.

Кокс дробят на куски размером 30–40 мм, затем прокаливают в печах при температуре 1300 °C, что обеспечивает стабильность характеристик, уменьшает содержание летучих веществ, повышает плотность, электропроводность и теплопроводность. После прокаливания кокс размалывают и смешивают с пеком, а затем охла-

ждают до температуры прессования (80−100 °C) и прессуют. Полученные заготовки обжигают в печах. Продолжительность цикла обжига может составлять несколько недель в зависимости от размера заготовок.

Графитация является последней операцией термической обработки, превращающей углеродный материал в графит с упорядоченной кристаллической структурой. Процесс проводят при темпе-

ратуре 2400−3000 °C. Для получения особо чистого графита графитацию проводят одновременно с газовой отчисткой материала (хлором, фтором). При высокотемпературной обработке резко снижается содержание примесей в графите и его зольность.

Рост цен на нефтяное сырье и последующее прекращение производства традиционно используемого нефтяного кокса заставили искать альтернативные наполнители графита – сланцевые и пеко-

15

вые коксы. Изготовленные на их основе графитовые изделия соответствуют техническим условиям их эксплуатации на атомных станциях [8].

1.2. Микроструктура графита

Различия в микроструктуре графита связаны со способом формования (прессование, продавливание, вибропрессование) и особенностями процесса (видом использованного уплотнителя и др.). Такие свойства реакторного графита как прочность, твердость, модуль упругости, электропроводность, теплопроводность определяются в первую очередь степенью совершенства кристаллической структуры и открытой пористостью [9]. Некоторые характеристики графита из разных партий могут отличаться от номинальных на

10−20 %. Химическая активность графита, его проницаемость для газов и жидкостей, в значительной степени определяются пористостью.

Поры в графите обычно подразделяются на открытые (связанные с окружающей атмосферой) и закрытые (изолированные от атмосферы). Иногда придерживаются более подробной градации, используя следующие термины:

•недоступные поры – изолированные друг от друга и не связанные с поверхностью графита;

•тупиковые поры – имеющие выход на поверхность, но не связанные друг с другом;

•канальные поры – имеющие связь между собой и с поверхностью изделия; по этим порам происходит массоперенос вещества

впористом теле (фильтрация, диффузия).

Характер пористости зависит от технологии изготовления графита и исходного сырья. Пустоты в графите образуются из-за дефектов упаковки кристаллов, пористости кокса и трещин, возникающих в результате термической обработки. Ядерный графит с плотностью 1,74 г/см3 имеет пористость около 23 % [7]. Средний

радиус поры зависит от зернистости графита: 1,7−2,5 мкм в мелкозернистом и 8,9−11,2 мкм в крупнозернистом.

Российский неуплотненный графит марки ГР более изотропен по сравнению с зарубежными графитами, сформированными путем

16

продавливания (экструзии) с использованием нефтяных прокаленных коксов. Его пористость того же уровня, что и у зарубежных графитов. Прочность мелко- и ультрамелкодисперсных графитов выше, чем у крупнодисперсных, но их теплопроводность хуже [9]. Технологические характеристики реакторных графитов представлены в табл. 1.1. Графит втулок РБМК ВПГ по прочности, теплопроводности и другим характеристикам близок к высокоплотным зарубежным графитам: немецкому ATR-2E, американскому H-452, французским графитам фирмы USAR.

Таблица 1.1 Технологические характеристики реакторных графитов [8]

17

Окончание табл. 1.1

Примечания к таблице.

1.Коксы – нефтяной (НК), пековый (ПК), гилсонитовый (ГК).

2.Наполнитель – комбинированный (Комб), из прокаленных (пр) и непрокаленных (н) коксов или графита (АРВ).

3.Связующее вещество – каменноугольный пек и низкотемпературный пироуглерод из газовой фазы (ПУ).

4.Формование – продавливанием (Е), прессование в пресс-форме (П), в изостатических условиях (И), на вибростенде (В).

Графит марки ГР-120, использованный в кладке реактора АМ, был получен методом продавливания из нефтяного кокса марки КНПС и каменноугольного пека. Заготовки обжигали при темпера-

туре 1000−1300 °C и подвергали графитации при 2300−2400 °C с хлорным рафинированием. Этот графит обладает достаточной прочностью, теплопроводностью и малой анизотропией. Его характеристики практически не отличаются от марок графита ГР-220 и ГР-280, использовавшихся для кладок реакторов ПУГР, АМБ и РБМК.

18

1.3. Примеси в реакторном графите

1.3.1. Методы очистки графита от примесей

Важной характеристикой реакторного графита является содержание примесей. В уран-графитовых реакторах с топливом из естественного урана коэффициент размножения нейтронов лишь немного превышает единицу. Чтобы продлить период их работы между перегрузками топлива, стремились уменьшить поглощение нейтронов вне топлива, в том числе и в графите, поэтому производили тщательную очистку графита от примесей, понижая их содержание до приемлемого уровня.

Неорганические примеси даже в количестве менее 0,1 % массы могут влиять на характеристики графита. Присутствие примесей железа, никеля, алюминия ведет к ускорению коррозии, наличие бора и кремния тормозит окисление. Бор, гадолиний, самарий поглощают нейтроны, уменьшая запас реактивности; реакции в литии, алюминии и др. ведут к образованию радионуклидов.

Содержание примесей определяет чистоту графита. Высокая чистота графита обеспечивается выбором кокса и пека. Содержание примесей снижается при графитации. Чем выше температура графитации, тем меньше содержание примесей.

Для удаления примесей используют разные методы: термическая очистка, термическая очистка в вакууме, газотермическая очистка [7]. Процесс удаления примесей состоит из нескольких этапов:

•диффузия примесных атомов в решетке графита к поверхности пор;

•испарение примесных атомов в порах или их взаимодействие

впорах с активными реагентами (хлор, фтор) с образованием летучих соединений;

•диффузия продуктов реакции по порам и их уход в газ, омывающий зерна графита.

При изготовлении графита РБМК марки ГР-280 применяли га-

зовую очистку в процессе графитации при температуре до

2800 K.

19

1.3.2. Содержание примесей в реакторном графите

Активация примесей ведет к образованию долгоживущих радионуклидов, поэтому для среднесрочных (годы, десятилетия) и долгосрочных (сотни, тысячи лет) прогнозов радиоактивной загрязненности нужны данные о содержании в графите Li, N, Cl, Fe, Co, Ni, Cs, Eu, Th, U и некоторых других элементов. Особое значение эти данные могут иметь для графитовых элементов реакторов РБМК, где активационные радионуклиды* дают наибольшие вклады в загрязнение.

Содержание отдельных элементов в графите российских реакторов не нормируется. Контролируют суммарное поглощение нейтронов на специальном стенде с радий-бериллиевым источником нейтронов. Такой подход применяют как к графиту изделий из одной партии, так и к разным партиям графита. Установлено, что сечение поглощения пропорционально зольности графита.

Для измерения содержания разных примесей применялись химический, спектральный, рентгеноспектральный, нейтронноактивационный масс-спектрометрический методы. Нейтронноактивационный метод обладает наиболее высокой чувствительностью и универсальностью. Его применяют в случаях, когда атомы анализируемого элемента образуют в результате реакций с нейтронами радиоактивные нуклиды с удобным для измерений периодом полураспада и достаточно большим выходом излучений.

В работе [10] описаны исследования концентраций примесей в необлученных графитовых компонентах реакторов ПУГР и РБМК. Содержание примесных нуклидов определяли с помощью нейтронно-активационных анализов. Искомую величину находили из измерений гамма-излучения продукта активации примесного нуклида исследуемого образца и образца сравнения (компаратора), облученных нейтронами в вертикальном экспериментальном канале исследовательского реактора ИРТ-МИФИ. Плотность потока нейтронов в месте облучения образцов составляла около

2·1013 с−1·см−2, продолжительность облучения и выдержки задавали с учетом периода полураспада исследуемых и возможных фоновых

____________________

*Активационные радионуклиды – радионуклиды, образовавшиеся в результате активации стабильных ядер.

20