Бушуев Радиоактивныы реакторныы графит 2015

Отбор образцов производился из верхнего слоя втулок, заполнявших хранилища. Так как втулки загружались в разные хранилища в разное время, оказалось возможным получать образцы из втулок, облучавшихся в реакторе в определенный период времени. Картину загрязнения радионуклидами удалось дополнить за счет втулок, оставшихся в кладках после остановки реакторов. Время облучения таких втулок

Содержание радионуклидов в образцах, взятых из втулок, определяли с помощью комплекса методик, обеспечивших необходимый объем исследований и приемлемую погрешность результатов. Средняя удельная активность некоторых радионуклидов в отработавших графитовых втулках дана в табл. 4.17.

Полученные результаты позволили сделать следующие выводы:

•наибольший вклад в радиоактивность втулок вносит 14C;

•14C равномерно распределен по объему отработавших графитовых втулок;

•содержание 14C пропорционально времени облучения втулки

(рис. 4.9);

•активность 14C во втулках со стандартным временем облучения (примерно 3 года) приблизительно в 10 раз меньше, чем в графитовых блоках кладки, длительность облучения которых составляет около 30 лет;

•сравнение величин активностей 14С в образцах графита, отобранных из втулок около аварийных ячеек и вдали от них, не обнаруживает какой-либо существенной разницы.

81

Таблица 4.17 Средняя удельная активность некоторых радионуклидов

вотработавших графитовых втулках из реакторов

ихранилищ СХК, Бк/г

Рис. 4.9. Зависимость содержания 14С в графитовых втулках от времени облучения (для максимального значения плотности потока

тепловых нейтронов)

82

Уровень содержания радионуклидов во втулках, находящихся в кладках, в 10–100 раз выше, чем во втулках из хранилищ, что связано с большим сроком облучения втулок, оставшихся в кладках. Втулки из хранилищ составляют основную часть втулок, подлежащих первоочередной утилизации.

Полученные данные использовали для оценки содержания 14C во втулках, находящихся в кладках реакторов и хранилищах

(табл. 4.18).

Для оценки запасов 14С во втулках из кладки использовали коэффициент пропорциональности между продолжительностью облучения втулки при максимальном потоке тепловых нейтронов и удельной активностью 14С, а также информацию о числе втулок с тем или иным временем облучения. Суммарное количество 14С во втулках рассчитали с учетом соотношения между средним и максимальным потоком тепловых нейтронов в вертикальном и радиальном направлениях кладки.

Максимальные значения удельной активности 14С во втулках из хранилищ в основном согласуются со значениями, полученным при измерениях образцов из втулок, находившихся в кладке, однако в ряде случаев наблюдалась аномально низкая удельная активность 14C. Возможно, такие втулки по техническим причинам облучались в реакторе всего несколько месяцев.

Для консервативной оценки запаса 14С во втулках из хранилищ их массу умножили на удельную активность 14С для втулок, облучавшихся в кладке в течение трех лет при максимальном потоке тепловых нейтронов.

83

4.2.Радиационное загрязнение графита ПУГР ПО «Маяк»

Вработах [47, 48, 49] описывается обследование радиационного состояния графитовых кладок четырех остановленных реакторов ПО «Маяк» (АВ-1, АВ-2, АВ-3 и АИ), эксплуатация которых была прекращена в период с 1987 по 1990 гг. Как и в случае ПУГР СХК, на этих реакторах неоднократно происходили аварии с разрушением топливных элементов. При ликвидации последствий таких аварий частицы топлива попадали в графитовую кладку. Обследование кладок включало следующие этапы:

•отбор образцов из графитовых блоков и втулок и определение содержания в них определенных радионуклидов;

•расчет суммарного содержания радионуклидов в кладках;

•нейтронное и гамма-зондирование кладок;

•определение мощности экспозиционной дозы гаммаизлучения и потоков тепловых и быстрых нейтронов в ячейках;

•определение содержания трансурановых элементов и делящихся материалов в кладке.

Технология пробоотбора была подобна применявшейся ранее на реакторах СХК (разд. 3.2). В отобранных образцах были определены удельные активности следующих радионуклидов: гаммаизлучающих − 60Со, 134,137Cs, 154,155Eu, 133Ba, бета-излучающих –

90Sr+90Y, 14C, альфа-излучающих – 238Pu+241Am, 239Pu+240Pu, 244Cm.

Измерения 3Н не проводились из-за отсутствия соответствующей методики.

Основные закономерности загрязнения кладок ПУГР ПО «Маяк» совпадают с ранее установленными для ПУНР СХК:

•основной вкад в активность вносит 14С;

•распределение 14С в пределах одного керна равномерно, а его активность пропорциональна флюенсу нейтронов;

•активационные нуклиды распределены неравномерно, изменение их по керну может достигать 10−100 раз;

•наибольшее загрязнение продуктами деления и актиноидами наблюдается в поверхностном слое графита вблизи аварийных ячеек;

•преобладающий вклад в суммарную альфа-активность дает

244Cm.

84

В табл. 4.19 приведены результаты оценок содержания в кладках реакторов ряда долгоживущих радионуклидов. Активность 14С и 60Со получена на основании результатов измерений проб графита. Активность остальных активационных нуклидов определена расчетным путем, указаны верхние значения, соответствующие максимальной концентрации примесных элементов. Содержание продуктов деления м актиноидов получены из расчетного анализа данных нейтронного и гамма-зондирования кладок.

Результаты оценки активностей для разных реакторов типа АВ мало отличаются, более низкие значения для кладки реактора АИ во многом связаны с его конструктивными особенностями, а именно, с меньшим размером кладки и большим диаметром технологического отверстия в графитовых блоках. Стоит отметить, что запасы 14С и 60Со в кладках ПУГР СХК и ПО «Маяк» различаются мало, что было ожидаемо, так как условия эксплуатации реакторов и графит, из которого были сделаны кладки, схожи.

Комплексное радиационное обследование кладок реакторов ПО «Маяк» позволило оценить содержание, состав и распределение радионуклидов в кладках, измерить их нейтронное и гаммаизлучения, а также составить прогноз изменения активности радионуклидов в зависимости от времени выдержки. Такие данные необходимы для принятия проектных решений о дальнейших этапах вывода промышленных реакторов из эксплуатации.

85

4.3. Радиационное загрязнение графита в реакторе АМ

(1-я АЭС)

На протяжении всего времени эксплуатации реактора АМ имели место инциденты с попаданием частиц топлива в кладку. Происходила активация примесей в графите нейтронами. Формировалось многокомпонентное загрязнение графита радионуклидами. Для его исследования [50] были отобраны 28 проб графита из четырех ячеек кладки. Измерения проводились через три года после останова реактора. Полученные данные должны были характеризовать содержание и распределение радионуклидов по высоте активной зоны и объемам отдельных графитовых блоков.

Главное внимание было уделено исследованию загрязнений, вы-

званных инцидентами. Проведенные ранее анализы проб графита из реакторов СХК показали, что активность 244Cm и 241Am на по-

верхности блоков в кладках в 10−100 раз выше, чем в их объеме. Содержание актиноидов и продуктов деления в графите реактора АМ постепенно уменьшается по направлению от технологического канала вглубь блока (рис. 4.10), причем радионуклиды в значительной степени проникли в объем, чего не наблюдалось в графите

Рис. 4.10. Распределение активностей по направлению в глубину графитового блока

86

реакторов СХК. Возможные причины такого различия: разное качество графита, особенности эксплуатации, разница рабочих температур. Распределение в графите реактора АМ продуктов активации примесных нуклидов более равномерное, чем в графите ПУГР.

Распределение актиноидов и продуктов деления по высоте кладки АМ имеют общую особенность: их содержание заметно возрастает в нижней части кладки. Это может объясняться просыпанием частиц загрязненного графита при разбуривании технологических каналов во время многочисленных ремонтов кладки. В табл. 4.20 представлены распределения активности 241Am, 137Cs, 244Cm по высоте кладки реактора АМ, получены путем усреднения результатов измерений в четырех ячейках. На результаты влияло не только содержание урана в графите, но и распределение плотности потока нейтронов по высоте реактора.

Обогащение урана в топливных сборках, использовавшихся на реакторе АМ, за время эксплуатации не раз изменялось. Сечение деления 235U тепловыми нейтронами настолько велико, что его выгорание происходит быстро. Отношение 235U/238U в графите определяется как изотопным составом топлива, попавшего в графит в результате разных инцидентов, так и глубиной его выгорания.

Содержание урана было проанализировано в 22 образцах графита, отобранных из двух ячеек. Среднее содержание 235U в графите

87

этих ячеек отличались примерно в 2 раза, при этом изотопный состав урана оказался почти одинаковый. Содержание урана в слое графита, окружавшем канал, и в глубине блока в первой ячейке от-

личалось в 3 раза, во второй − в 10 раз. Максимальное загрязнение, как ураном, так и продуктами деления, наблюдалось вблизи технологических каналов. Было обнаружено подобие в распределениях отдельных продуктов деления и актиноидов по направлению вглубь графитового блока.

Изотопное отношение 235U/238U заметно изменяется по высоте кладки. Вблизи верхнего и нижнего торцов оно в 2 и более раз выше, чем центре. Это может объясняться уменьшением плотности потока нейтронов по мере удаления от центра реактора и, следовательно, снижением выгорания 235U. Среднее содержание 235U и 238U в графите представлено в табл. 4.21. Полученные значения представляют суммарный результат нескольких разновременных инцидентов, происходивших при разном обогащении топлива

Таблица 4.21

Содержание урана в 1 г графита, его удельная активность и изотопное отношение 235U/238U

Средняя удельная активность 14С в реакторе АМ составляла

около 105 Бк/г, что в 5−10 раз ниже, чем в кладках реакторов СХК и ПО «Маяк», в которых графит подвергся более сильному облучению, а отношение 137Cs/14C в десятки раз выше. Таким образом, вклад продуктов деления и актиноидов в общую радиоактивность отработавшего графита реактора АМ достаточно велик, поэтому целесообразна его продолжительная выдержка перед началом де-

монтажа кладки. За 100 лет активность 137Cs и 90Sr уменьшится в

~ 10 раз, а 244Cm – в ~ 30 раз.

88

4.4.Активационные нуклиды в графите тепловой колонны ИРТ МИФИ

Тепловая колонна ИРТ-МИФИ (рис. 4.11) имеет размеры от 1,0×1,0 м до 1,6×1,6 м по вертикальным сечениям и 2,4 м в длину и состоит из графитовых блоков суммарной массой около 6 тонн. Она служит для облучения различных образцов и устройств, помещающихся как в вертикальных экспериментальных каналах (ВЭКах), проходящих через ее объем, так и в горизонтальном нейтронном пучке (ГЭК-1), выходящем из тепловой колонны наружу. Максимальная плотность потока нейтронов в ВЭК достигает величины 2·1011 нейтр./(см2 · с). По мере удаления от активной зоны плотность потока нейтронов уменьшается, а распределение нейтронов приближается в максвелловскому с температурой, равной температуре помещения.

Рис. 4.11. Схема отбора образцов из тепловой колонны ИРТ МИФИ (сечение, вид сверху).

Образцы: 1− 9 – левый верхний блок; 10−18 – правый нижний блок

89

Содержание радионуклидов в графите тепловой колонны можно определить с помощью комбинации эксперимента и расчета. Измерения проб графита, отобранных вблизи активной зоны, где наведенная активность максимальна, дадут наиболее точную информацию об абсолютных величинах содержания радионуклидов, а расчет изменения плотности потока нейтронов по объему тепловой колонны представит картину пространственного распределения активационных радионуклидов (60Со, 14С и др.). Из-за быстрого спада плотности потока нейтронов по мере удаления от активной зоны снижается наведенная активность графита, поэтому разные блоки могут относиться к разным категориям твердых радиоактивных отходов.

Во время работ по реконструкции тепловой колонны реактора ИРТ МИФИ в 2011 г. были отобраны пробы графита (рис. 4.12), облученного наибольшим флюенсом нейтронов [51]. Всего было

взято 18 проб массой 2−5 г из двух графитовых блоков, которые находились в непосредственной близости к активной зоне, один – в левой верхней части тепловой колонны, второй – в правой нижней части.

В число анализируемых нуклидов входили 14С и 3Н, измерявшиеся с помощью бета-спектрометрии, и 60Со, 65Zn, 152Eu, 155Eu, 134Cs,

содержание которых определяли по их гамма-излучению. Результаты гамма-спектрометрических измерений показали, что во всех проанализированных образцах основной вклад в активность гаммаизлучающих нуклидов дает 60Со (табл. 4.22).

90