Бушуев Радиоактивныы реакторныы графит 2015

водились опыты с образцами графита с интервалом 4 месяца, а в других опытах образцы графита подвергали нагреву до 1100 °C в течение пяти дней.

5.3.Технологии утилизации графита

В2008 г. десять стран Евросоюза объединились в проекте «Переработка и утилизация облученного графита и других углеродсодержащих отходов (Carbowaste)» с целью разработки наиболее оптимальных путей обращения с облученным графитом, включая размещение в контейнерах без предварительной обработки, обработку и дезактивацию, а также рециклирование. Наиболее приемлемыми признаны два варианта: упаковка некондиционированных графитовых отходов с последующим захоронением и обработка (сжигание или прокаливание) с удалением образующихся продук-

тов (золы).

Из-за присутствия в облученном графите 14С сжигание с выбросом углекислого газа в атмосферу наталкивается на политическое сопротивление и нормативные ограничения. Кроме выделения радиоактивного углекислого газа существуют и другие проблемы: графит для сжигания необходимо извлекать из кладки и измельчать.

Контейнерное захоронение графита, как и его сжигание, потребует демонтажа кладок в сложной радиационной обстановке, а также значительных затрат на создание глубинных хранилищ и транспортировку в них контейнеров с графитом. В процессе кондиционирования графита могут возникнуть технические и экономические риски [60].

Нередко при анализе возможных способов обращения с отработавшим реакторным графитом захоронение и сжигание рассматривают как взаимоисключающие решения. Однако, учитывая, что даже в пределах кладки одного реактора уровень загрязнения графита может различаться более чем на порядок, более эффективным представляется комплексный подход к решению проблемы: наиболее активная часть облученного графита после надлежащей подготовки и упаковки захоранивается, а низкоактивный графит утилизируется путем сжигания. Такой подход позволил бы уменьшить

111

расходы на сооружение и эксплуатацию хранилищ и ускорить решение проблемы.

Международная стратегия безопасности при обращении с РАО определяется МАГАТЭ. Разрабатываемые Агентством стандарты базируются на общепринятых принципах безопасности, сформулированных на международных встречах, проводившихся под эгидой МАГАТЭ. Следует отметить, что выполнение данных принципов должно обеспечиваться на всех стадиях обращения с радиоактивными отходами.

Технологии обращения с РАО зависят от класса и формы отходов и определяются активностью РАО и их радионуклидным составом. Сортировку графитовых изделий по уровню их радиоактивности можно производить, основываясь на расчетах нейтронного поля в реакторе, или с помощью неразрушающих измерений.

Согласно существующим нормативам [62], радиоактивные отходы разделяются на три категории – низкоактивные, среднеактивные и высокоактивные (табл. 5.5). В зависимости от категории должны применяться разные системы обращения с РАО, включающие сбор, сортировку, упаковку, временное хранение, кондиционирование, транспортировку и длительное хранение и/или захоронение.

Оценки [4] показали, что более 65 % всего графита относится к категории среднеактивных отходов – преимущественно, это графит кладок УГР, содержащий значительное количество долгоживущего

112

14С. Около трети графита составляют низкоактивные отходы, в основном, это втулки, облучавшиеся в реакторах в течение 3–5 лет и содержащие значительно меньше 14С, чем графит кладок, и пригодные для сжигания. Значительную часть (около 3000 т) составляет высокоактивный графит, загрязненный продуктами деления и актиноидами.

Предварительная подготовка к захоронению (кондиционирование) жидких и твердых РАО включает операции по изготовлению упаковки отходов, конечной целью которых является перевод отходов в форму, пригодную для транспортировки, хранения и захоронения. Кондиционирование подразумевает, в том числе, и переработку отходов. Методы кондиционирования зависят от характеристик РАО, технологичности и экономичности выбранного процесса переработки, условий и продолжительности временного хранения контейнеров, условий транспортировки и захоронения отходов [63]. При прочих равных условиях предпочтение отдается методу, обеспечивающему минимальный риск облучения людей на всех последующих стадиях обращения с РАО.

В результате кондиционирования объем радиоактивных отходов должен снижаться до необходимого минимума (что особенно важно при отверждении высокоактивных отходов, когда допустимый объем ограничивается удельным тепловыделением, условиями теплоотвода и другими условиями хранения и/или захоронения), РАО должны находиться в твердом агрегатном состоянии, обладать необходимой устойчивостью к радиационным, химическим, механическим и др. воздействиям в соответствии с государственными стандартами, регламентирующими требования к отвержденным РАО.

На последнем этапе кондиционирования необходима контейнеризация переработанных радиоактивных отходов для:

•временного хранения отходов в наземном инженерном сооружении;

•транспортирования отходов по территории предприятия или за его пределами в составе транспортно-упаковочного комплекта (ТУК) или без него;

•длительного хранения в инженерных сооружениях или захоронения отходов.

113

Кондиционированные отходы для захоронения должны удовлетворять критериям приемлемости с учетом целого ряда характеристик, в том числе ограничениям по суммарной активности упаковки РАО, удельной активности РАО, структурной стабильности и водоустойчивости формы отвержденных РАО, содержанию корро- зионно-активных веществ, тепловыделению, термической устойчивости, радиационной стойкости, газообразованию и др.

Срок эксплуатации контейнера при хранении в наземных сооружениях определяется продолжительностью времени до окончательного захоронения РАО в геологической формации и должен составлять не менее 50 лет.

Для уменьшения объема РАО и их иммобилизации используются разные технологии [63].

Сжигание. Технология сжигания (прокаливания) в основном используется для уменьшения объема горючих низкоактивных отходов. Эта технология может применяться для кондиционирования и утилизации как жидких, так и твердых отходов.

Сжигание графита имеет ряд особенностей. Скорость его окисления зависит от размера частиц, вида и количества окислителя и

температуры. При температуре выше 700 °С скорость окисления увеличивается и режим горения от беспламенного переходит к

пламенному. При температуре 1100 °С скорость окисления еще возрастает.

По оценкам специалистов [45] после сжигания отработавшего графита объем радиоактивных отходов (золы) может составить всего 1–2 % первоначального объема графита, предназначавшегося для захоронения, поэтому возможность уменьшения количества накопленного отработавшего графита путем сжигания привлекает постоянное внимание.

В настоящее время рассматриваются разные способы сжигания графита: традиционное, в кипящем слое, с помощью газового лазера, газификация с помощью перегретого водяного пара (пиролиз). Все перечисленные способы имеют один существенный недостаток: при сжигании графита образуется газообразный радиоактивный продукт – 14CO2.

Во Франции были проведены испытания пилотной установки для сжигания размолотого порошка графита в кипящем слое производительностью 30–50 кг/ч. Температура в пилотной установке

114

достигала 1075 °С, эффективность сжигания была 99,8 %. Испытания показали, что 60Co, 137Cs, 55Fe, α-активные и другие радионуклиды, содержащиеся в графите, надежно удерживаются фильтрами, а в атмосферу поступают только 3H и 14C. Их можно связать, превратив в твердые химически инертные соединения. Для этой цели предлагается использовать, например, карбонаты кальция и магния [64]. Однако объем образовавшихся солей карбонатов будет

в2–3 раза превышать первоначальный объем графита, что делает эту операцию бессмысленной. Для уменьшения объема радиоак-

тивных отходов следует развивать технологии разделения изотопов углерода для удаления 14С с применением криогенной дистилляции, центрифугирования или химических методов.

Цементирование. Включение в цемент – один из основных методов отверждения как гомогенных, так и гетерогенных отходов. Такие свойства цемента как негорючесть, отсутствие пластичности у отвержденного продукта и простота процесса смешивания с отходами обусловили широкое распространение этого метода. К недостаткам цементирования относят увеличение объема захораниваемых отходов, возможность вымывания из цемента включенных в него компонентов, присутствие значительного количества воды в отвержденном продукте.

Битумирование. Битум представляет собой продукт перегонки нефти и каменного угля. Это термопластичный материал, что позволяет при нагревании успешно включать его в концентраты РАО с получением гомогенного смеси. Гидростойкость битума обеспечивает надежную изоляцию включенных в него компонентов. Битум,

вотличие от цемента, обладает высокими гидроизолирующими свойствами, скорость вымывания солей из него мала и составляет

10-4–10-5 г/см2 сут.

Главным недостатком этого материала является его горючесть. Битумные блоки устойчивы лишь до температуры 350 °C. Кроме того, свойства битума меняются при смешивании с отходами. Так, увеличение содержания солей в битумной смеси может вызывать ее расслаивание в разогретом состоянии при транспортировке или в начальном периоде хранения, а присутствие в РАО ионообменных смол и кристаллогидратов приводит к увеличению объема и разбуханию смеси, что, в конечном счете, снижает гидростойкость конечного продукта. Кроме того, битумная смесь может являться

115

пищей для бактерий, живущих в почве в районе хранения, что приведет к разрушению битумных блоков и высвобождению хранящихся в них радионуклидов.

Отверждаемые эпоксиакриловые композиции [65]. К эпок-

сидным соединениям относят широкий класс веществ, содержащих в своей цепи эпоксидную группу. Отверждаемые композиции на основе эпоксидных смол обладают высокой химической устойчивостью и механической прочностью, повышенной радиационной и теплостойкостью. Отверждение смол может проводиться как при нагревании, так и при комнатной температуре. Использование в качестве добавки акриловой кислоты позволило создать композицию, отверждающуюся на воздухе при комнатной температуре и пригодную для отверждения РАО с не слишком высокой активностью.

Остекловывание. Остекловывание – процесс превращения вещества в стекловидную матрицу – имеет ряд важных преимуществ по сравнению с другими технологиями обращения с РАО: стабильность (прочность) иммобилизации отходов в стекле, возможность иммобилизации в стекле самых различных материалов, применимость метода как для неорганических, так и для органических материалов, возможность уменьшения объема отходов.

Несмотря на многолетние поиски подходящих технологий обращения с отработавшим графитом, проблема остается нерешенной. Ведется поиск эффективных консервантов [66]. Принятие окончательных решений откладывается на многие десятилетия, последствия таких отсрочек до конца не ясны.

Присутствие 14С, 36Cl и актиноидов делает проблематичным захоронение графита: большие периоды полураспада этих радионуклидов могут превышать сроки сохранения защитными барьерами необходимых свойств. В далекой перспективе захоронение вряд ли может обеспечить окончательное решение задачи.

5.4.Отработавшие графитовые втулки ПУГР и возможности их утилизации

Всостав ПУГР входят два графитовых компонента: блоки, служащие для сооружения кладки, подвергающиеся облучению

116

нейтронами в течение всего периода эксплуатации реактора (более 30 лет), и втулки, предназначенные для предотвращения радиационных повреждений кладки и облегчения извлечения технологических каналов в случае их деформации. Втулки ПУГР заменяли, как

правило, каждые 2−4 года, т.е. длительность их облучения была примерно в 10 раз меньше, чем блоков кладок. Таким образом, за время эксплуатации реактора масса облученных втулок стала соизмеримой с массой блоков кладки. Согласно данным работы [4] в России накоплено около 17500 т втулочного графита УГР, отнесенного к низкоактивным отходам.

Одновременно с реакторными зданиями были построены и приреакторные хранилища для ТРО, которые постепенно были заполнены отработавшими втулками. В дальнейшем соорудили еще шесть хранилищ. Общий объем девяти хранилищ составил около

18000 м3, масса хранящихся в них графитовых втулок − более 3000 т. Кроме того часть втулок находится в каналах реакторных кладок и технологических шахтах. Некоторые хранилища впоследствии оказались залитыми водой. Стал возможен смыв радионуклидов и их перемешивание.

Места хранения можно подразделить на специально оборудованные для размещения ТРО, хранилища упрощенной конструкции и каналы кладок, содержащие втулки, использовавшиеся в последний период работы реактора. Все хранилища расположены на тер-

117

Окончание табл. 5.6

*ХТО – хранилище твердых отходов. **ШТ – шахта технологическая.

***Хранилище курганного типа.

Работа [67] была посвящена изучению радиоактивного загрязнения втулок реакторов И-1, ЭИ-2, АДЭ-3 и анализу возможности их утилизации путем сжигания. Анализ их радиоактивной загрязненности и условий хранения привел к следующим выводам:

•условия хранения во многих случаях не отвечают современным требованиям, в том числе и по количеству барьеров безопасности;

•радиоактивное загрязнение графита втулок значительно ниже, чем кладок, поэтому процесс их утилизации путем сожжения

менее опасен.

В случае утилизации графита путем сжигания 14C может стать единственным долгоживущим радионуклидом, попадающим в атмосферу, поэтому анализу его содержания в графите и исследованию его поведения уделяется особое внимание. Согласно оценкам

при сжигании 1000 т графита в год в атмосферу поступит в 4 раза больше 14C, чем при работе одного реактора ВВЭР-440 и в 2 раза

меньше, чем поступает в настоящее время при химической переработке отработавшего ядерного топлива, т.е. величина выброса 14C

118

будет на уровне, характерном для объектов атомной промышленности.

Другой пример: при сжигании отработавшего графита одного

реактора РБМК в атмосферу поступит в 4−9 раз меньше 14C по сравнению с годовым выбросом всех АЭС [68]. При осуществлении сжигания необходима достоверная информация о содержании 14C в конкретных партиях отработавшего графита и расчетная оценка выбросов с учетом метеорологических условий в районе сжигания.

Существуют большие различия между загрязнением втулочного графита ПУГР и РБМК, обусловленные разницей их размеров, временем облучения в реакторе, числом аварийных ситуаций. Толщина и диаметр втулок РБМК больше, чем у втулок реакторов ПУГР, продолжительность их облучения в несколько раз больше. Разрушение топливных каналов в РБМК происходило в единичных случаях [69]. Запасы втулок РБМК будут меньше, чем втулок реакторов ПУГР. Они меньше загрязнены продуктами деления и актиноидами, но содержат больше 14C. Вопрос об их утилизации следует рассматривать особо.

119

Глава 6. ОБРАЩЕНИЕ С ОТРАБОТАВШИМ РЕАКТОРНЫМ ГРАФИТОМ В ГЕРМАНИИ

Следует отметить, что в работах, посвященных обращению с реакторным графитом в Германии, ставятся и решаются на практике проблемы, аналогичные рассматриваемым российскими специалистами. Рассмотрим подробнее некоторые из них.

6.1.Стратегия вывода из эксплуатации ядерных объектов Германии

C конца с 1950-х по 2004 г. в Германии было построено и эксплуатировалось около 110 реакторных установок разного назначения, в том числе, исследовательских и реакторов нулевой мощности. Первым ядерным реактором в 1957 г. стал исследовательский реактор в Гархинге, а первой электростанцией – АЭС Каль, запущенная в 1961 г. Пятый блок Грайфсвальдской АЭС стал последним коммерческим ядерным реактором, введенным в действие в Германии (1989 г.), а Дрезденский учебный ядерный реактор, получивший разрешение на эксплуатацию в 2004 г., – последним исследовательским реактором.

В июне 2000 года в Германии было принято решение об ограничении времени эксплуатации имеющихся атомных станций и запрещении строительства новых блоков. Последовавший позже отказ от использования ядерной энергетики предполагал, что все 19 энергоблоков, работавших на тот момент, должны быть остановлены до 2021 г. До катастрофы на Фукусимской АЭС в Японии Германия производила около 25 % всей электроэнергии из ядерного топлива: до марта 2011 г. в коммерческой эксплуатации находились 17 энергоблоков (12 АЭС), а также эксплуатировались 8 исследовательских реакторов, из которых 5 – учебные.

После аварии на Фукусимской АЭС было принято постановление о временной (на три месяца) отмене продления работы атомных электростанций и отключении семи старейших немецких атомных станций на период действия этого моратория, а 6 июня 2011 г. на правительственном уровне было принято решение о полном отказе от производства ядерной энергии. На момент принятия

120