Бушуев Радиоактивныы реакторныы графит 2015

образцах графита из блоков ячеек, расположенных вблизи и вдали от аварийной ячейки, не обнаруживает какой-либо существенной разницы. Следовательно, аварии, имевшие место при эксплуатации реакторов, не повлияли на их распределение.

Из этого же рисунка видно, что удельная активность 14С почти на два порядка превышает активности трития и кобальта, т.е. активность 14С в графите ПУГР является доминирующей. Характер распределения 3H, 14C и 60Co не одинаков. 14С равномерно распределен по объему блока, в то время как активности 3H и 60Co сильно меняются от образца к образцу в пределах одного керна случайным образом.

Рис. 4.2. Содержание активационных радионуклидов в образцах, отобранных из графитовых блоков ячейки вблизи (4016) и вдали (2639) от аварийной (4017) ячейки реактора ЭИ-2

61

Поскольку основным каналом образования трития является реакция взаимодействия нейтронов с ядрами примесного 6Li, а 60Со образуется в результате активации примеси 59Со, то разброс значений активностей трития и 60Со может быть обусловлен неравномерностью содержания этих примесей в графите.

4.1.1.1. Радиоактивный углерод и тритий

Распределение активности 14С по графитовой кладке подобно распределению флюенса тепловых нейтронов. Эту зависимость можно видеть из распределений, представленных на рис. 4.3 и 4.4. Наблюдаемые на рис. 4.4 расхождения между полученными зависимостями (разный угол наклона), по всей вероятности объясняются различными тепловыми режимами эксплуатации кладок реакторов, поскольку реактор И-1 являлся одноцелевым и прямоточным, в отличие от двухцелевого реактора ЭИ-2 с двухконтурной схемой циркуляции теплоносителя.

62

Таблица 4.3 Распределение удельной активности 60Со по кернам

из разных ячеек реакторов, кБк/г [37]

Примечание: погрешность единичного измерения не превышает 5 %.

Из приведенных результатов видно, что активность 60Co в образцах с поверхности блоков (образцы 1 и 5) заметно выше, чем в образцах из объема блоков (образцы 2, 3, 4). Более сильное поверхностное загрязнение может быть связано как с переносом 59Со с оборудования и инструментов во время механической обработки заготовок графита при изготовлении блоков, так и его осаждением на поверхности блоков при заливах кладок водой.

В некоторых случаях активность внутренних образцов разных кернов, а иногда и одного керна различалась в несколько раз, что можно объяснить неоднородным распределением примеси кобальта в графите. Разброс результатов измерений возможно маскирует некоторые закономерности распределения активности 60Со, например, зависимость от флюенса нейтронов.

Усредненные значения активности 60Со по большому количеству образцов из верхних, центральных и нижних графитовых блоков кладок ПУГР, а также образцов, взятых вблизи аварийных ячеек и удаленных от них, приведены в табл. 4.4.

66

Таблица 4.4 Средняя удельная активность 60Со в графитовых блоках

из кладок реакторов, кБк/г [37]

По всей совокупности результатов измерений активности 60Со в кладках ПУГР можно сделать следующие выводы:

• среднее загрязнение графита радиоактивным кобальтом составило в поверхностном слое блоков из активной зоны реактора

И-1 6,9±0,7 кБк/г, реактора ЭИ-2 – 14,0±2,4 кБк/г, реактора АДЭ-3 − 13,8±3,2 кБк/г;

• содержание 60Со внутри объема графитовых блоков примерно одинаково по всей активной зоне и не сильно различается у раз-

ных реакторов (И-1 – 2,2±0,5 кБк/г, ЭИ-2 – 3,0±0,6 кБк/г, АДЭ-3 – 4,4±1,2 кБк/г);

•ячейки, прилегающие к аварийным и отдаленные от мест инцидентов, не отличаются уровнем загрязнения 60Со;

•содержание 60Со в объеме блоков отражателя реактора ЭИ-2 (проанализированы керны из двух ячеек) примерно в 2 раза меньше, чем в блоках активной зоны, что объясняется различием плотности нейтронного потока;

•среднее соотношение между удельной активностью поверхностных и внутренних образцов по всем кернам для реактора ЭИ-2 равно 4,7, для реактора И-1 – 3,2, для реактора АДЭ-3 – 3,1, т.е. различие между уровнем поверхностного и объемного загрязнения невелико;

67

• поверхностное загрязнение радиоактивным кобальтом относится к слою толщиной 2 мм, поэтому 60Co, содержащийся во внутреннем объеме графитовых блоков, вносит основной вклад в запасы этого радионуклида в кладках.

Основываясь на полученных данных, была выполнена оценка запаса 60Со в графите из активной зоны как сумма вкладов поверхностного и объемного загрязнения:

A = m (VповАпов +VобАоб) ,

Vпов +Vоб

где m − масса графитовых блоков в активной зоне; Vпов, Vоб – объем поверхностного слоя и внутренний объем графитового блока; Aпов, Aоб – средняя удельная активность 60Со на поверхности и в

объеме графитовых блоков.

Активность 60Со, содержащегося в кладке (активная зона и боковой отражатель) реактора И-1, составила (2,6±0,6)·1012 Бк, реак-

тора ЭИ-2 – (4,1±1,0)·1012 Бк, реактора АДЭ-3 – (8,2±2,0)·1012 Бк.

В статье [3] приведены результаты расчетной оценки ожидаемой удельной активности 60Со в отработавшем графите ПУГР – 420 кБк/г. Этот результат превышает измеренные значения в объеме графитовых блоков для реактора И-1 в 170 раз, для реактора ЭИ-2 в 110 раз, для реактора АДЭ-3 в 90 раз*. Скорее всего это связано с тем, что в расчетах использовалось завышенное содержание

вреакторном графите примеси 59Со (3,0 10−5 % по массе). Согласно данным нейтронно-активационных анализов содержание кобальта

внеоблученном графите составляет (0,12−7,8) 10−6 % по массе.

4.1.1.3. Хлор-36 и никель-63

Из-за высокой трудоемкости эксперимента было проанализировано лишь десять образцов графита на содержание в них 36Cl и 63Ni. Измеренная активность 63Ni составляла 2,5·102–2,2·103 Бк/г, актив-

ность 36Cl – 51−110 Бк/г [37]. Сравнение активности 36Cl, полученной из эксперимента и с помощью расчетов, показало, что расчет переоценивал его содержание в 100 раз. Вероятно, в расчете было

____________________

Данные приведены на 8-летний срок выдержки графита.

68

завышено начальное содержание хлора в графите и не учитывалось его выгорание в процессе работы реактора [39].

4.1.1.4.Сравнение загрязненности активационными радионуклидами реакторного графита ПУГР с зарубежными реакторами

Можно сравнить содержание важнейших активационных радионуклидов в кладках российских и зарубежных уран-графитовых реакторов (табл. 4.5) [36].

Содержание 14C в кладках российских водо-графитовых реакторов приблизительно в 7 раз больше, чем в зарубежных газографитовых. Главной причиной этого является разница атмосфер, которые окружали кладки: российские находились в азотной атмосфере, зарубежные – в атмосфере углекислого газа. Некоторое влияние могло оказать и различие в флюенсе нейтронов, которым облучался графит.

Таблица 4.5

Содержание радионуклидов в кладках ПУГР и зарубежных реакторах, Бк

Меньшее содержание 3H и 60Co в отработавшем графите российских ПУГР может объясняться разным начальным содержанием примесей (6Li, 59Co) в зарубежном и российском графите, а также не одинаковыми условиями эксплуатации реакторов.

Если основываться на результатах опытов с образцами из кладок ПУГР, уровень загрязнения графита 60Co и тритием ниже, чем ожидалось, что упрощает задачу демонтажа кладок. Однако высокое содержание 14C может усложнить выбор технологии захоронения и явится дополнительным аргументом против его сжигания.

69

4.1.2.Актиноиды и продукты деления

вграфитовых кладках ПУГР

4.1.2.1.Распределение актиноидов и продуктов деления по графиту ПУГР

Первое, что показал анализ результатов измерений образцов, – ярко выраженное поверхностное загрязнение графитовых блоков

актиноидами и продуктами деления. Удельная активность 137Cs, 106Ru, 90Sr, 241Аm, 243Am, 244Cm в объеме блоков в десятки раз ниже,

чем в поверхностном слое. Это относится как к близким, так и удаленным от аварийных ячейкам. Распределение нуклидов по толщине графитовых блоков аналогично для всех трех реакторов. На рис. 4.6 на примере 137Cs показано типичное распределение актиноидов и продуктов деления по направлению от поверхности в глубину графитового блока (расположение образцов см. рис. 3.1). Боковая поверхность блока загрязнена сильнее поверхности, прилегающей к технологическому каналу. Это, вероятно, вызвано

Рис. 4.6. Распределение содержания 137Cs по направлению вглубь графитового блока

70