Бушуев Радиоактивныы реакторныы графит 2015

нуклидов. Спектры гамма-излучения образцов графита и компараторов измеряли на гамма-спектрометре с коаксиальным HPGeдетектором (рис. 1.1).

В качестве компараторов применяли активационные детекторы из наборов детекторов ДКН и АКН, образцы на основе формальдегидных смол или смеси анализируемых элементов и веществразбавителей (табл. 1.2). Число атомов исследуемого элемента в компараторе составило 1016−1019, что соответствовало ожидаемому количеству примеси в образце графита.

Таблица 1.2

Примесные элементы и компараторы

Для анализов содержания примесей были взяты образцы из необлученных графитовых блоков реакторов И-1, ЭИ-2, АДЭ-3 и РБМК, втулок реакторов И-1, ЭИ-2 и РБМК и цилиндра («карандаш») ЭИ-2. Цилиндры предназначались для заполнения пустых каналов в блоках отражателя нейтронов. Для предотвращения поверхностного загрязнения образцов использовали специальные инструменты, контейнеры для загрузки образцов в вертикальный экспериментальный канал реактора были изготовлены из чистого реакторного графита.

21

Таблица 1.3 Содержание примесей в графите промышленных реакторов

и РБМК, % по массе

23

Примечание: В скобках приведено число измерений, погрешность результата отдельного измерения от 5 до 15 % (1σ).

Таблица 1.4 Содержание примесей в графите ПУГР, определенное

с помощью масс-спектрометрии

Сравнение полученных данных с результатами работ [3, 11, 12] показало следующее.

Уран. Начальное содержание урана в кладках намного меньше, чем предполагалось ранее [3]. Это согласуется с результатами анализов, которые показали весьма малое содержание продуктов деления и актиноидов в объеме отработавших графитовых блоков.

Кобальт. Его содержание (0,07–7,8)·10−6 % согласуется с данными работы [11]: (0,9–3,4)·10−6 %. Более широкий разброс значений концентрации примеси кобальта может быть объяснен большим объемом выборки образцов.

24

Хлор. Его содержание составляет (0,6–10,4)·10−4 %, а по данным масс-спектрометрии (0,1−0,7)·10−4 %. В работе [11] приводится

значение концентрации хлора 3,2·10−3 %, определенное для графита марки ГР нейтронно-активационным методом. Таким образом, полученное в работе [10] значение содержания хлора в 10 раз меньше, чем в работе [11] и в 10 раз больше, чем данные массспектрометрии, но близко к результатам, полученным для графита

реакторов CGR и AGR: 2,0·10−4 % и 4,0·10−4 % соответственно [12].

Азот. Разброс результатов масс-спектрометрических анализов содержания азота велик (0,5–70) 10−4 % и включает величину

4·10−4 %, приведенную в работе [13].

Железо. Полученное нейтронно-активационным методом содержания (0,8–94)·10−4 % не противоречит данным масс-

спектрометрии и работы [13] – (0,8–1,7) 10−4 % .

Различия концентраций еще значительнее, если сравнивать графит, произведенный в разных странах [14, 15] (табл. 1.5).

Таблица 1.5 Массовые доли примесей и золы и в графите кладок, 10−4 %

Несмотря на столь большой разброс концентраций отдельных элементов, сечение поглощения тепловых нейтронов в реакторном графите не превышает 4,5–4,8 мб. Содержание отдельных примесей в графите одной марки может изменяться в десятки раз, однако

25

их общая массовая доля не превышает 10−2 %, что обеспечивает допустимое значение сечения поглощения тепловых нейтронов.

1.4. Изменение свойств графита в процессе эксплуатации

Графитовые блоки в кладках в течение всего срока эксплуатации уран-графитовых реакторов не заменяют, поэтому при изготовлении графита необходимо было обеспечивать такие его свойства, как эксплуатационная надежность и радиационная стойкость. В процессе эксплуатации очень важным является контроль за состоянием графитовой кладки.

Степень повреждения структуры графита определяется комплексным воздействием ряда факторов: плотностью потока и флюенсом нейтронов, спектрами нейтронов и гамма-квантов, температурой графита. Обычно определяющим фактором считают флюенс повреждающих нейтронов с энергией выше 0,18 МэВ. Радиационные повреждения определяются числом смещенных атомов в кристаллической решетке [16].

Взаимодействие радиоактивного излучения с графитом приводит к структурным нарушениям кристаллической решетки, в результате его физико-механические свойства меняются. В зависимости от типа и энергии излучения наблюдается следующие явления: ионизация, смещение атомов из узлов решетки с образованием пар, возникновение вакансий, межузельных атомов, образование зон повышенной концентрации дефектов. Происходят ядерные превращения.

Смещения атомов при облучении γ-квантами маловероятны. Нейтроны взаимодействуют непосредственно с ядрами атомов, их энергия передается ядрам. Ядра атомов, двигаясь через вещество, производят ионизацию и смещают другие атомы. Для смещения атомов требуется энергия около 25 эВ [16]. При облучении нейтронами пористая структура графита изменяется, что может быть установлено путем измерения плотности, параметров кристаллической решетки, а также определения размеров пор по адсорбционной зависимости с помощью электронного микроскопа.

Один из важнейших эффектов – изменение размеров кристаллов под действием облучения. Атомы, ушедшие из узлов решетки и вышедшие на поверхность, увеличивают размер кристалла. Напро-

26

тив, при образовании межузельных атомов плотность увеличивается. В действительности, атомы, окружающие вакансию или межузельный атом, изменяют свое положение в решетке, что приводит к изменению параметров решетки. От флюенса нейтронов зависит также и пористость графита.

Быстрый нейтрон при замедлении выбивает из кристаллической решетки графита около 2·104 ат. Некоторые из них возвращаются в равновесное состояние в узлах решетки [16], однако большая часть атомов располагается в решетке в виде внедрений, сохраняя избыток энергии и повышая теплосодержание (энергия Вигнера) в облученном графите. Количество запасенной энергии связано с накоплением дефектов. При повышении температуры эта энергия выделяется в виде тепла. Количество накопленной энергии определяется температурой графита при облучении и флюенсом нейтронов.

При облучении флюенсом 3,3·1021 нейтр./см2 (при температуре графита 30 °C) накопленная энергия достигает 630 кал/г. Выделение такого количества энергии может вызвать подъем температуры до 1500−1600 °C. При температуре графита 650 °C накопленная энергия составляла бы 6 кал/г. Таким образом, в реакторах с повышенной температурой графита нет опасности значительного накопления энергии Вигнера [16].

Эксперименты с графитом реактора И-1 показали, что существует четкая связь между температурой графита и количеством запасенной энергии. Наибольшее ее количество аккумулировано в наиболее холодных частях кладки. На основе данных о рабочей температуре графита был сделан вывод о том, что при выведении реактора И-1 из эксплуатации выделение энергии Вигнера в блоках не будет представлять опасности [17]. Втулки работают при более низких температурах, поэтому величина запасенной в них энергии Вигнера выше, чем в блоках. Это создает опасность их возгорания, особенно для втулок реактора И-1. По мнению авторов работы [18], при демонтаже кладки следует в первую очередь извлекать верхние втулки из рабочих ячеек и полные комплекты из ячеек СУЗ для их изоляции и утилизации.

Температура влияет на степень радиационных нарушений в облучаемых материалах. Под действием высокой температуры часть дефектов исчезает, и свойства вещества восстанавливаются. Число

27

смещенных атомов при разных температурах одинаковое, но подвижность дефектов разная, различна и скорость их аннигиляции. Это ведет к уменьшению концентрации дефектов при росте температуры. Изменение температуры влияет на скорость отжига дефектов. Эффект облучения определяется температурой графита и флюенсом нейтронов, т.е. числом смещенных атомов и отжигом дефектов. Изменение размеров блоков замедляется при росте рабочей температуры графита в реакторе.

Температура кладки зависит от мощности реактора, коэффициента теплопроводности графита и термического сопротивления между топливными каналами и графитом. Отвод тепла от графита осуществляется теплоносителем. В водо-графитовых реакторах перепад температур по радиусу ячейки достигает нескольких сотен градусов, что приводит к неоднородному изменению свойств графита по объему блоков.

Согласно данным работы [6] под действием длительного

нейтронного облучения при температурах 350−800 °C сначала происходит усадка реакторного графита, которая затем сменяется

распуханием. Исследование графитов с разной плотностью (1,55− 1,70 г/см3) после их облучения флюенсом нейтронов

5·1021 нейтр./см2 (En > 0,18 МэВ) при температуре 145 °C показало, что уменьшение плотности не превышает 5 %, увеличение общего объема пор в среднем составляет 16 %, объем дефектов решетки увеличился от 0,1−0,7 % до 5,7−6,7 %, относительный объем за-

крытых пор изменился от 0,5−2,5 % до 4−12 %, а значит, уменьшился объем открытых пор [9]. Это объясняется расширением кристаллов, перекрывающих входы в поры. Изменение пористой структуры может быть ослаблено с помощью отжига графита при температуре 550 °C в течение нескольких часов [8, 9, 16].

Прогнозирование изменений свойств графита кладок на основании результатов, полученных при радиационных испытаниях образцов графита, является недостаточно надежным, поскольку не учитывается совместное влияние на кладку многих факторов. В процессе эксплуатации из кладки вырезают керны для их сравнения с необлученными образцами-свидетелями, и таким образом определяют происходящие изменения характеристик графита.

28

При конструировании кладок реакторов ПУГР стремились обеспечить необходимую подвижность деталей кладки для предотвращения разрушения в результате теплового расширения и радиационной деформации. Тем не менее, в результате нейтронного облучения и механических воздействий во время перегрузок технологических каналов и втулок, при скреплении рядов колонн происходили изменения геометрии кладки, появлялись трещины в блоках, искривлялись колонны, кладка приобретала бочкообразную форму, изменялась высота колонн. Эти изменения затрудняли постановку и извлечение каналов, перемещение стержней СУЗ. Для ослабления этих эффектов в кладку помещали специальные каналынатяжители (например, в реакторе АДЭ-2 было установлено 1000 таких каналов) и проводили калибровку отверстий в блоках [19].

В работе [20] описаны опыты с графитом кладки реактора АМ Обнинской АЭС. В процессе эксплуатации реактора проводились работы по его усовершенствованию. Изменялись конструкции штатных ТВС, состав топлива, реконструировались каналы СУЗ, система создания газовой атмосферы графитовой кладки. Обога-

щение топлива АМ в разные периоды достигало от 4,4 до 10 %

235U.

Все отклонения от проектных значений, допускавшиеся при эксплуатации, влияли на состояние графита: ухудшение состава газовой среды, повышение её температуры, механические воздействия при аварийных перегрузках ТВС в отдельных ячейках. Согласно проекту кладка должна была заполняться гелием для создания инертной атмосферы. Трудности обеспечения герметичности кожуха вызвали необходимость замены гелия на более дешевый азот, содержавший менее 0,06 % O2. Избыточное давление поддер-

живали на уровне 2−5 мм вод. ст. Газ, выходящий через негерметичный кожух, отсасывался вентиляцией и через фильтры направлялся в вытяжную трубу.

По содержанию CO2 в газовой среде кладки АМ была сделана оценка выгорания графита за период с 1966 по 1971 г. Результаты оценки показали, что величина выгорания составила 2 % от массы графита в активной зоне. Контроль температуры графита состоял из периодических замеров в отдельных ячейках с помощью хро- мель-алюмелевых термопар, размещенных между двумя графитовыми втулками. Рабочая температура графита кладки достигала

29

700 °С. Максимальный флюенс тепловых нейтронов на графит за все время работы реактора составил 2·1022 нейтр./см2.

В 1971 и 1987 гг. были выполнены ремонтные работы для обеспечения работоспособности кладки АМ. Ремонт проводился только

вотдельных ячейках. Основная масса графита сохраняла свою целостность. Заключение о возможности продолжения эксплуатации принимали на основе изучения проб графита, отобранных путем выбуривания кернов полой фрезой, и результатов осмотра ячеек графитовой кладки (рис. 1.2). Было обнаружено значительное уменьшение прочности и теплопроводности графита при увеличении пористости при окислении. Были сделаны рекомендации для сохранения кладки. Следующее взятие и анализ проб в 1984 г. (30 лет эксплуатации) показало продолжающееся окисление графита. Однако прочность графита оказалась достаточной для сохранения работоспособности кладки. Опыты с 14 пробами, отобранными

в1990 г., и 11 пробами, взятыми в 1996 г., привели к заключению, что свойства графита после 42 лет работы сохранились на уровне, достаточном для обеспечения безопасности дальнейшей эксплуатации реактора в течение 5 лет.

Рис. 1.2. Картограмма реактора АМ с ячейками отбора проб по годам: 1971 (1), 1984

(2). 1985− 1987 (3), 1990 (4), 1991 (5), 1996 (6)

30