Бушуев Радиоактивныы реакторныы графит 2015

Согласно выводам авторов плотность графита АМ постепенно снижалась по мере его окисления, при этом изменение рабочей температуры слабо влияло на исследуемый процесс. Следует заметить, что плотность потока нейтронов в реакторе АМ была намного меньше, чем в ПУГР.

Согласно данным работы [21], в которой обосновывается срок продления работы Билибинской АЭС, параметры кристаллической решетки графита остаются неизменными при флюенсе нейтронов

до 5·1020 см−2 (Е > 0,18 МэВ). Вторичное распухание происходит

при флюенсе нейтронов выше 1,4·1022 см−2. Флюенс нейтронов, при котором размеры графита возвращаются к начальным, равен 1,8·1022 см−2.

31

Глава 2. РАДИОНУКЛИДЫ В РЕАКТОРНОМ ГРАФИТЕ

2.1.Активационные радионуклиды

Врезультате длительного облучения нейтронами в реакторном графите образуются радионуклиды с разным периодом полураспада, в том числе более тысячи лет. Ниже приведены нейтронные реакции в графите, ведущие к образованию радионуклидов с периодом полураспада более одного года (табл. 2.1) [22].

32

Окончание табл. 2.1

36Cl с периодом полураспада 301 тыс. лет образуется путем нейтронной активации остаточного хлора, использовавшегося для очистки графита при его изготовлении.

60Co является одним из главных эмиттеров жесткого γ-излуче- ния в течение первых 40 лет после остановки реактора. Содержание 60Со влияет на выбор сроков и способа обращения с графитом кладок. Основной канал его образования – реакция 59Co(n, γ)60Co.

Все приведенные в табл. 2.1 реакции, а так же и другие, в

первую очередь 10B(n, α)7Li, вызывают потерю нейтронов. Это ухудшает нейтронный баланс и снижает коэффициент размножения нейтронов во внутриреакторной среде, что было крайне нежелательно для реакторов с топливом из природного урана, поэтому при изготовлении реакторных компонент принимали особые меры по очистке графита от примесей.

33

2.1.1. Радиоактивный углерод

Из представленных в табл. 2.1 радионуклидов особое внимание

заслуживает долгоживущий β-излучающий нуклид 14С (Т1/2 = = 5730 лет). В живой организм 14С попадает через органы пищеварения (99 %) и дыхания (1 %), его допустимая концентрация в воздухе составляет 55 Бк/м3. По данным научного комитета ООН по действию атомной радиации (НКДАР ООН, 1988 г.) 14С отнесен к числу семи наиболее опасных радионуклидов, его попадание в организм человека может привести к росту соматических и генетических повреждений [23].

Значимость этого радионуклида определяется также следующими причинами:

•вносит наибольший вклад в радиоактивность графита;

•представляет долговременную опасность из-за большого периода полураспада.

•закреплен в кристаллической решетке графита, что не только препятствует их самопроизвольному уходу в окружающую среду,

но и затрудняет дезактивацию графита.

Известно, что основными каналами накопления 14С в уранграфитовых реакторах являются реакции на тепловых нейтронах:

14N(n, p)14C и 13C(n, γ)14C, причем относительный вклад каждой из них может варьироваться. На первом этапе эксплуатации российских уран-графитовых реакторов азот в кладке присутствовал как составная часть воздуха (75,5 % азота по массе). В дальнейшем для предотвращения окисления графита воздушную атмосферу заменили на чисто азотную. Газ, продувавший кладку, заполнял открытые поры в графите, и азот становился основным источником образования 14C по реакции 14N(n, p)14C. В реакторах других типов, где в качестве продувочного газа использовали воздух или углекислый газ, также имеет значение реакция 17O(n, α)14C.

Дополнительный вклад в накопление радиоуглерода дает реакция 14N(n, p)14С на примеси азота в графите. Примесный азот зафиксирован в кристаллической решетке. Его содержание может различаться не только в разных сортах графита, но и в разных элементах объема одного изделия. Измерения образцов необлученного графита показали, что содержание азота в графите кладок ПУГР

может меняться в диапазоне (10−70) 10−4 % по массе [10].

34

В работе [24] были выполнены расчетные оценки накопления 14С в графите ПУГР. Сечение реакции 14N(n, p)14С было принято равным 520 мб. Для максимального флюенса 1023 нейтр./см2 при

исходном содержании примеси азота в графите 34 10−6 % по массе и пористости 23% удельная активность 14С, накопленного в результате активации этой примеси, составляет 0,34 МБк/г, удельная активность 14С, накопленного за счет активации азота в порах, −

1,2 МБк/г, суммарное накопление 14С из азота по двум каналам −

1,5 МБк/г.

Следует учитывать, что реакция 14N(n, p)14С – экзоэнергетическая. Ядро 14С получает в ней кинетическую энергию около 40 кэВ, которой достаточно для его внедрения в кристаллическую решетку графита и закрепления в ней. В таком случае 14С локализуется не в объеме поры, а в окружающем ее слое графита, и не уносится продувочным газом.

Другой канал образования 14С в графите – реакция 13С(n, γ)14С. Концентрация 13С в природном углероде равна 1,03 %. Вклад ак-

тивности 14С, образовавшегося по реакции 13С(n, γ)14С, в общую активность 14С составляет около 5 %. При этом полная суммарная активность 14С, накопленная в отработавшем графите реактора ПУГР, может достигать 1,6 МБк/г.

2.1.2. Накопление трития в графите

Еще один важный биологически активный бета-излучающий радионуклид – тритий.

Основной вклад в накопление трития в графите вносит реакция 6Li(n, α)3H на примеси лития. Сечение этой реакции для тепловых нейтронов при температуре 20 °C достигает 940 б (при рабочих температурах графита в реакторе оно несколько меньше). Вследствие большой величины сечения идет быстрое выгорание лития, скорость которого зависит от плотности потока нейтронов. Уравнение, описывающее накопление трития (NН) имеет вид:

λH − постоянная радиоактивного распада трития, с−1; Φ − плот-

35

ность потока нейтронов, нейтр./см2 · с; t − время облучения графита, с.

На рис. 2.1 представлены результаты расчетов удельной активности трития в графите, облучавшемся 30 лет при разной плотности потока нейтронов [25]. В реакторах ПУГР поток нейтронов по высоте активной зоны меняется более чем в 5 раз. Согласно расчетам, содержание трития в нижней и верхней части графитовой кладки, где плотность потока нейтронов составляла ~ 4·1012, должно быть примерно в 1,5 раза выше, чем в центральной части кладки, где плотность потока нейтронов достигала ~ 2·1013. Это объясняется быстрым выгоранием лития при его облучении большим потоком нейтронов и распадом накопившегося трития: период полураспада в два раза меньше продолжительности облучения.

С большой вероятностью образовавшийся тритон останется в графитовой матрице, поскольку его средний пробег меньше, чем размер зерен в графите, и больше, чем размер пор. Однако некоторая часть тритонов, рожденных вблизи границы зерна, будет иметь энергию, недостаточную для прохождения поры или зазора.

Рис. 2.1. Зависимость содержания трития и лития в графите от времени облучения при разной плотности потока нейтронов

36

Поэтому часть трития имеет возможность остаться в газе, заполняющем поры и зазоры, и выйти с ним из кладки. Первоначально фиксированный в графите, тритий с течением времени также может приобретать подвижность и выносится газом, продуваемым через реакторную кладку.

2.2. Продукты деления и актиноиды

Важным компонентом загрязнения графита промышленных уран-графитовых реакторов являются актиноиды и продукты деления. Информация об их содержании в отработавшем графите нужна для обеспечения ядерной и радиационной безопасности при хранении, демонтаже и последующей утилизации графитовых кладок.

За длительные сроки эксплуатации на всех ПУГР имели место аварии, связанные с разрушением или обрывом технологического канала, последующем разрушением урановых блочков и попаданием фрагментов топлива и воды в горячую графитовую кладку. Затем частицы урана разносились водяным паром и оседали на поверхности графита как со стороны технологических каналов, так и в щелях между блоками. В процессе длительного нейтронного облучения адсорбированный на поверхности блоков уран сначала конвертировался в 239Pu, который большей частью выгорал с образованием продуктов деления, а частично, путем последовательных захватов нейтронов, превращался в более тяжелые актиноиды, включая америций и кюрий (рис. 2.2). Это привело к значительному вкладу актиноидов и продуктов деления в суммарную радиоактивность графита ПУГР. Для реакторов РБМК данная компонента загрязнения не столь существенна, однако необходимо учитывать, что актиноиды и продукты деления могут образовываться не только при авариях, но и из примесного урана.

При делении ядер образуется 30 пар разных осколочных нуклидов. Они испытывают в среднем три последовательных бетараспада, превращаясь таким образом во все более долгоживущие продукты деления. Среди них наиболее значимый вклад в радиоактивное загрязнение графита дают 137Cs и 90Sr, которые имеют высокую вероятность образования при делении и период полураспада

37

около 30 лет, сравнимый с продолжительностью мероприятий по выведению из эксплуатации.

Рис. 2.2. Изотопные превращения при облучении урана нейтронами [26]

Таким образом, радиоактивность графита создается десятками радионуклидов и зависит от плотности потока и спектра нейтронов, времени и истории эксплуатации реактора, химического состава и структуры исходного материала. Следует особо отметить, что распределение многих нуклидов в объеме кладки и ее элементах имеет случайный характер. Это обусловлено вариациями содержания примесей и случайным местоположением аварийных ячеек.

Сложный непредсказуемый процесс формирования загрязнения, определяющий уровень и состав накопленной радиоактивности, требует обязательного проведения исследований, результаты которых служат для создания базы данных, используемых для оценки количества РАО и дозовых нагрузок при проведении радиационно опасных работ (демонтаже кладки и др.).

38

Как уже отмечалось, продукты многих нейтронных реакций (в том числе 14C, 3H, продукты деления) при образовании получают значительную кинетическую энергию, что приводит к их внедрению в графитовую матрицу и закреплению в ней. Это ослабляет их миграционные свойства, влияет на их распределение по графиту и ограничивает возможности его дезактивации. Тот факт, что образующиеся в реакции 6Li(n, α) тритоны внедряются в графитовую матрицу и удерживаются в ней, отмечен также автором рабо-

ты [27].

39

Глава 3. МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ РАДИОАКТИВНОЙ ЗАГРЯЗНЕННОСТИ ГРАФИТА

Вгл. 2 были перечислены нуклиды, дающие наибольший вклад

вдолговременное радиоактивное загрязнение графита. Задача построения картины загрязнения графита в конкретном реакторе включает:

•идентификацию присутствующих радионуклидов;

•получение общей картины распределения радионуклидов в кладке реакторов и в отдельных элементах (блоках и втулках), установлении закономерностей распределений отдельных радионуклидов;

•выработку подходов к оценке содержания радионуклидов в отдельных элементах и кладке в целом, построение схемы оценок, оценка содержания радионуклидов, определяющих активность графита;

•изучение корреляций между содержанием различных радионуклидов в графите, определение возможности использования изотопных корреляций для определения запасов актиноидов в кладке, сортировки блоков по степени их загрязнения при демонтаже кладок и для других целей;

•проверку надежности и точности расчетных прогнозов загрязненности отработавшего графита;

•определение применимости полученных данных для оценок загрязненности графита других подобных реакторов.

Со временем картина загрязнения изменяется из-за распада и миграции отдельных нуклидов, возможных разрушений графита под воздействием внешних факторов, что следует учитывать при прогнозировании развития ситуации (изменение радиоактивной загрязненности графита).

Для исследований радиоактивного загрязнения графита применяют следующие методы:

•гамма-спектрометрию для измерений содержания продуктов деления, актиноидов и продуктов активации примесей;

40