Бушуев Радиоактивныы реакторныы графит 2015

осыпанием части поверхностного слоя во время плановых замен (через каждые 2−4 года) графитовых втулок.

134Cs образуется в графите как за счет активации примеси 133Cs, так и в результате деления урана, поэтому поверхностный эффект для этого радионуклида менее ярко выражен, чем для других продуктов деления.

Еще один источник образования актиноидов и продуктов деле-

ния в кладке – примесь урана в графите. Согласно [10], содержание примесного урана в графите составляет от 0,15 до 6,5 мкм. Накопление 241Am из примеси может достигать 0,6 Бк/г, что меньше минимальной измеримой активности использованной спектрометрической методики. Полное накопление 241Am из примеси урана с учетом распределения плотности потока нейтронов по кладке составит менее 6·108 Бк на кладку И-1 и ЭИ-2, для АДЭ-3 – 9 · 108 Бк.

Для получения общей картины загрязнения кладок реакторов ЭИ-2, И-1 и АДЭ-3 были исследованы распределения актиноидов и продуктов деления по высоте ячеек и радиусу кладок.

Было установлено, что распределение по высоте ячеек крайне неравномерно и не подчиняется какой-либо закономерности. Вероятно, неравномерный (пятнистый) характер загрязнения объясняется различиями в состоянии поверхности отдельных блоков (в степени деструкции поверхностного слоя) и различной шириной щели между блоками, что влияло на скорость распространения пара и осаждение частиц урана на поверхность. В некоторых ячейках наблюдалось повышенное содержание актиноидов и продуктов деления в нижней части кладки, однако это справедливо далеко не для всех случаев. Встречались распределения, где максимум содержания радионуклидов находился в верхних блоках ячейки.

Исследование изменения среднего уровня загрязнения графита по радиусу кладки показало, что он определяется, прежде всего, положением исследуемой ячейки относительно аварийных (табл. 4.6). Содержание актиноидов и продуктов деления в образцах, отобранных из ячеек соседних с аварийными, в сотни раз выше, чем из ячеек, удаленных от аварийных.

Для определения изотопного состава плутония, содержащегося в графите, его выделяли из сильно загрязненных актиноидами об-

разцов и изготавливали источники для проведения γ/Х-спектро- метрических измерений на приборе U-Pu-Inspector. Полученные

71

спектры (рис. 4.7) анализировались с помощью программы MGA [40].

Таблица 4.6 Среднее содержание 137Cs и 241Am в поверхностном слое

графитовых блоков из ячеек, соседних и удаленных от аварийных

Рис. 4.7. Спектр гамма- и рентгеновского излучения плутония, выделенного из образца графита реактора И-1

Оказалось, что изотопный состав плутония трех реакторов мало различается (табл. 4.7) и не противоречит расчетным предсказаниям [41]. Измеренное отношение массовых долей 241Pu /239Pu позволило определить отношения 241Am/239Pu, что дало возможность в дальнейшем оценивать содержание плутония в графите по измерениям содержания в нем 241Am.

72

Таблица 4.7 Средние отношения по числу ядер между изотопами плутония и 241Am

4.1.2.2. Корреляции между радионуклидами

Для того чтобы подтвердить закрепленность в графите урана и

продуктов последующих нейтронных реакций, были исследованы соотношения 243Am/241Am и 244Cm/241Am в образцах, отобранных на

разной высоте ячейки. Значения отношений увеличиваются с ростом флюенса (табл. 4.8). Вид зависимости подобен для всех трех

реакторов. Изменение отношения 244Cm/241Am по высоте ячейки более значительно, чем 243Am/241Am, так как для образования 244Cm

требуется большее количество нейтронов, чем 243Am и его содер-

жание сильнее зависит от флюенса нейтронов.

Зависимость соотношений 243Am/241Am и 244Cm/241Am от флюенса нейтронов указывает, во-первых, на то, что изначально на графитовых блоках закрепился именно уран, а затем из него образовались актиноиды; а, во-вторых, на незначительную миграцию последних по графиту кладки.

Данные о содержании 137Сs, 106Ru и 90Sr в графитовых блоках позволили определить соотношения между этими продуктами деления. Было установлено, что, несмотря на наблюдаемое изменение содержания этих радионуклидов в сотни раз, отношения106Ru/137Cs и 90Sr/137Cs в образцах, отобранных с поверхности графитовых блоков трех реакторов, практически не отличаются и близки к отношению их выходов при делении (табл. 4.9). Это указывает на слабую миграцию продуктов деления по поверхности блоков графитовой кладки после их образования и создает основу для разработки метода изотопных корреляций. Данный метод позволит оценивать содержание трудноизмеримых радионуклидов по результатам анализов сравнительно легко измеримых, например 137Cs, который был

73

измерен практически во всех исследованных образцах. Такой подход полезен для оценки запасов актиноидов и применим для быстрой сортировки блоков по степени их загрязненности при разборке кладок. Попытки применения подобного метода для контроля радиоактивных отходов делались в некоторых зарубежных работах

[42].

Таблица 4.8 Зависимость относительного содержания актиноидов

от флюенса нейтронов

Таблица 4.9

Удельная активность продуктов деления в поверхностном слое графитовых блоков

Примечание: погрешность единичного измерения 5–20 %.

В табл. 4.10 представлены средние значения отношений активностей 106Ru и 90Sr к 137Cs в образцах, отобранных с поверхности

74

графитовых блоков трех реакторов. Соотношения между продуктами деления в объеме графитовых блоков имеют больший разброс, чем на поверхности, однако средние соотношения 106Ru/137Cs, 90Sr/137Cs совпадают в пределах экспериментальных погрешностей.

Прямые измерения актиноидов возможны лишь при достаточно высоких уровнях загрязнения. Во многих образцах из ячеек, удаленных от аварийных (а их большинство), такие измерения были сильно затруднены или невозможны. Поэтому применялся способ оценки загрязнения блоков актиноидами, основанный на измерении 137Cs с применением корреляционных соотношений.

Для определения значения корреляционного коэффициента между 241Am (244Cm) и 137Cs были определены соотношения между этими радионуклидами. Отношение 137Cs/241Am (137Cs/244Cm) должно изменяться по высоте ячейки в зависимости от величины плотности потока нейтронов. Из-за сильных различий локальных загрязнений на разных участках поверхности блоков, выявить эту

зависимость оказалось невозможно, поэтому определяли и использовали среднее соотношение 137Cs/241Am (137Cs/244Cm) (табл. 4.11).

Таблица 4.10 Средние значения отношений активностей продуктов деления в образцах,

отобранных с поверхности графитовых блоков реакторов (данные приведены на время останова реакторов)

____________________

Высокое значение коэффициента для реактора АДЭ-3 можно объяснить тем, что большинство аварийных ячеек в нем расположено на периферии кладки. Та-

ким образом, загрязнение реактора АДЭ-3 формировалось под действием меньшего среднего флюенса, чем в реакторах ЭИ-2 и И-1, что снизило накопление 244Cm.

75

4.1.2.3.Оценка запасов актиноидов и продуктов деления в кладках ПУГР

Выявленные закономерности в распределении актиноидов и продуктов деления по кладкам трех реакторов, такие как зависимость отношения между актиноидами от флюенса нейтронов, постоянное отношение между отдельными продуктами деления, поверхностный характер и сильная неравномерность загрязнения по высоте графитовых колонн, а также результаты опытов по дезакти вации, позволяют представить следующую схему загрязнения кладки этими радионуклидами:

•в результате инцидентов частицы урана разносились по щелям в кладке и оседали на поверхности графитовых блоков;

•под действием последующего длительного нейтронного облучения уран превращался в плутоний, который в свою очередь делился, а частично из него образовывались более тяжелые актиноиды;

•основное загрязнение актиноидами и продуктами деления сосредоточено в тонком поверхностном слое графита, вглубь графитовых блоков эти радионуклиды проникали слабо;

•вклад в суммарное загрязнение кладки продуктами деления и актиноидами, образовавшимися из начальной примеси урана в графите, незначителен по сравнению с вкладом урана, поступившего в результате аварий;

•сформировавшееся загрязнение графитовых блоков по высоте ячейки носит неравномерный пятнистый характер и не подчиняется какой-либо закономерности;

•радиальное распределение загрязнения имеет тенденцию к снижению от центра к периферии кладки, однако уровень загрязнения ячейки в основном определяется ее положением относительно аварийных;

•ячейки, прилегающие к аварийным, загрязнены в десяткисотни раз сильнее, чем ячейки удаленные от аварийных;

•наблюдаемые связи между изотопными отношениями и нейтронным флюенсом позволяют заключить, что перемещения радионуклидов в процессе облучения были малы, так как перенос актиноидов и продуктов деления по поверхности графита способ-

76

ствовал бы их перемешиванию, выравниванию их относительных концентраций и уровня загрязнения.

Для оценки запасов актиноидов и продуктов деления в кладках была разработана и применена следующая схема. Графитовый блок был разделен на две части: сильнозагрязненный поверхностный слой толщиной 2 мм и внутренний объем графитового блока. Все ячейки в кладке были разделены на три категории по уровню их загрязненности: сильно-, средне- и слабозагрязненные (табл. 4.12). Сильно загрязнены актиноидами и продуктами деления аварийные ячейки и ячейки, окружающие их. Среднезагрязненные – расположены в центральной части кладки, они более чем на один ряд отстоят от аварийных. Слабозагрязненные ячейки расположены на периферии кладки и удалены от аварийных ячеек.

Таблица 4.12 Разделение ячеек кладки по уровню их загрязнения

Для каждой категории ячеек вычислялось среднее содержание 137Cs в поверхностном слое и объеме графитовых блоков, и рассчитывался его запас. Запасы других продуктов деления и актиноидов находили с использованием корреляционных коэффициентов

(табл. 4.13).

Таблица 4.13 Запасы некоторых радионуклидов в кладках реакторов, Бк

77

Продолжение табл. 4.13

Как было сказано ранее, 134Cs имеет два канала образования. Удельная активность 134Cs, образованного за счет активации примеси, близка для всех реакторов. При оценке запаса 134Cs в кладках реакторов были учтены обе составляющие, их вклады оказались сравнимы (табл. 4.14).

Прогноз содержания актиноидов и продуктов деления в кладках

ПУГР также был сделан по результатам нейтронного и γ-зонди- рования [3, 28, 42, 43, 44]. Некоторые результаты вышеуказанных работ вместе с результатами, основанными на измерениях проб графита, даны в табл. 4.15. Их совместное рассмотрение приводит

кследующим выводам:

•запасы, оцененные по результатам пробоотбора, примерно на порядок ниже;

•соотношения между запасами отдельных радионуклидов, а также для разных реакторов, полученные разными методами, не сильно различаются.

___________________

Указана β-активность 241Pu.

78

Расхождение в оценке запасов пытались объяснить присутствием в аварийных ячейках фрагментов топлива, дающих большой вклад в нейтронное излучение и не обнаруженных при пробоотборе. Однако длительное существование (20−30 лет) таких фрагментов из металлического урана при высоких температурах в условиях нейтронного облучения и многократных заливов кладки водой невозможно. Они должны были разрушиться, а их мелкие фракции – разнестись по кладке. Действительной причиной расхождений могут являться погрешности калибровок при нейтронных измерениях.

Наличие в графите плутония обязывает рассматривать графитовые кладки с точки зрения ядерной безопасности. Особенно это будет актуальным в случае их утилизации, что может повлечь за собой увеличение концентрации делящихся материалов. Одним из перспективных методов утилизации графита является его сжигание. По оценке специалистов [45], после сжигания отработавшего графита объем радиоактивных отходов, готовых для длительного захоронения, составит 1–2 % от первоначального. В работе [46] показано, что количество плутония, не превышающее 50 г в объеме 200 л любых видов радиоактивных отходов, не представляет ядерной опасности при хранении. В табл. 4.16 представлены данные о массе актиноидов, содержащихся в кладках реакторов. Согласно оценкам [30] суммарная масса плутония в кладке не превышает 10 г на 1400 т графита. По оценкам работ [41, 42, 44], основанных на нейтронном зондировании, эта величина составит менее 100 г и, таким образом, графит ПУГР не является потенциальным источником ядерной опасности.

79

Результаты исследований кладок трех остановленных реакторов, несмотря на различия в историях их эксплуатации (разное число инцидентов и др.), обнаружили и некоторые черты сходства, как по составу и распределению присутствующих радионуклидов, так и по уровню загрязненности графита. Поэтому можно считать, что полученная информация может служить основанием для оценок ситуации и на других подобных реакторах, в том числе не охваченных исследованием.

4.1.3. Радиоактивное загрязнение втулок ПУГР

В процессе исследования радиоактивной загрязненности втулок было проанализировано более 1500 проб графита из разных мест их хранения. Втулки загружали в хранилища постепенно, партиями. В разных партиях и слоях находятся втулки, облучавшиеся примерно одинаковое время, но в разные периоды работы реактора. Их радиоактивная загрязненность различна в зависимости от влияния инцидентов и времени, прошедшего после выгрузки. Так втулки, находившиеся в реакторе последние 20 лет его работы, не испытали прямого загрязнения продуктами деления и актиноидами из-за отсутствия в этот период времени инцидентов с выходом топлива из каналов. Но последствия предыдущих инцидентов сказались и на этих втулках. Загрязнение втулок происходило в результате их соприкосновения с блоками кладки при загрузке и выгрузке, а также при переносе частиц топлива по поверхности графита пароводяной смесью при протечках теплоносителя. Уровень загрязнения втулок при этом зависел, главным образом, от загрязненности ячеек, в которых они находились.

80