Методы очистки и концентрирования ЖРО (термические, осадительные, сорбционные, мембранные).

ЛЕКЦИЯ 24. ОБРАЩЕНИЕ С ОТХОДАМИ ВЫСОКОГО И СРЕДНЕГО УРОВНЕЙ АКТИВНОСТИ ……………………………… 206

Приемы концентрирования и отверждения (цементирование, битумирование, остекловывание, иммобилизация в керамику) средне и высокоактивных отходов. Проблема фракционирования ВАО. Принцип мультибарьерной защиты при изоляции ВАО.

ЛЕКЦИЯ 25. ОЧИСТКИ ГАЗООБРАЗНЫХ И ПЕРЕРАБОТКА ТВЁРДЫХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ ………………………… 213

Способы очистки газообразных отходов предприятий ЯТЦ (сорбция твёрдыми веществами и жидкостями, криогенная дистилляция). Переработка твёрдых радиоактивных отходов.

Проблемы захоронения отверждённых отходов.

БИБЛИОГРАФИЧЕСКИЙ СПИСОК ………………………………… 220

ВВЕДЕНИЕ

Возникновение радиоэкологии как науки было связано с началом изготовления, испытания и применения атомного оружия, с необходимостью обеспечения радиационной безопасности человека и живой природы в условиях поступления и накопления в окружающей среде радиоактивных веществ. Задачами первых радиоэкологических исследований являлись изучение процессов миграции, рассеяния и концентрирования радионуклидов в биосфере, а также изучение влияния ионизирующей радиации на биологические объекты. Развитие науки и техники неизбежно приводит к расширению сфер применения источников ионизирующих излучений. Разнообразие решаемых задач, связанных с вопросами использования ионизирующих излучений, расширяет и круг задач радиоэкологии. Радиоэкология сегодня является одним из быстро развивающихся разделов экологии. Уточняется и расширяется её предмет. Всё большее отражение в научной и учебной литературе находят прикладные аспекты радиоэкологии, такие как изучение возможностей использования радиации в утилитарных целях, изучение особенностей средоохранной и природоохранной деятельности в области ядерной энергетики и смежных производств, современных приёмов обращения с побочными продуктами и отходами предприятий ядерного топливного цикла.

В настоящем пособии рассматриваются отдельные вопросы прикладной радиоэкологии, дополненные некоторыми разделами химии, необходимыми для понимания основных закономерностей поведения радионуклидов в окружающей среде.

Авторы

ЛЕКЦИЯ 1 ПРОБЛЕМЫ ИЗАДАЧИСОВРЕМЕННОЙРАДИОЭКОЛОГИИ,

ЕЁ МЕСТО СРЕДИ ДРУГИХ РАЗДЕЛОВ ЭКОЛОГИИ

Прикладная экология как научная и учебная дисциплина, ее связь с общей экологией, охраной окружающей человека среды и охраной природы. Радиоэкология как составная часть прикладной экологии. Радиация как экологический фактор и его воздействие на качество жизни. Радиационный фон. Особенности оценки качества окружающей среды в радиационном аспекте.

Во второй половине ХХ века человечество, столкнувшись с глобальными экологическими проблемами: загрязнением окружающей среды, одним из следствий которого является изменение климата на планете, истощением природных ресурсов (в первую очередь энергетических ресурсов), демографической и продовольственной проблемами, осознало необходимость поиска новой модели развития цивилизации, разработки новой стратегии и тактики. В международный обиход вошло новое понятие «устойчивое развитие», под которым понимают такую модель социальноэкономического развития, при которой достигается удовлетворение жизненных потребностей нынешнего поколения людей, без лишения такой возможности будущих поколений из-за исчерпания природных ресурсов и деградации окружающей среды. Этот термин впервые был употреблен в 1987 году в отчете «Наше общее будущее» Международной комиссии ООН по окружающей среде и развитию (МКОСР), возглавляемой премьерминистром Норвегии Гру Харлем Брутланд. Вопросы перспектив развития человечества, предотвращения негативных последствий научно-технического прогресса, экологические проблемы были рассмотрены на Конференции ООН по окружающей среде и развитию (Рио-де-Жанейро, июнь, 1992 год), главным инициатором созыва которой была Брутланд. Стало очевидным, что экономика должна удовлетворять нужды людей, но ее рост должен вписываться в пределы экологических возможностей планеты. Прозвучал призыв к новой эре экономического развития, безопасного для окружающей среды.

Наиболее естественной реакцией на угрозу экологического кризиса стало осуществление программ охраны окружающей среды, предусматривающих большие комплексы различных мер: анализ ущербов, экономические и технологические средства контроля и охраны качества воздуха, воды и отказ от достижений науки и техники. Однако как невозможно провести «всеобщую очистку», так и невозможно остановить научно-технический прогресс. Охрана окружающей среды сама по себе не может снизить природоемкость производства без его серьезных количественных и качественных изменений. Отказ же от цивилизации, означал бы отказ от того культурного наследия, которым человечество

владеет в настоящее время, потерю культурной информации. Невозможно уничтожить плоды цивилизации и столкнуться лицом к лицу с суровой природой, незащищённым от холода и жары. Человечество уже давно утратило способность выживать в природном мире без средств и приспособлений, создаваемых цивилизацией.

Выживание человека в природном мире будет зависеть от разработки новой стратегии и тактики поведения, направленных на «устойчивое развитие», осуществить которые невозможно без всесторонних знаний, объективной научной информации, понимания законов природы и возможных последствий деятельности людей. Дать такие знания и призвана наука «экология», хотя надо сказать, что сам термин «экология» появился задолго до появления глобальных экологических проблем и глобального экологического кризиса.

Связь экологии и прикладной экологии

Термин «экология» впервые ввел в научный обиход немецкий биолог Эрнст Геккель в 1866 году. Геккель впервые отчётливо сформулировал предмет науки «экология»: изучение взаимосвязей живых организмов с окружающим миром. Изначально наука экология сформировалась в структуре биологии и не занималась изучением человека. И только в XX веке, когда угроза глобального экологического кризиса коснулась самого человека, произошло быстрое расширение экологии. Идеи и проблемы экологии начали проникать в другие области знаний и практики. Экологизации подверглись не только смежные с биологией дисциплины, как науки о Земле, химия и физика, инженерные отрасли, но и науки, далёкие от биологии: экономика, политика, социология, этика и право. Постепенно экология из биологической науки Геккеля (частного раздела биологии) превратилась в науку фундаментальную, расширенную, названную Н.Ф. Реймерсом (1992) мегаэкологией, т.е. «большой экологией». Современная экология представляет собой комплекс знаний о взаимоотношениях общества

иприроды.

Вэкологическом энциклопедическом словаре (1999) приведено следующее определение экологии: Экология – это «наука о разных аспектах взаимодействия организмов между собой и с окружающей средой», наука «о совместном развитии человека, сообществ людей в целом и окружающей среды (включающей все остальные организмы), изучающая биотические механизмы регуляции и стабилизации окружающей среды, механизмы, обеспечивающие устойчивость жизни».

Современная экология решает большой круг задач и имеет в связи с этим большое количество подразделов. Каждый из подразделов экологии даёт знания об определённой области взаимоотношений общества и природы. Одним из подразделов современной экологии является прикладная экология.

Прикладная экология – это междисциплинарный предмет. Источниками прикладной экологии являются:

Экономика

Экономика природопользования

Прикладная экология – комплекс дисциплин, связанных с разными областями человеческой деятельности и взаимоотношений между человеческим обществом и природой. Она исследует механизмы воздействий человека на природу, следит за качеством окружающей человека среды, осуществляет экологическую регламентацию хозяйственной деятельности, разрабатывает технические средства охраны окружающей среды и восстановления нарушенных человеком природных систем.

Цель изучения прикладной экологии согласно Н.Ф. Реймерсу можно сформулировать как «изучение механизмов разрушения биосферы человеком, способов предовращения этого процесса и разработка принципов рационального использования природных ресурсов без деградации среды жизни» (Н.Ф. Реймерс. Природопользование: словарь-справочник. М. : Мысль, 1990. С. 595). Все основные аспекты науки об окружающей среде реализуются в прикладной экологии [1-2].

В состав прикладной экологии входят [3-4]:

-промышленная (инженерная) экология – изучение и разработка инженерных средств и норм, отвечающих экологическим требованиям производства в строительстве, энергетике, транспорте и т.д. Это контроль и регламентация выброса побочных продуктов, экологическая безопасность технологических процессов;

-сельскохозяйственная экология – биологические основы земледелия и

животноводства, принципы рациональной эксплуатации земельных ресурсов, повышения продуктивности и получения экологически чистой продукции;

-экология поселений, коммунальная экология – разделы, посвященные особенностям и влиянию различных факторов искусственно преобразованной среды обитания людей вжилищах, городах (урбоэкология);

-биоресурсная и промысловая экология изучает условия, при которых

эксплуатация биологических ресурсов природных экосистем (лесов, водоемов, морей, океанов) не приводит к их истощению и нарушению, утрате видов, уменьшению биологического разнообразия;

- медицинская экология – область изучения экологических условий возникновения, распространения и развития болезней человека, в том числе хронических заболеваний, обусловленных природными факторами и

неблагоприятными техногенными воздействиями среды. Медицинская экология включает экологию отдыха и оздоровления людей.

Каждая из указанных составляющих изучает одну из сфер деятельности человека. Одним из важных и быстро развивающихся разделов прикладной экологии является радиоэкология. Она занимается изучением особенностей влияния ионизирующего излучения, как экологического фактора окружающей среды, на функционирование экосистем. Очевидно, что радиация способна вызывать как положительные, так и отрицательные изменения в объектах окружающей среды. Круг задач радиоэкологии очень широк, к основным из них можно отнести следующие:

1.Изучение роли радиационного фактора в развитии экосистем и жизни человека, сосуществовании популяций различных биологических видов;

2.Выявление источников поступления радионуклидов в окружающую среду и изучение их миграции;

3.Изучение роли биоты в транспорте радионуклидов в окружающей

среде;

4.Определение возможных путей поступления радионуклидов в организм человека;

5.Исследование биологических эффектов радиационного воздействия.

6.Изучение возможностей снижения нежелательного воздействия радиации на живые организмы;

7.Изучение возможностей использования радиации в утилитарных

целях.

Важная роль в радиоэкологии отводится изучению возможностей снижения нежелательного воздействия радиации на живые организмы, которое предполагает изучение методов определения радионуклидов в объектах окружающей среды (радионуклидный анализ) и методов предотвращения загрязнения окружающей среды радионуклидами. Одной из причин загрязнения окружающей среды радионуклидами, но не единственной, является деятельность предприятий ядерного топливного цикла (ЯТЦ), поэтому внимание в пособии будет уделено изучению особенностей средоохранной и природоохранной деятельности в области ядерной энергетики и смежных производств: современным приёмам обращения с побочными продуктами и отходами предприятий ЯТЦ, а также основным методам реабилитации биоценозов, изменённых в результате их деятельности.

Радиация как экологический фактор и его воздействие на качество жизни

Экологические факторы – это элементы или условия среды, способные оказывать прямое или косвенное влияние на живые организмы хотя бы на

И в том, и в другом случае снижается жизнеспособность живого вещества, результатом такого угнетения в критических случаях может быть гибель организма. Таким образом, любой фактор, действующий в пределах экологической системы, может выполнять роль как стимулирующего фактора, так и угнетающего. Если значение фактора не выходит за рамки определенного интервала (зоны нормальной жизнедеятельности), то он оптимизирует качество жизни.

Говоря о радиации как об экологическом факторе и рассматривая её влияние на качество жизни, невозможно указать, какая доза является оптимальной с точки зрения жизненного комфорта [5]. Для этого необходимо было бы провести сравнительные эксперименты, воздействуя на организмы ионизирующей радиацией и вызывая разные дозы облучения, аналогично тому, как для токсичных веществ определяют предельно допустимые и летальные дозы. В таком эксперименте необходимо было бы минимизировать воздействие до нуля, освободив организм от действия радиации, чего сделать невозможно. Когда говорят о радиационной безопасности, то имеют ввиду не оптимальное облучение организма, а границу, выход за которую признается недопустимым.

Одним из компонентов, характеризующих качество жизни, является радиационный фон, вклад в формирование которого вносят:

1)космическое излучение;

2)излучение природных радионуклидов;

3)излучение искусственных радионуклидов;

4)медицинские обследования и терапия с использованием рентгеновского излучения, излучения ускорителей и радионуклидов.

Таким образом, радиационный фон по способу формирования можно разделить на три составные части.

Естественный радиационный фон. Он обусловлен действием природных источников ионизирующего излучения, таких, как космическое излучение и излучение природных радионуклидов, геохимически рассеянных в земной коре, воздухе, воде, пище, теле человека и т.д. В течение последних столетий интенсивность естественного радиационного фона существенно не менялась, хотя он тоже варьируется в зависимости от региона (состава горных пород, почв и т.д.) и в некоторых точках может превышать средний уровень в 10 раз. Обычно наблюдаемые величины радиационного фона могут быть изменены за счёт техногенной деятельности человека

Технологически изменённый природный радиационный фон. Человек

врезультате технологической деятельности неконтролируемо перераспределяет природные радионуклиды, изменяя их местонахождение и повышая в отдельных местах естественную составляющую радиационного фона. Вследствие этого увеличивается частота контактов человека с природными радионуклидами. Например, в результате использования

природного топлива, производства и использования фосфорных удобрений, строительных материалов и т.д. Совершая полёты на самолётах, человек меняет своё местонахождение и подвергается воздействию повышенного радиационного фона за счёт космического излучения.

Искусственно созданный радиационный фон. Он создаётся за счёт накопления в биосфере новых, не присущих природе радионуклидов. Искусственные радионуклиды попадают в окружающую среду при испытании ядерного оружия, при нормальном режиме работы и авариях на предприятиях ядерно-топливного цикла, работе научно-исследовательских лабораторий, утере источников медицинского и технического назначения и т.п. Перечень радионуклидов, естественно присутствующих в окружающей среде, дополняется другим: искусственно созданных человеком. Дополнительным источником радиации, воздействию которого подвергается только человек, являются радиоизотопная и инструментальная диагностика

итерапия в медицине.

Втабл. 1 приведён вклад каждой из составляющих радиационного фона в суммарную дозу облучения современного человека.

Таблица 1 Среднегодовые эффективные дозы от различных источников радиационного

воздействия на 2000 г., мкЗв/год [6]

мощность 350 ГВт (эл).4 Суммарная мощность 21 ГВт (эл).

Суммарная индивидуальная эффективная доза для жителей РФ оценивается в 3,5 мЗв/год, для населения мира 3,0 мЗв/год. Основными источниками облучения человека являются природные радионуклиды, космическое излучение и медицинские обследования. Большая разница в дозах, полученных при медицинском обследовании в мире и в России, объясняется разной степенью использования рентгенодиагностических исследований в развитых и развивающихся странах.

Некоторые составляющие радиационного фона воздействуют только на человека и вносят существенный вклад в суммарную дозу облучения, поэтому их рассмотрение, несомненно, важно с точки зрения радиационной безопасности человека. Загрязнение же окружающей среды радионуклидами способно нарушить экологическое равновесие и изменить состояние биогеоценозов и биосферы в целом. Поэтому актуальной является проблема контроля качества окружающей среды в радиационном аспекте и минимизации вклада в радиационный фон техногенной и технологически изменённой природной его частей.

Особенности радиационного загрязнения окружающей среды и оценкиеё качества в радиационном аспекте

Многоаспектность понятия радиационного фона обуславливает ряд особенностей, связанных с оценкой качества окружающей среды в радиационном отношении.

Не существует универсального прибора, с помощью которого можно было бы однозначно оценить качество окружающей среды в радиационном отношении. Внешнее облучение за счёт воздействия космического излучения и природных радионуклидов, рассеянных в земной коре, можно оценить, измеряя уровень радиации (гамма-фона). Однако этот уровень радиации в разных местах будет разный, в зависимости от высоты над уровнем моря, состава горных пород и т.д. При благополучном уровне радиации человек может подвергаться повышенному облучению за счёт

внутренней составляющей при употреблении загрязнённой природными радионуклидами питьевой воды и продуктов питания, за счёт радона, эманирующего из строительных материалов и земных глубин. Геохимическое рассеяние природных радионуклидов не бывает равномерным и тем более никогда не бывает строго равномерным техногенное рассеяние как природных, так и искусственных радионуклидов. Оно принимает форму пятен и связано чаще всего с местами технологической деятельности человека, хотя присутствуют элементы и глобального рассеяния.

Распространение радионуклидов в окружающей среде в основном контролируется теми же законами, по которым распространяются стабильные изотопы. Эти законы описывают движение вещества, независимо от того, есть в его составе радиоактивные изотопы или нет. В

объекты живой и неживой природы. Радионуклиды могут рассеиваться в атмосфере, гидросфере, почве. С естественным движением воды и воздуха они перемещаются на значительные расстояния. Зоны загрязнений в результате рассеяния могут увеличиваться, при этом концентрация радионуклидов внутри зоны будет постепенно уменьшаться. Часть радионуклидов, попавших в воду, со временем перейдет в донные отложения. В концентрировании радионуклидов могут участвовать тела неорганического происхождения, биокосные вещества и биота планеты. По цепям питания радиоактивное вещество проникает в растения, затем переходит в организм животного, завершающим звеном в пищевых цепях является человек.

Каждый радионуклид распространяется в окружающей среде согласно своим химическим свойствам. Поэтому, зная, выбросы каких радионуклидов в окружающую среду произошли, можно предсказать, в какой составляющей биосферы их искать.

Радионуклиды в окружающей среде очень рассеяны. Радиоактивные атомы в этом случае не составляют какого-то точечного источника, поэтому установить их присутствие очень сложно. Их невозможно обнаружить с помощью приборов массовых серий, предназначенных измерять значительные потоки ионизирующих частиц и гамма-квантов. Каждый радионуклид нужно определять отдельно по специальной методике.

Радиоактивное вещество влияет на среду прямо и косвенно, вызывая обратимые и необратимые последствия. Это влияние проявляется в химическом аспекте, т.е., возможны изменения химических свойств среды. Влияние оказывается как на живую, так и неживую природу. Например, радиолиз – разложение сложных структур под действием ионизирующего излучения. Ионизирующее излучение производит ионизацию и возбуждение молекул воды. Излучениеотрывает электрон от молекулы воды:

Н2О→Н2О+ + е-

Освобожденный электрон присоединяется к другой молекуле воды: Н2О + е- = Н2О-

В результате этих реакций образуются две ионизированные молекулы воды, которые могут распадаться с образованием свободных радикалов Н˙ и ОН˙, высокоактивных в химическом отношении. Неустойчивые радикалы могут соединяться, образуя Н2О2, О2 и Н2:

Н2О+ → Н+ + ОН˙ 2ОН˙ → Н2О2 Н2О- → Н˙ + ОН-

2 Н˙ → Н2

Могутпротекать десятки других процессов.

Такие процессы изучаются радиационной химией. Радиационная химия

– это область химии, изучающая химические превращения, происходящие под действием ионизирующего излучения. Радиационные процессы возникают, если излучатель – макрокомпонент. Радиоэкология же занимается радионуклидами на уровне микрокомпонентов. Радиоактивные изотопы в природе встречаются в ультрамалых концентрациях, при их образовании в результате ядерных превращений образуются ультраразбавленные системы.

Микрокомпонент – содержание вещества, которое не изменяет макроскопические характеристики фазы (электропроводность, плотность и другие физико-химические характеристики), в том числе и характеристики живого вещества. Химически вещество как бы отсутствует, но его излучение является источником потенциального вреда для живых веществ. При этом нет лучевого удара (интенсивного излучения), но могут иметь место отсроченные последствия, возникающие в результате накопления незначительного влияния в течение длительного времени.

При оценке потенциального вреда от радиоактивного загрязнения необходимо учитывать радиотоксичность вещества. Понятия «химическая токсичность» и «радиотоксичность» очень сильно различаются. Например, бензол С6Н6 является токсичным веществом. В окружающей среде при полном окислении он распадается до молекул Н2О и СО2. После распада токсичность вещества исчезает. Водород и углерод входят в состав всех живых тканей. Однако если соединение построено из радионуклидов 14С и 3Н, то и продукты, возникшие после окисления бензола, останутся радиоактивными. Изменения в химическом строении соединения, содержащего радионуклиды, не влияют на его радиотоксичные свойства.

Радионуклиды присутствуют в окружающей среде обычно в едва уловимых концентрациях, если их определять по химическим свойствам. С их химической токсичностью нет смысла считаться, а излучение игнорировать нельзя, поскольку оно является источником облучения.

Радиотоксичность радиоактивных веществ во много раз превосходит их химическую токсичность (за исключением U-238). В

подтверждение этого тезиса приведём пример.

Для расчётов воспользуемся формулой связи активности радионуклида с его массой:

допустимая концентрация (ПДК) свинца в воздухе рабочей зоны помещений

составляет 100 мкг/м3.

По НРБ-99 для изотопа 210Pb ПДК = 6·10-14 Ки/л = 2,2 Бк/м3. Рассчитаем концентрацию 210Pb вг/м3, соответствующую этому количеству:

Таким образом, допустимая концентрация 210Pb в воздухе рабочей зоны помещений с учётом его радиотоксичности составляет 7,6·10-7мкг/м3, что примерно в 108 раз меньше его допустимой концентрации с учетом химической токсичности. Если бы свинец, присутствующий в воздухе, был представлен не радиоактивным изотопом, с таким его количеством мы вряд ли бы стали считаться.

Для того чтобы узнать, как правильно производить оценку качества окружающей среды по радиационному благополучию и какими приёмами можно минимизировать негативное воздействие радиоактивных веществ на человека и окружающую среду, необходимо познакомиться c некоторыми разделами химии, радиохимии и радиоэкологии. Прежде всего с классификацией радионуклидов, присутствующих в биосфере, путями их поступления и особенностями распространения в окружающей среде, закономерностями радиоактивного распада и накопления радиоактивных веществ, особенностями поведения микроколичеств радионуклидов в

окружающей среде, поскольку оно несколько не соответствует законам поведения радиоактивных веществ в макроконцентрациях. Знание перечисленных особенностей позволит также понять суть проводимых мероприятий по защите и реабилитации окружающей среды.

ЛЕКЦИЯ 2 ИСТОЧНИКИ ИОНИЗИРУЮЩИХ ИЗЛУЧЕНИЙ В БИОСФЕРЕ.

ЕСТЕСТВЕННАЯ РАДИОАКТИВНОСТЬ

Космическое излучение. Классификация радионуклидов, присутствующих в биосфере. Источники и радиоэкологическая роль естественных радионуклидов: космогенных, радионуклидов природных радиоактивных семейств, радионуклидов, не входящих в семейства.

К источникам ионизирующих излучений в биосфере можно отнести космическое излучение и излучение радионуклидов естественного и искусственного происхождения. Если говорить об источниках, воздействию которых подвергается человек, то необходимо указать ещё и использование ионизирующих излучений в медицине.

Космическое излучение

Земля непрерывно бомбардируется заряженными частицами, долетающими до её поверхности из межзвездного пространства. Космическое излучение можно разделить на три независимые составляющие.

1. Галактические космические лучи, идущие к нам из глубин космоса,

простирающихся за пределы солнечной системы. Эта часть космического излучения состоит примерно на 90 % из протонов, ~ 10 % альфа-частиц и ~ 1 % ядер тяжёлых элементов, движущихся с большой скоростью. Энергия тяжёлых частиц огромна, поэтому они могут легко проникать сквозь обшивку космического корабля и проходить сквозь тело человека. Эти высокоэнергетические тяжелые частицы не представляют опасности для живущих на Земле, поскольку большая часть из них отклоняется под влиянием геомагнитного поля Земли. Остальные частицы, проходя через атмосферу, замедляются в результате многократных столкновений с другими атомами и молекулами газов воздуха и теряют свою энергию. Не будь этих причин, уровень радиации на поверхности Земли был бы гораздо выше, чем есть на самом деле, и жизнь в таких условиях и в сложившихся формах была бы невозможна.

2. Радиационные пояса – заряженные частицы, образующие циркулирующие вокруг Земли слои. Магнитное поле задерживает огромное число заряженных частиц и заставляет их двигаться по замкнутым траекториям от полюса к полюсу в разных направлениях. Согласно законам

физики постоянное во времени магнитное поле может только изменить направление движения частицы, но не может повлиять на абсолютную величину скорости или энергию частиц. В магнитном поле Земли заряженные частицы, если их энергия не очень велика, будут двигаться вдоль силовых линий магнитного поля по спиральным траекториям, как бы навиваясь на силовую линию (рис. 2).

Рис. 2. Примерный характер движения заряженной частицы в дипольном магнитном поле Земли [7]

Шаг спирали уменьшается при приближении силовых линий к магнитным полюсам Земли. В некоторой точке – точке отражения – шаг спирали становится равным нулю, частица отражается и движется в обратном направлении. Таким образом, частицы в процессе колебательных движений между точками отражения дрейфуют вокруг Земли, попадая после полного оборота на ту же силовую линию.

Одно колебание вдоль силовой линии из Северного полушария в Южное протон с энергией ~ 100 МэВ совершает за время ~ 0,3 с. Время нахождения (жизни) такого протона в геомагнитной ловушке может достигать 100 лет. За это время протон совершает до 1010 колебаний. В зависимости от энергии частицы совершают полный оборот вокруг Земли за время от нескольких минут до нескольких суток [8].

В радиационных поясах существует динамическое равновесие между процессами пополнения поясов и процессами потерь частиц. Частицы теряют свою энергию на ионизацию, рассеиваются в процессе столкновения с частицами окружающей холодной плазмы, рассеиваются на магнитных неоднородностях и плазменных волнах различного происхождения, поглощаются атмосферой. Перечисленные эффекты приводят к нарушению стационарного движения частиц, и частицы могут высыпать из радиационных поясов вдоль силовых линий магнитного поля Земли. Высыпание частиц приводит к усилению ионизации ионосферы, а интенсивное высыпание – к полярным сияниям.

Космический поток, достигающий поверхности Земли, неравномерен. Мощность дозы космического излучения зависит от высоты над уровнем моря и широты (табл. 2).

Таблица 2 Мощность эквивалентной дозы космического излучения в зависимости

от высоты над уровнем моря и широты, мЗв/год [9]

г. Екатеринбург расположен ≈ 56° с.ш. на высоте 250–280 м над уровнем моря.

Уровень облучения возрастает с высотой, поскольку уменьшается плотность атмосферы и вследствие этого уменьшаются её защитные свойства от потока высокоэнергетичных частиц. На высоте 11 км мощность дозы становится примерно постоянной. Северный и Южный полюсы облучаются сильнее, чем экватор вследствие экранирующего действия магнитного поля Земли, которое отбрасывает значительную часть космического излучения к полюсам.

3. Солнечные космические лучи – непредсказуемые мощные потоки радиации, идущие от Солнца, т.е. потоки, сопровождающие солнечные ядерно-физические процессы. Солнечные вспышки развиваются быстро, в считанные минуты, поэтому их невозможно предсказать, за исключением того, что они более или менее регулярно повторяются через 11 лет.

Экипажи космических кораблей при орбитальных полетах подвергаются облучению частицами галактического космического излучения и излучения, возникающего при солнечных вспышках. При космических полетах поглощенная доза (ПД) может изменяться в пределах (1,5 – 5,0)х х10-4 Гр/сут. Это зависит от высоты, времени полета и его продолжительности. Особую опасность для космонавтов представляют тяжелые ионы. При прохождении через биологическую ткань в результате ионизации образуется трек (микроканал от тяжелого иона), сердцевина которого подвергается сильной ионизации. Ионизация к концу пробега становится более интенсивной. В конце пробега тяжелого иона может находиться до 15 000 клеток. До 80 % клеток погибает, остальные могут мутировать, увеличивается вероятность образования рака. Чтобы защитить космонавтов от галактических космических лучей, используют физическую защиту. При длительности полета до трех лет вес защиты бытового отсека межпланетного корабля должен составить около 30 тонн.

К увеличению поглощенной дозы до 2–3 Гр/сут могут приводить протонные вспышки. Поэтому длительные космические полёты проводят в периоды наименьшей солнечной активности. В период наибольшей солнечной активности может происходить 5–10 вспышек небольшой интенсивности. Большие вспышки происходят один раз в 4–5 лет. ПД за вспышку может составить 1,23 ± 0,1 Гр (подобная вспышка наблюдалась в 1972 году), что заставляет предусматривать на этот случай в конструкции космических аппаратов специального защитного отсека для размещения экипажа. Защиту в радиационном отсеке делают из алюминия ~ 3 г/см2 Al, для аномально больших вспышек – до 15 г/см2 [10].

Воздействию космического излучения мы подвергаемся непрерывно, избежать его невозможно. Повышенному облучению подвергаются все пассажиры реактивных авиалайнеров. Например, пассажир обычного турбореактивного самолета при полёте на высоте 12 000 м получает дозу около 5 мкЗв/ч, а в сверхзвуковом лайнере на высоте 20 000 м – 13 мкЗв/ч. При перелёте на большей высоте человек подвергается более интенсивному облучению, однако меньшее время полёта на сверхзвуковом лайнере позволяет снизить суммарную дозу за полёт на 30 % по сравнению с турбореактивным самолётом.

Радионуклиды

Вспомним, что представляет собой атом. Согласно современным представлениям, атом состоит из ядра и электронов, движущихся вокруг ядра по орбиталям. Заряд электронов компенсирует заряд ядра, поэтому атом является электронейтральным. Ядро состоит из нуклонов – нейтронов и протонов. Общее число протонов и нейтронов в ядре называют массовым числом (A). Заряд ядра равен числу протонов и атомному номеру химического элемента в периодической системе элементов Менделеева, масса ядра практически равна массе атома (масса электронов вносит незначительный вклад). Совокупность атомов, ядра которых содержат определенное число протонов и определённое число нейтронов, называют нуклидами. Для обозначения нуклидов используют символы соответствующих химических элементов, около символа с левой стороны внизу записывают заряд ядра (равен числу протонов в ядре), вверху –

массовое число: AZЭ.

В природе существуют элементы, состоящие из атомов с разными атомными массами, но одинаковым атомным номером. Эти атомы являются изотопами одного и того же элемента, у них одинаковое число протонов в ядре и разное число нейтронов. Так как химические свойства элементов определяются числом внешних электронов, на них не влияет масса ядра, то химические свойства изотопов одного элемента одинаковы. Некоторые изотопы являются нестабильными, поэтому подвержены радиоактивному

Впоследующих разделах пособия мы подробно рассмотрим источники

ирадиоэкологическую роль всех приведённых в классификации групп радионуклидов.

Радионуклиды космогенного происхождения

Они непрерывно образуются при взаимодействии космических лучей со стабильными нуклидами вещества геосферы. К радионуклидам этой группы, имеющим радиоэкологическое значение, относятся:

14С, Т1/2 = 5730 лет, тип распада – β-; 3H(тритий), Т1/2 = 12,35 года, тип распада – β-;

7Ве, Т1/2 = 53,3 сут, типраспада – электронный захват.

Тритий и углерод образуются непрерывно, так как невозможно ограничить взаимодействие космического излучения с атмосферой. Изотоп 14С в основном образуется в результате протекания следующей необратимой реакции:

147 01 n → 146 C + 11р

Взаимодействие молекул воздуха с быстрыми протонами, нейтронами и дейтронами космического излучения приводит к образованию трития [11]:

147 N + 11p → 31 Н + осколки,

147 N + 01n →31Н + 126 C

21 H + d (дейтрон) → 31Н + 11Н

Углерод и тритий находятся в биосфере в определенной концентрации. Скорость образования 14С остается неизменной уже 15 000 лет. Поэтому 14С находится в равновесии с углеродом биосферы. 14С поступает в организм человека с воздухом (вдыхаем с СО2), с водой, с растительной и животной пищей. Он стал составной частью человеческого тела. В смеси природных изотопов углерода доля 14С составляет 1,8·10-10 %, что соответствует 0,227 ± 0,001 Бк/г. Аналогично образуется и поглощается человеком тритий, но в меньших количествах.

Существенные добавки в окружающей среде к радионуклидам космогенного происхождения стали вносить 14С и 31H, полученные

искусственным путем как продукты нейтронной активации окружающей среды при ядерных взрывах и вядерных реакторах.

На определении остаточной активности изотопа 14С основан метод определения возраста останков органических объектов. Концентрация 14С в них при жизни практически неизменна, она равновесная с углеродом. После смерти равновесие с 14С нарушается, и его концентрация убывает со

скоростью радиоактивного распада (А = Ао· е-λt). Радиоуглеродный метод, разработанный американским радиохимиком У. Либби (Нобелевская премия 1960 года), используется для определения возрастов не старше 50000 лет.

содержания углерода 14С в окружающей среде относительно равновесного. Содержание 14С в смеси изотопов углерода после 1850 г. нарушалось в связи с интенсификацией использования ископаемых горючих материалов.

Древнее происхождение горючих материалов привело к выбросу при их сжигании в атмосферу диоксида углерода СО2, не содержащего 14С, следствием этого явилось уменьшение доли 14С в смеси изотопов. Величины отклонений меняются в зависимости от места и интенсивности выбросов и процессов обмена в атмосфере.

Второе нарушение было связано с разработкой и испытанием ядерного оружия. В окружающую среду было выброшено дополнительное количество 14С, названного «избыточным 14С». С началом испытаний термоядерного оружия и с включением 14С в биологический цикл его удельная активность в живых организмах стала увеличиваться. Maксимальной удельной активности 14С соответствует максимальная интенсивность испытаний ядерного оружия в атмосфере в начале 1960-х гг. После подписания ведущими ядерными державами договора о запрете испытаний ядерного оружия в трех средах удельная активность 14С в окружающей среде стала экспоненциально снижаться. Иногда наблюдаются локальные изменения концентрации 14С, в частности на Украине после Чернобыльской аварии [12].

Природные радиоактивные семейства

Все элементы с порядковым номером больше 83 радиоактивны. Однако лишь два изотопа урана и один изотоп тория обладают периодом полураспада достаточным, чтобы часть атомов этих изотопов могла сохраниться со времени возникновения до наших дней. Все другие естественные радиоактивные элементы, находящиеся в периодической системе элементов Менделеева после полония (84Ро), присутствуют в земной коре благодаря их непрерывному образованию из распадающихся атомов долгоживущих изотопов урана и тория. Далеко не всегда продукт радиоактивного распада стабилен (устойчив). Новый образовавшийся нуклид может тоже оказаться радиоактивным. В общем случае последовательные радиоактивные превращения могут составить целый ряд («семейство»).

Родоначальники трех семейств имеют возраст, сравнимый с возрастом Вселенной, – около 109 лет:

Дочерние радионуклиды имеют относительно короткие периоды полураспада. Каждое из семейств содержит более десятка радионуклидов.

Общая картина образования семейства такова: один из указанных родоначальников испускает α-частицу, при этом образуется ядро атома с массовыми числами на 4 и с зарядом на 2 единицы меньше, чем у материнского изотопа. Образующиеся ядра в свою очередь распадаются с испусканием β--частиц. После целого ряда α- и β--превращений каждый из

рядов заканчивается образованием стабильного изотопа свинца (206Pb , 207Pb

или 208Pb).

Из сказанного понятно, что массовые числа членов любого семейства меняются только при испускании частицы, и, следовательно, могут быть выражены формулами

4n+2 (238/4; 2 – в остатке),

4n+3 (235/4; 3 – в остатке),

4n+0 (232/4; деление без остатка).

Возникает мнение, что должно существовать четвертое семейство с массовыми числами 4n+1, но его в природе обнаружить не удалось, так как ни один представитель семейства не имеет достаточно большого времени жизни, сравнимого с возрастом Земли. Этот ряд был получен искусственно, в результате ядерных превращений. По имени самого долгоживущего члена

семейства 23793 Np ряд получил название нептуниевого. Период полураспада

237Np Т1/2 = 2,25·106 лет, что на три порядка меньше возраста Земли, поэтому все члены этого ряда должны были практически полностью

распасться. В отличие от первых трех семейств нептуниевый ряд заканчивается не изотопом свинца, а стабильным изотопом висмута20983 Bi.

Природный уран состоит из смеси трёх изотопов 238U, 235U и 234U. Доля 238U в смеси составляет 99,274 % ат., 234U – 0,0055 % ат., 235U – около

0,72 % ат. (4 ·109 лет тому назад его содержание было около 20 % от общего количества урана в земной коре, однако он распался быстрее) [13]. На рис. 4 приведено радиоактивное семейство 238U.

Рис.4. Радиоактивный ряд урана-238

Радионуклиды, входящие в природные радиоактивные семейства, играют и ещё долгий период времени будут играть большую роль в радиоэкологической обстановке, внося существенный вклад в облучаемость современного человека. Уран рассеян в земной коре, его содержание составляет около 1014 тонн. Рассчитаем, насколько изменится содержание урана через 10 периодов полураспада:

N = N0·e-λt ,

отсюда

Через 10 периодов полураспада (45 млрд лет) содержание урана в земной коре уменьшится в 1024 раза (согласно правилу «десяти периодов полураспада»). Если сейчас его содержание составляет 1014 тонн, то останется 1011 тонн.

Природные радионуклиды, не входящие всемейства, их радиоэкологическая роль

Периоды полураспада этих радиоизотопов чрезвычайно высоки, поэтому их удельная активность очень низка. Большинство природных радионуклидов, не входящих в природные радиоактивные семейства, не имеют ни технологического, ни радиоэкологического значения. Исключением являются радионуклиды 40К и 87 Rb, вносящие значительный вклад в облучение человека. Отличаются эти элементы ещё тем, что после их распада образуется устойчивый изотоп, не претерпевающий никаких радиоактивных превращений.

40К, Т1/2 = 1,28 · 109 лет.

Тип распада: в 10,5 % случаях распада происходит электронный захват, и испускаются γ-кванты с энергией Е=1,46 МэВ, в 89,5 % случаев происходит

β--распад, Еmax=1,33МэВ, Есредняя= 0,541 МэВ (рис.5).

Рис. 5. Схема распада 40К

Атомная масса природного калия составляет 39,0983±0,00019, а изотопный состав следующий (в ат. %) [12]:

39К= 93,2581±0,0029(стабильный изотоп);

40К= 0,01167±0,00004 (радиоактивный изотоп);

41К= 6,7303±0,0029 (стабильный изотоп).

Являясь природным изотопом, 40К содержится в почве, в горных породах, в биоте, в том числе и в теле человека. Калий является одним из

основных элементов, необходимых для жизни. В организме мужчины его примерно на 15 % больше, чем в организме женщины. Обмен калия регулируется почками, и с возрастом его содержание в теле человека уменьшается. Можно рассчитать, какова средняя β-активность тела человека по 40К. В человеке весом 70 кг содержится около 130 г калия, тогда масса изотопа 40К, согласно его доли в смеси изотопов, составит

m(К-40)= 130 0,0118100 = 1,53·10-2 г;

а его активность

Таким образом, тело человека от природы радиоактивно, в нём происходит около 3500 распадов/сек только за счёт изотопа 40К.

87 Rb, Т1/2 =4,7 · 1010 лет.

Тип распада: β-распад, Еmax= 0,274 МэВ, Есредняя= 0,079 МэВ.

Рубидий по химическим свойствам близок к калию, но его содержание в атмосфере на два порядка ниже, чем калия, поэтому и роль его в биологических процессах меньше. Естественный рубидий состоит из двух изотопов с массовыми числами 85 и 87. Содержание 87Rb в природной смеси изотопов рубидия – 27,85 %, удельная активность природного рубидия – 850 Бк/г. О поступлении рубидия в организм человека и его метаболизме известно очень мало. Предполагается, что его поведение аналогично поведению калия. Содержание рубидия в организме человека – 10 мг/кг массы тела, удельная активность – 8,5 Бк/кг массы.

ЛЕКЦИЯ 3 ПРИРОДНОЕ И ТЕХНОГЕННОЕ РАССЕЯНИЕЕСТЕСТВЕННЫХ

РАДИОНУКЛИДОВ

Естественная миграция природных радионуклидов в биосфере. Радиоактивность почв и горных пород, природных вод. Техногенная миграция. Радиоэкологические проблемы сырьевой части ядерного топливного цикла, в том числе базы хранения монацитового концентрата под Красноуфимском; неядерной энергетики; использования строительных материалов и удобрений.

Естественнаямиграция

Поскольку по химическим свойствам радиоактивные изотопы не отличаются от стабильных, они следуют вместе с ними в соответствии с химическими и биологическими законами круговорота в природе по всем

биологическим и пищевым цепочкам. В земной коре естественные радионуклиды могут быть рассеяны или сконцентрированы в виде месторождений. В табл. 3 приведена оценка содержания естественных радионуклидов в земной коре.

Таблица 3 Оценка активности естественных радионуклидов в 20-ти километровом слое

литосферы [9]

* В скобках приведены активности с учетом всех продуктов распада.

Наиболее высокие удельные активности естественных радионуклидов характерны для пород вулканического происхождения, наиболее низкие – для карбонатных пород (табл. 4). По «цепочке» превращений эти породы будут содержать и все продукты распада урана и тория.

Таблица 4 Удельная активность некоторых природных радионуклидов

в породах и почвах, мБк/г [9]

В мире существует несколько районов, где вследствие содержания в земной коре природных радионуклидов значения внешнего радиационного фона превышают среднее значение. Это провинции Лацио и Кампанья в Италии; районы в штатах Керала и Тамилнад в Индии; штаты МинасЖераис и Рио-де-Жанейро в Бразилии; некоторые районы во Франции, Иране, Нигерии и т. д. Например, в штате Керала расположено плато шириной 0,5 км и длиной около 50 км, состоящее из монацитовых песков, содержащих торий. Средняя мощность поглощенной дозы за счёт внешнего облучения составляет 12,6 мЗв/год, но есть места, где она втрое больше [9]. На этой территории проживает около 50 000 человек. Для сравнения добавим, что согласно НРБ-99 для лиц категории А (профессионалов) допускается суммарное (внешнее и внутреннее) облучение 20 мЗв/год.

грунтовыми водами или эманирующих из горных пород, а также активностью осаждающихся на поверхности почвы космогенных радионуклидов. Основным фактором среди перечисленных являются материнские породы, участвующие в почвообразовании. Большую удельную активность имеют почвы, связанные с продуктами разрушения гранитов и фосфоритов. Вклад космогенных радионуклидов в радиоактивность почв очень мал.

За счёт разного вымывания и осаждения радионуклидов из пород грунтовыми водами они неравномерно распределяются по глубине почвы. В глубинных слоях концентрируется уран за счёт вымывания растворимых фракций с поверхностных горизонтов, торий в основном располагается в поверхностных слоях, поскольку его соединения плохо растворимы. Также к поверхностным слоям тяготеет калий, обладая высокой биологической

радионуклиды попадают в воду. Поступление урана связано с растворением урансодержащих минералов, миграцией его в водах. Более растворимым, чем его материнский элемент, является радий. Он довольно легко выщелачивается. Изотопы радия 226Ra и 228Ra совместно со своими продуктами распада дают самый большой вклад в дозу облучения, получаемую биотой. Обладая разными миграционными способностями, радионуклиды распространяются в окружающей среде неравномерно.

Одним из продуктов распада радия является радон. В процессе распада за счёт явления отдачи атомы изотопов радона выходят за пределы твёрдой породы или почвы. В твёрдом зерне почвы длина пробега 222Rn составляет 20–70 нм, в воде 100 нм и 63 мкм в воздухе. Процесс выхода радона из твёрдой фракции почвы в поровое пространство характеризуется коэффициентом эманации. В зависимости от размера зерна почвы, породы коэффициент эманации изменяется от 0,05 до 0,7. Таким образом, газ

довольно легко движется по трещинам и капиллярам, диффундирует в приземные слои воздуха. Часть радона растворяется в природных водах с

* С дочерними продуктами.

Радиоактивность грунтовых вод обусловлена в основном 222Rn и 226Ra, речных и озёрных вод – радионуклидами 222Rn, 40K и 3H, морской воды – 40K, питьевой воды – 222Rn. В природных водах могут также накапливаться долгоживущие продукты распада радона – изотопы 210Pb и 210Po.

Существуют обширные территории, где содержание урана и тория существенно превышает средние значения. Это проявляется в активности речных и озерных вод: в Волге, Днепре, Оби удельная активность по 238U составляет 0,65–2,0 мБк/л, в Сыр-Дарье – около 10 мБк/л, радоновых источников на берегу Иссык-Куля (Киргизия) и Мацесты (Кавказ) – несколько Бк/л [6]. В этих местностях выше и уровень радиационного фона. Содержание 226Ra в пластовых водах газоносной провинции реки Эльба (Казахстан) достигает 30, а урана – 0,25 Бк/л. Пластовые воды азербайджанских месторождений нефти содержат радия до 670 Бк/л [12].

В Свердловской области выявлено 350 источников водоснабжения, в воде которых повышенное содержание природных радионуклидов. Изотоп радона 222Rn из воды на 95–100 % может быть удален кипячением. Опасен он короткоживущими продуктами своего распада – 218Ро, 214Pb, 214Bi, формирующими дозу внутреннего облучения.

В связи с возможным повышенным содержанием радионуклидов в питьевой воде НРБ-99 устанавливают следующие нормативы.

Предварительная оценка допустимости использования воды для питьевых целей может быть дана по удельной суммарной альфа и бета-активности,

которая не должна превышать 0,1 и 1,0 Бк/кг. При возможном присутствии в воде 3H, 14C, 131I, 210Pb, 228Ra и 232Th определение удельной активности

этих радионуклидов в воде является обязательным. Уровень вмешательства для 222Rn в питьевой воде составляет 60 Бк/кг [14]. Критическим путем облучения людей за счет радона, содержащегося в питьевой воде, является переход радона в воздух помещения и последующее ингаляционное поступление дочерних продуктов распада радона.

Кроме того, радон, диффундирующий из земных глубин, может

200 Бк/м3 [14]. При более высоких значениях объемной активности должны проводиться защитные мероприятия, направленные на снижение поступления радона в воздух помещений и улучшение вентиляции помещений.

Техногенная миграция природных радионуклидов

Проблема техногенного перераспределения естественных радионуклидов связана, прежде всего, с добычей и обогащением урановых руд. Урановая руда содержит от 0,1 до 3 % собственно урана. При добыче и переработке возникают отходы, количество и состав которых зависит от характеристики рудного сырья, условий переработки. Основная масса твердых радиоактивных отходов сосредоточена в отвалах руд и

хвостохранилищах. Происходит загрязнение окружающей среды изотопами 238U, 230Th, 226Ra и др., 15 % от активности руды попадает в отвалы. Большие

проблемы возникают, в основном, с изотопом 222Rn (и его продуктами распада), который поднимается с поверхности.

Радиоэкологически неблагополучная ситуация сложилась в Красноуфимске (Свердловская область), где в неприспособленных складах с 1960 года размещаются 82 тысячи тонн монацитовой руды, содержание 232Th

вкоторой составляет 2–6 %. В 60-е годы торий предполагалось использовать

вкачестве резервного источника энергии, получая из него изотоп 233U.

233U является прекрасным искусственным делящимся изотопом с большим периодом полураспада, поэтому его вполне можно получать и заготавливать впрок. Однако проект не был осуществлен, а склады и сегодня представляют опасность дляокружающей среды.

Устойчивый в химическом отношении монацитовый концентрат может представлять угрозу для окружающей среды и населения вследствие эманирования торона, а также в случае разрушения складов с последующим механическим переносом торийсодержащего песка за их пределы. В последние годы для предотвращения экологической катастрофы была выполнена обваловка разрушающихся складов, укреплены изношенные деревянные конструкции помещений хранения концентрата, восстановлена система пожаротушения и т.д. Принятые меры могут замедлить негативное развитие ситуации, но не устраняют угрозу радиоактивного загрязнения густонаселенной части Красноуфимского района.

Сложившиеся обстоятельства делают особо актуальной задачу обеспечения максимально безопасных условий труда персонала базы хранения. При исследовании воздействия внешнего гамма-излучения и внутреннего облучения дочерними продуктами распада (ДПР) торона было показано, что допустимое время работы персонала в помещении складов должно быть сокращено в 10 раз, т.е. не более 3,6 часа в неделю или 40 мин в день при ежедневной работе. При использовании респираторов время пребывания в складах для работ, не связанных с перетариванием концентрата, может составлять 9 часов в неделю или до 1,5 часов в день. Годовое пребывание не должно превышать 450 часов. Пребывание снаружи складов возможно в течение всего рабочего дня, но при этом работник будет получать дозу около 20 мЗв/год и должен быть отнесен к профессионально облучающемуся персоналу (категория А).

Проблема базы хранения монацитового концентрата может иметь три варианта решения. Первый вариант заключается в том, что монацит возвращают назад в природу, т.е., он вывозится и рассеивается в морских глубинах или ссыпается в заброшенную шахту. Второй вариант заключается в приведении базы хранения монацита в состояние, отвечающее требованиям «Норм радиационной безопасности» (НРБ-99). Третий вариант предполагает извлечь из монацита редкие земли, а полученный при этом ториевый остаток поместить в специально созданное для этого хранилище. Этот вариант предусматривает получение дохода от реализации редких земель и продукции, созданной на их основе, следовательно, является наиболее выигрышным для государства выходом из сложившейся ситуации. На сегодняшний день монациты базы хранения оценены как наиболее доступный источник получения редких земель в России, а их запасы в семь раз превышают ежегодный объем мирового производства монацитового концентрата. После переработки этих монацитов вновь созданный производственный комплекс сможет переключиться на другие сырьевые источники редких земель, по запасам которых Россия занимает второе место

в мире после Китая. Но для реализации проекта необходимы начальные инвестиции в объеме 68,6 млн. долл. Выделения таких средств из государственного бюджета пока не предусмотрено.

В настоящее время над деревянными складами возводят металлические ангары, которые хотя и не являются долговременными хранилищами радиоактивных материалов, но временно позволят повысить безопасность складов.

Второй причиной техногенной миграции природных радионуклидов являются добыча и сжигание углеродного топлива. Большая часть мировых запасов нефти приурочена к богатым органическими веществами глинистым сланцам, в которых присутствуют урансодержащие фосфаты. Концентрация урана в них достигает 1000 г/т и более. Радий и его дочерние продукты растворяются в пластовой воде, рассолы поступают в нефть и газ. При добыче нефти вместе с пластовой водой природные радионуклиды поступают в скважину. На стенках труб из-за изменения температуры и давления, большого содержания в этой воде растворенных солей кальция, стронция, бария могут осаждаться прочные осадки солей. Радиоактивность осадков может доходить до 15 000 Бк/г. Основной способ захоронения этих осадков – затопление в море. Наиболее полная информация имеется по Северному морю, где месторождения отличаются исключительно низкой радиоактивностью. Там сбрасывается до 100 тонн в год осадков с активностью 1000 Бк/г. Экстраполируя эти данные на весь мир – несколько тысяч работающих скважин – можно предположить, что суммарный сброс осадков, содержащих 226Ra, достигает 100–200 Ки/год [15].

Можно оценить и поступление радона при добыче газа. Средняя активность добываемого газа – 1000 Бк/м3. Если учесть мировую добычу газа, то годовой выброс 222Rn составитоколо 50 000 Ки [15].

Все угли содержат радионуклиды уранового и ториевого ряда. В результате его сжигания летучие компоненты улетают, а нелетучие остаются в золе. Концентрирование радиоактивных веществ в золе происходит в 5–6 раз. Глобальная эмиссия радона находится в прямой пропорции с масштабами потребления угля. Приблизительная оценка выбросов природных радионуклидов (вместе с радоном) при сжигании угля дает 3570 Ки/год [15]. Исследования окружающей среды вокруг угольных электростанций показывают, что концентрации радионуклидов там почти в 10 раз выше их природного содержания.

Технологически увеличенная природная радиация все же на порядок меньше, чем глобальная естественная эмиссия. Однако в локальном масштабе рукотворные источники могут быть доминирующими.

Третьей причиной пространственного перераспределения естественных радионуклидов и попадания их в окружение человека является производство и использование строительных материалов. Ориентировочные удельные активности различных строительных материалов по данным Научного

Комитета по действию атомной радиации при ООН (НКДАР) представлены в табл. 6

Таблица 6 Ориентировочная оценка удельной активности по радию (Бк/кг)

различных строительных материалов [9]

Строительные материалы могут выступать источниками внешнего и внутреннего (за счёт радона) облучения человека. Можно привести ряд примеров строительства жилых домов из стройматериалов с высоким содержанием 222Rn. Так, в США в 1952–1966 годах в качестве строительного материала для жилых домов использовали «хвосты» от переработки урановых руд. Дома в последующем были разобраны, а фирмы выплатили солидные компенсации их бывшим жителям.

В Канаде и Австралии для строительства домов использованы отходы после извлечения радия. «Радоновая» проблема имела место в 70-х годах в Швеции. Были выявлены дома с содержанием радона в воздухе жилых помещений до 1500 Бк/м3. Источником радона явился местный строительный материал – квасцовые сланцы, который с 1930 года добавляли в бетон для получения легкого газобетона. Эти сланцы содержат 226Ra. Программа обследования зданий на содержание радона дорогая, доступна только богатым странам.

Широко известна история с использованием фосфогипса, образующегося при сернокислотной переработке фосфоритов на суперфосфат или фосфорную кислоту. В 50–60-е годы для утилизации этого многотоннажного отхода были разработаны технологии и созданы производства по изготовлению из фосфогипса панелей для внутренней отделки помещений. При этом не учли, что фосфориты являются осадочной породой, а в них всегда присутствует уран. В результате распада 238U образуется 226Ra, который при сернокислотной переработке фосфоритов практически полностью переходит в фосфогипс, где происходит его

концентрирование. Ценой утилизации фосфогипса оказались повышенное содержание 222Rn в воздухе помещений и повышенное облучение людей.

Согласно НРБ-99 эффективная удельная активность (Аэфф) природных радионуклидов в строительных материалах (щебень, гравий, песок, бутовый и пиленый камень, цементное и кирпичное сырье и пр.), добываемых на их месторождениях или являющихся побочным продуктом промышленности, а также отходы промышленного производства, используемые для изготовления строительных материалов (золы, шлаки и пр.), не должна превышать:

для материалов, используемых в строящихся и реконструируемых жилых и общественных зданиях (1 класс):

Аэфф = АRa + 1,3АTh + 0,09АK ≤ 370 Бк/кг,

где АRa и АTh – удельные активности 226Ra и 232Th, находящихся в равновесии с остальными членами уранового и ториевого рядов, АК – удельная активность 40К (Бк/кг);

для материалов, используемых в дорожном строительстве в пределах территории населенных пунктов и зон перспективной застройки, а также при возведении производственных сооружений (2 класс):

Аэфф ≤ 740 Бк/кг;

для материалов, используемых в дорожном строительстве вне населенных пунктов (3 класс):

Аэфф ≤ 1,5 кБк/кг.

При 1,5 кБк/кг < Аэфф ≤ 4,0 кБк/кг (4 класс) вопрос об использовании материалов решается в каждом случае отдельно по согласованию с

федеральным органом Госсанэпиднадзора. При Аэфф > 4,0 кБк/кг материалы не должны использоваться в строительстве.

К техногенной миграции естественных радионуклидов приводят

производство и использование фосфатных удобрений в сельском хозяйстве.

На мировое производство удобрений расходуется около трёх четвертей мирового производства фосфатной руды. В фосфатных рудах содержатся 238U, 232Тh и продукты их распада, а также 40K. При производстве фосфорных удобрений происходят выброс радионуклидов в атмосферу, сброс с жидкими отходами. Большая часть радионуклидов переходит в состав удобрения. Количество применяемых удобрений изменяется в зависимости от выращиваемых культур, типа почв и других факторов. Средняя величина потребления фосфатных удобрений для мира составляет 6,3 кг P2O5/га, при этом в разных странах интенсивность использования удобрений колеблется от 0,9 кг P2O5/га для Африки до 38 кг P2O5/га для Европы, в США для зерновых 30 кг P2O5/га и 150 кг P2O5/га для картофеля и табака [6]. В целом в мире наблюдается тенденция увеличения количества применяемых удобрений.

Введённая в почву активность приводит к попаданию радионуклидов в приземные слои воздуха, перемещению по пищевым цепям. В табл. 7 приведено содержание некоторых естественных радионуклидов в фосфатных удобрениях.

Таблица 7

Содержание естественных радионуклидов в фосфатных удобрениях, Бк/кг [16]

В соответствии с НРБ-99 п. 5.3.6 удельная активность природных радионуклидов в фосфорных удобрениях и мелиорантах не должна превышать 4,0 кБк/кг:

АU + 1,5АTh ≤ 4,0 кБк/кг,

где АU и А Th – удельные активности 238U (226Ra) и 232Th (228Th), находящиeся в радиоактивном равновесии с остальными членами уранового и ториевого рядов соответственно.

Повышенному облучению за счёт природных радионуклидов подвергается человек при курении. Табак, произрастающий на почве, содержащей природные радионуклиды, обязательно будет включать их в свой состав. Таким образом, в сигареты попадает радионуклид 210Pb, продуктом распада которого является 210Ро. Поступление 210Pb и 210Ро через органы дыхания при естественной эмиссии составляет 4,0 и 0,8 Бк/год соответственно. Для курильщиков значения могут быть существенно

повышены из-за концентрирования этих радионуклидов в табаках. Например, болгарские сигареты в среднем содержат 20 мБк 210Pb и 15 мБк 210Ро в

одной сигарете [9]. Оба радионуклида становятся летучими при температуре сгорания табака, около 10 % 210Pb и около 20 % 210Ро попадают в легкие курильщика с дымом. Человек, выкуривая пачку сигарет в день, потребляет соответственно 40 и 60 мБк/сут этих радионуклидов, поэтому курение является основным источником их поступления в организм.

ЛЕКЦИЯ 4 ИСКУССТВЕННЫЕ ИСТОЧНИКИ ИОНИЗИРУЮЩИХ ИЗЛУЧЕНИЙ

Искусственные радионуклиды: продукты деления, продукты нейтронной активации, продукты ядерного синтеза. Радиоэкологическая роль важнейших искусственных радионуклидов (изотопы цезия, стронция, иода, инертных газов, кобальта, трансурановых элементов).

Использование ионизирующих излучений в медицине.

Наряду с естественными источниками ионизирующих излучений существуют источники, созданные руками человека. Искусственная радиоактивность увеличивает дозы облучения населения Земли. В большинстве случаев эти дозы невелики относительно природного облучения (см. лекцию 1), однако в некоторых случаях они могут существенно возрастать. К источникам, приводящим к высоким индивидуальным дозам облучения человека, могут быть отнесены радиационные аварии и использование ионизирующих излучений в медицине.

Искусственные радионуклиды

Искусственные радионуклиды стали появляться в биосфере после открытия способов искусственных превращений элементов: деления ядер, ядерных реакций на нейтронах, ядерных реакций на заряженных частицах.

В 1919 году Э. Резерфорд, облучая атомы азота α-частицами, осуществил первую в мире искусственную ядерную реакцию

147N 42He 178O 11H

Только спустя 15 лет, в 1934 году, супруги Ирен и Фредерик ЖолиоКюри, облучая алюминиевую мишень ускоренными α-частицами, получили первый искусственный радионуклид фосфора с Т1/2 30Р = 2,5 мин по ядерной реакции

2713Al+24He 3015P+01n

В 1935 году им была присуждена Нобелевская премия по химии за открытие искусственной радиоактивности.

В этом же году итальянский физик Энрико Фéрми был удостоен Нобелевской премии по физике за получение искусственного радионуклида при облучении мишени нейтронами. Таким образом, был открыт путь к получению искусственных радионуклидов. В 1939 году было открыто деление ядер урана, которое стало наиболее мощным источником получения искусственных радионуклидов.

Искусственные радионуклиды стали одним из компонентов биосферы вследствие испытаний ядерного оружия, взрывов, проводимых в мирных целях, работы энергетических, транспортных и научно-исследовательских

реакторов, штатной деятельности и аварий на предприятиях ядерного топливного цикла. Вклад в техногенную радиоактивность также внесли аварии искусственных спутников Земли с ядерными источниками энергии.

Продукты деления тяжелых ядер

Под действием нейтронов и приносимой ими энергии ядро урана может делиться на два осколка несколько меньшей суммарной массы, чем масса исходного ядра урана. Из каждого делящегося ядра выделяются 2-3 нейтрона, которые могут участвовать в процессе деления других ядер урана, давая начало цепной саморазвивающейся реакции. При делении ядра выделяется энергия порядка 200 МэВ. Большая часть этой энергии освобождается в форме кинетической энергии осколков, разлетающихся при делении. Остальная часть энергии реализуется в виде кинетической энергии нейтронов и γ-квантов, энергии радиоактивного распада осколков деления и энергии, уносимой нейтрино.

Не всякие тяжёлые ядра могут участвовать в цепной реакции деления под действием нейтронов. У таких ядер как 238U и 232Th велика энергия активации, поэтому они могут делиться только под действием быстрых нейтронов с энергией более 0,1 МэВ и не дают цепной реакции. Ядра 233U, 235U и 239Pu имеют меньшую энергию активации и делятся как под действием быстрых, так и тепловых нейтронов с энергией 0,025 эВ и могут быть использованы для осуществления цепной реакции деления.

При делении тяжёлых ядер образуется набор продуктов деления (ПД) разной массы. Распределение продуктов деления по массам тем симметричнее, чем выше энергия возбуждения. При делении на тепловых нейтронах она невелика и распределение ПД по массам несимметричное. На рис. 6 приведены кривые выходов масс, выход определён как доля ПД данной массы, получающихся при делении одного ядра. Тонкая структура выходов приведена на рис. 7.

Рис. 7. Тонкая структура выходов: а – легкий максимум, А= 90–102; b – тяжелый максимум, А=131–146

Набор продуктов деления насчитывает несколько десятков разновидностей и охватывает середину периодической системы элементов. В «легком» максимуме находятся элементы: Se, Kr, Rb, Sr, Y, Zr, Nb; в «тяжелом» – I, Xe, Cs, Ba, Ce и т.д.

Продукты деления тяжелых ядер урана и плутония попадают в окружающую среду в результате проведения ядерных взрывов и деятельности предприятий ЯТЦ. В окружающей среде они распространяются согласно своим физико-химическим свойствам, поскольку являются изотопами разных химических элементов. По своей радиобиологической роли ПД стали заметными компонентами биосферы. При оценке последствий их поступления в окружающую среду необходимо прежде всего учитывать радионуклиды, имеющие большой выход при делении и большой период полураспада, а также короткоживущие изотопы,

стоящие в цепочке превращений вслед за долгоживущими (генетические пары). Например, 90Sr – 90Y, 95Zr – 95Nb и т.д. Если в окружающей среде

присутствует «материнский» нуклид, то всегда будет присутствовать и «дочерний». Все другие радионуклиды или быстро распадутся, или будут иметь небольшие значения активностей.

Таким образом, радиоэкологическую значимость из ПД имеют следующие радионуклиды: 85 Kr, 90Sr – 90Y, 95Zr – 95Nb, 106Ru, 131I, 137Cs –

137mBa, 144Ce – 144Pr. Одних радионуклидов в окружающей среде будет больше, других – меньше, но необходимо учитывать и их различное воздействие на живые организмы, разную радиотоксичность.

Продукты нейтронной активации

При оценке загрязнения окружающей среды нельзя ограничиваться рассмотрением только β-активных продуктов деления, излучающих еще и γ-кванты. В облученном ядерном топливе в результате осуществления

процессов захвата нейтронов (n,γ) и распада образуются трансурановые элементы. На рис. 8 приведена схема процессов, порождающих некоторые трансурановые элементы.

Рис. 8. Схема образования трансурановых радионуклидов при нейтронной активации

Практически все трансурановые элементы относятся к особо опасным источникам радиационного вреда. Это изотопы нептуния, плутония, америция, кюрия, имеющие значительные периоды полураспада и

60Ni + 01n → 60Со + 11p

Весь кобальт геосферы представлен стабильным изотопом 59Со. Радиоактивный изотоп 60Со может попасть в окружающую среду только в результате коррозии внутренних контуров реактора, поэтому его присутствие может выступать индикатором загрязнения окружающей среды и показателем нарушения герметичности контуров. Также и марганец имеет только один природный стабильный изотоп 55Mn, а радиоактивный изотоп 56Mn получается по реакции (n, γ).

Среди радионуклидов активационного происхождения особо следует отметить 3Н (тритий) и 14С. Их искусственные добавки в биосфере сегодня дополняют количества, образующиеся при воздействии космического излучения.

Продукты ядерного синтеза

При ядерном синтезе сливаются (соединяются) два ядра с малыми атомными массами в ходе экзотермической реакции. Одна из таких реакций синтеза имеет важное значение для создания водородной бомбы. Это реакция слияния дейтерия и трития с образованием α-частицы и нейтрона:

21H+31H 24He+01n + 17,6

80 % высвобождающейся энергии выделяется в виде кинетической энергии нейтрона. Исходные ядра в такой реакции должны иметь высокую энергию (температуру), чтобы преодолеть кулоновскую силу отталкивания, поэтому для инициирования термоядерного взрыва современные термоядерные устройства имеют запал – атомную бомбу, в которой используется ядерное деление. В лабораторных условиях эта реакция чаще всего используется для получения быстрых нейтронов. В продуктах после термоядерного взрыва были обнаружены трансплутониевые элементы эйнштейний (Es) и фермий (Fm).

Методом нейтронной бомбардировки практически невозможно получить трансурановые элементы тяжелее фермия. Причина в том, что изотоп 258Fm спонтанно или самопроизвольно делится на два больших осколка с периодом полураспада, равным 380-миллионным долям секунды. Единственным способом получения нуклидов с порядковым номером более 100 являются реакции с тяжелыми ионами. Например, реакции получения резерфордия идубния:

24294Pu+2210 Ne 260104Rf+401n

24395Am+2210 Ne 105261Db+401n

В литературных источниках часто встречается периодическая система элементов Менделеева, в которой элементы с порядковыми номерами > 104

имеют старые названия. Новые названия элементов 104-109 были приняты IUPAK в августе 1997 года.

Использование ионизирующих излучений в медицине

Постановка проблемы искусственной радиоактивности была бы не полной без рассмотрения ещё одной из сфер её применения – медицины. Ионизирующие излучения применяются в медицине более 100 лет и стали одним из способов антропогенного облучения населения. В будущем можно ожидать, что облучаемость населения мира будет возрастать вследствие всё большего использования современной медицинской техники и увеличения продолжительности жизни.

В медицине можно выделить использование рентгеновского излучения для диагностики и лечения (радиационная терапия) и радиоизотопную медицину. В настоящее время применение излучений в диагностике значительно превосходит частоту их применения в терапии. Среди диагностических процедур 78 % всех исследований приходится на рентгенодиагностику, 21 % – на стоматологию и 1 % – на ядерную медицину.

К традиционным рентгеновским исследованиям можно отнести статические снимки с использованием плёнки в кассете – радиографию, динамические снимки с использованием электронных интенсификаторов – флюороскопию. Для улучшения визуализации при некоторых процедурах в организм человека вводят контрастные вещества: барий – для гастроинтестинального тракта, йод – для сердечной системы (ангиография) или билиарной (холецистография). Определение дозовых нагрузок на пациента при различных процедурах затруднительно, так как они зависят от характеристики излучателя, проводимой процедуры, параметров пациента и т. д. В табл. 9 приведены средние эффективные дозы за процедуру в разных странах.

Таблица 9 Типичные значения индивидуальных эффективных доз пациентов при

различных процедурах, мЗв [6]

Для диагностики раковых и других патологических заболеваний широко используется компьютерная томография. Она вносит наибольший вклад в облучаемость населения (34 %) при диагностических процедурах. Второе место занимают исследования верхнего гастроинтестинального тракта (рис. 9).

Рис. 9. Динамика вкладов в полную дозу различных диагностических процедур [2]:

1 – компьютерная томография; 2 – исследования верхнего ЖКТ; 3 – флюороскопия грудной клетки; 4 – исследования поясницы; 5 – ангиография; 6 – исследования нижнего ЖКТ; 7 – внутривенные исследования; 8 – урография; 9 – радиография грудной клетки; 10 – исследования брюшной полости; 11 – исследования таза и бёдер; 12 – фотофлюорография грудной клетки; 13 – маммография; 14 – исследования конечностей и суставов; 15 – исследования головы; 16 – холецистография

Несмотря на то, что одним из самых распространённых видов рентгенодиагностики являются стоматологические исследования, связанные с ними коллективные эффективные дозы на душу населения довольно низкие. К существенному снижению доз на отдельные органы при стоматологической радиографии привело использование чувствительных плёнок, аппаратов с улучшенной коллимацией пучков и использование фильтров.

Использование радионуклидов в области медицинской радиоизотопной диагностики, называемое ядерной медициной, связано с введением радионуклидов внутрь организма. Радиоизотопы (меченые атомы) используются для исследования протекающих в организме человека процессов и обнаружения раковых опухолей. Меченый радионуклидом фармпрепарат биологическими путями распределяется по органам. Фиксируя распределение активности по органу или организму, можно судить о функционировании органа или ткани.

Например, изотопы иода (131I, 125I) применяются для оценки функции щитовидной железы; изотоп натрия 24Na позволяет определять скорость кровотока и проницаемость сосудов; изотоп технеция 99mTc используется для изучения функционального состояния щитовидной железы, слюнных желез, сердца, скелета, опухолей головного мозга, печени и почек; изотопы кобальта 60Co и цезия 137Cs используют в терапии и как индикаторы; изотоп

углерода 14С – для проведения медико-биологических исследований. Приведённый перечень не является исчерпывающим.

Следует сказать, что дозы, получаемые за процедуру при использовании фармпрепаратов, в среднем несколько выше, чем в рентгенодиагностике. Самые большие из них человек получает при исследовании щитовидной железы – 15 мЗв (в среднем в мире), сосудов сердца – 8 мЗв, головного мозга – 6 мЗв и костей – 4,5 мЗв [6]. Исключительно высокие дозы могут наблюдаться только при частичном или полном кровоизлиянии из сосудов при внутривенном введении. Реально дозы не превышают порога детерминированных эффектов.

В терапевтических целях радиация используется в основном для лечения онкологических больных. В радиотерапии используют внешние пучки сфокусированного рентгеновского излучения и излучения радионуклидных источников, сфокусированные на место локализации опухоли. Такой способ терапии называется телетерапией.

Другим способом радиотерапии является брахитерапия – использование капсулированных радионуклидов, приближенных к месту локализации опухоли. Путём аппликации или имплантации их располагают на поверхности или внутри тела человека на расстоянии не более нескольких

сантиметров от места облучения. Для этих целей используются радионуклиды 125I, 198Au, 103Pd, 192Ir, 137Cs, 60Co, 106Ru, 90Sr [6].

При радиотерапевтическом лечении поглощённые дозы в зоне мишени высоки и составляют за курс лечения 40–60 Гр для большинства опухолей, чуть ниже для лейкемий и доброкачественных новообразований. Вне зоны мишени в органах и тканях поглощённые дозы изменяются в пределах 0,001–0,3 мГр на 1 Гр облучения на поверхности входа.

Также в терапии применяют радионуклидные фармацевтические препараты. При введении внутрь организма они селективно откладываются

вкаком-то органе, концентрируясь в раковых клетках. Содержащийся в таком веществе радионуклид испускает короткопробежное излучение (α- или β-частицы) и вызывает гибель клеток в месте локализации препарата, не затрагивая здоровые ткани. В терапии с использованием ионизирующих излучений на долю телетерапии и брахитерапии приходится более 90 % от всех проводимых в мире процедур, на радиофармакотерапию – 7 %.

Дозы, получаемые человеком при диагностике и лечении, велики, могут изменяться в широких пределах, поэтому необходимо создание системы учёта доз в медицинских учреждениях. С медицинской точки зрения небольшая опасность, которой подвергается больной при облучении, должна

визбытке компенсироваться полученной врачом информацией, помогающей

вдиагностике и лечении заболевания.

ЛЕКЦИЯ 5 ИСТОЧНИКИРАСПРОСТРАНЕНИЯИСКУССТВЕННЫХ РАДИОНУКЛИДОВ В ОКРУЖАЮЩЕЙ СРЕДЕ

Испытания ядерного оружия; ядерные взрывы, проводимые в мирных целях; использование обеднённого урана в боезарядах; работа транспортных и научно-исследовательских ядерных реакторов, деятельность предприятий ядерного топливного цикла. Радиоэкологические проблемы ЯТЦ: штатный режим работы, отходы предприятий ЯТЦ, крупнейшие аварии, сопровождающиеся выбросом радионуклидов в окружающую среду.

Ядерные взрывы

Ядерный взрыв – сложное физическое явление, при котором практически мгновенно высвобождается огромное количество энергии. В качестве заряда в бомбах используются 235U, выделяемый из природного урана, и искусственно полученный изотоп 239Pu:

Для 239Pu и 235U цепная реакция деления протекает взрывоопасно.

В течение десятилетий пять ядерных держав: Советский Союз, США, Франция, Китай и Великобритания нарабатывали ядерные материалы, производили и испытывали новые боезаряды. Испытания ядерного оружия стали основным источником появления искусственных радионуклидов в окружающей среде. Первая атомная бомба была взорвана 16 июля 1945 года в пустыне Аламогордо (штат Нью-Мексико, США). В августе 1945 года США сбросили атомные бомбы на японские города Хиросиму и Нагасаки. В СССР первый ядерный взрыв осуществили на Семипалатинском полигоне 29 августа 1949 года.

Советский Союз кроме Семипалатинского полигона также проводил испытания на Северном полигоне (Новая Земля). В 1961 году на Новой Земле был осуществлён сверхмощный термоядерный взрыв. Франция проводила испытания на островах Полинезии и в Сахаре, Великобритания – на юге Австралии и островах Монте-Белло вблизи её западного побережья, Соединённые Штаты – на Гавайских островах (атолл Джонстон), Маршалловых островах (атоллы Бикини и Эниветок), в Полинезии (остров Рождества), а также на территории штатов Невада, Аляска и Миссисипи [12]. Китайская атомная программа испытаний включала 22 атмосферных взрыва, произведённых с 1962 по 1980 г. в Лоп-Норе [6].

Максимум испытаний ядерного оружия приходится на 1954–1958 гг. и 1961–1962 гг. Всего было произведено 2408 взрывов, из которых около

30 % (541 взрыв) были атмосферными и наземными, три – подводных испытания и 1867 подземных взрывов [17].

Радиоактивные продукты, образующиеся при ядерном взрыве, состоят в основном из непрореагировавшего делящегося материала, продуктов деления ядер изотопов урана, 239Pu, и радионуклидов, образующихся при взаимодействии нейтронов с конструкционными материалами бомбы, веществами воздуха и грунта. В момент взрыва первоначальная смесь продуктов содержит 200 изотопов 36 химических элементов, большинство из которых имеет относительно малый период полураспада. Из долгоживущих радионуклидов следует упомянуть изотопы 90Sr, 137Cs – они будут вносить

свой вклад в загрязнение окружающей среды десятки и сотни лет, а изотопы 239Pu и урана ещё дольше.

Самое большое количество радиоактивных осадков дают атмосферные взрывы. Радиоактивные выпадения от взрыва делятся на три типа.

1. Ближние или локальные выпадения.

Крупные частицы размером более 100 мкм оседают на землю под действием силы тяжести. Эти выпадения обычно бывают сухими и не связаны с атмосферными осадками. Начинаются сразу после взрыва и продолжаются 1–2 сут. В результате выпадений образуется радиоактивный след шириной в несколько десятков и протяженностью в несколько сотен километров.

2. Промежуточные или тропосферные выпадения.

Мелкие частицы (в несколько мкм и меньше) попадают в тропосферу на высоту 11–16 км. На землю они выпадают с дождями, туманами, осаждаясь на поверхности земли, почве и растениях в течение 30 суток. Мелкие частицы проникают внутрь организма человека ингаляционным путём. В основном это могут быть радионуклиды 131I, 140Ba, 89Sr.

3. Глобальные или стратосферные выпадения.

На высоту 10–30 км забрасываются самые мелкие частицы размером десятые-сотые доли мкм. Там они переносятся воздушными течениями, оставаясь надолго – на месяцы и годы, затем переходят в тропосферу и выпадают с влажными осадками по всей поверхности земного шара. Эти выпадения определяются долгоживущими продуктами: 90Sr, 137Cs, 3H, неразделившимися 238U, 239Pu, 235U. Они попадают в воду, заражают почву (поверхностный слой почвы толщиной 5-6 см содержит 80–90 % активности).

Выпадения радионуклидов на поверхности планеты вследствие проведения испытаний ядерного оружия происходили неоднородно. Проведение взрывов на Новой Земле привело к загрязнению островов и прилегающих частей Баренцева и Карского морей, сложная радиационная ситуация сложилась на Семипалатинском полигоне. Около 76 % глобальных выпадений стронция-90 пришлось на северное полушарие, где и было произведено 90 % от общего числа испытаний [12]. Максимум выпадений пришёлся на 40–50º северной широты (рис. 10).

В 1963 году СССР, США и Великобритания подписали в Москве договор о запрещении испытаний ядерного оружия в атмосфере, в космосе и

под водой в связи с растущим загрязнением окружающей среды искусственными радионуклидами. После этого начался спад интенсивности глобальных выпадений радионуклидов.

Рис. 10. Широтное распределение кумулятивных выпадений стронция-90 по данным на конец 1990 г. (с учётом радиоактивного распада) [12]

Кроме испытаний ядерного оружия, ядерные взрывы проводились и в мирных целях. В частности, в СССР было произведено 116 «мирных» подземных ядерных взрывов, предназначенных для интенсификации добычи углеводородного сырья, создания подземных емкостей для его хранения, создания водохранилищ, дробления рудных залежей и ряда других целей. Например, известно о 10 подземных взрывах, произведённых в Пермской области на Осинском и Гежском нефтяных месторождениях, в Чердынском районе недалеко от Печоро-Илычского заповедника, где реализовался проект создания ложа канала Печора–Кама “Тайга–1” для переброски вод северных рек на юг [18]. Исследования показали, что взрывные полости не являлись герметичными, и радионуклиды, мигрируя, попадали в подземные воды и нефть. В результате осуществления проекта “Тайга–1” в марте 1971 года ожидаемого направленного выброса грунта не получилось, а образовалось озеро длиной около 700 м, шириной 340 м и глубиной около 15 м с островом посередине. Озеро оказалось загрязнённым радионуклидами, в восточном направлении от озера образовался радиационный след длиной около 7,5 км при ширине до 1,5 км [18]. До 1991 г. территория озера считалась закрытой зоной и охранялась.

Использование обеднённого урана в боезарядах

С 90-х гг. ХХ века дополнительным источником радиоактивного загрязнения окружающей среды в зонах локальных военных конфликтов (война в Персидском заливе, в Боснии и Герцеговине, Сербии, Ираке) стал обедненный уран (ОУ), являющийся отходом обогащения природного урана изотопом 235U (обогащенный уран используется для производства ядерного оружия и в качестве ядерного топлива). Использование обедненного урана в

пирофорен, обладает пределом прочности на разрыв, соизмеримым с этой характеристикой для большинства типов сталей. Перечисленные свойства делают его идеальным для применения в бронебойных боеприпасах и усиленной броне. При столкновении такого боеприпаса с мишенью образуется пыль обедненного урана, рассеиваясь, она загрязняет атмосферу, почву, грунтовые воды. Бóльшая часть пыли обедненного урана выпадает в пределах 100 м от мишени, однако, может переноситься на расстояние до 40 км, оставаясь в воздухе в течение длительного времени. В США к настоящему времени накоплено 600 тыс. тонн обедненного урана. Около 320 тонн было рассеяно во время войны в Персидском заливе, около 15 тонн – на Балканах [12].

Рассеяние обеднённого урана в окружающей среде представляет опасность для здоровья людей. Связана она не столько с радиоактивностью ОУ, сколько с его химической токсичностью: уран поражает в основном почки. Однако обеднённый уран, полученный в результате переработки отработанного ядерного топлива, использовавшегося в ядерных реакторах, содержит трансурановые радионуклиды (плутоний, нептуний, америций, технеций и т.д.), что повышает его радиационную опасность. В результате рассеяния радионуклиды могут попадать в организм человека при дыхании, а также с пищей. Исследования показали, что даже спустя семь лет после военных действий повышенное содержание урана обнаруживают в моче ветеранов войны в Заливе, имеющих в своих телах вонзившиеся осколки с обедненным ураном [12].

Деятельность предприятий ядерного топливного цикла

В ядерный топливный цикл входят предприятия по добыче урана, предприятия по производству ядерного топлива, атомные электростанции, предприятия по переработке облученного ядерного топлива (ОЯТ). ЯТЦ может быть «замкнутым» (с переработкой отработанного топлива) или «открытым» (без переработки ОЯТ). В «открытом» цикле ОЯТ не регенерируется, а рассматривается как отход, подлежащий хранению.

На атомных электростанциях электроэнергия вырабатывается за счёт тепла, которое выделяется при делении ядер урана или плутония. Типичный состав активной зоны реактора – 4–5 % 235U, остальное – 238U. В результате работы реактора в нём образуются продукты деления, продукты нейтронной

активации, которые остаются в отработанном ядерном топливе. В природе были обнаружены свидетельства того, что ядерные реакторы являются не только твореньем рук человека.

В 1972 году французский химик Бугзиг установил, что в некоторых пробах руды из уранового карьера в г. Окло (Габон) доля изотопа 235U в сумме природных изотопов урана составляла 0,717 % вместо обычного значения – 0,72. Позже были найдены пробы с содержанием 235U равным 0,44 %. Было высказано предположение, что наблюдаемая особенность изотопного состава урана является результатом работы природного уранового реактора, когда-то действовавшего в этой местности. Для устойчивой работы ядерного реактора достаточно 3 % содержания изотопа 235U, примерно такой и была его доля около 1,7 млрд. лет назад в природном уране. К настоящему времени содержание 235U в смеси изотопов урана уменьшилось вследствие значительно меньшего, чем у 238U периода полураспада.

В исследуемых рудах были обнаружены продукты деления в аномально высоких концентрациях. Для доказательства работы природного ядерного реактора были рассмотрены те элементы, которые присутствуют в окружающей среде в весьма низких концентрациях, однако их изотопный состав хорошо известен. Так, лантаноид неодим (60Nd) имеет семь стабильных изотопов, шесть из которых являются продуктами деления. Изотопный состав неодима в пробах руды из г. Окло оказался очень близок к составу, наблюдаемому в современных ядерных реакторах. Реактор в г. Окло работал при низкой мощности в несколько сотен тысяч лет, потребив 6 тонн урана. В общей сложности в Габоне были обнаружены свидетельства работы семнадцати природных ядерных реакторов, девять из которых были найдены в полностью выработанных урановых залежах.

На всех этапах ЯТЦ при штатном режиме работы образуются жидкие, твердые и газообразные отходы. В условиях нормального топливного цикла в окружающую среду выбрасываются радиоактивные благородные газы – криптон (Kr) и ксенон (Xe), а также газообразный йод. Низкоактивные жидкие отходы сбрасывают в окружающую среду, что приводит к загрязнению биосферы. Высокоактивные отходы частично отверждают и захоранивают. Большая часть произведенного во всем мире количества долгоживущих радионуклидов находится сегодня в хранилищах отработанного топлива на радиохимических заводах. Из-за ограниченной мощности перерабатывающей промышленности только 5 % отработанного топлива подвергается переработке, а 95 % остаётся на хранении. В табл. 10 приведены данные по количеству отходов, хранящихся на предприятиях различных ведомств России.

Таблица 10

Объемы радиоактивных отходов,

хранящихся на предприятиях различных ведомствРоссии [55]

В течение ряда лет многие страны сбрасывали жидкие и твердые радиоактивные отходы в моря и реки. США и Западная Европа затапливали свои отходы в северо-восточной части Тихого океана, в северо-восточном и северо-западном секторах Атлантики. К загрязнению морской среды привела работа двух британских предприятий по переработке отработанного ядерного топлива (Селлафилд и Доунрей). Селлафилд проводил сбросы в Ирландское море, что привело к загрязнению Северной Атлантики, Арктики, Баренцева и Карского морей. Кроме отходов предприятий ЯТЦ Советский Союз захоранивал отходы военно-морского и гражданского атомных флотов в Карском и Баренцевом морях, а также морях Дальнего Востока. Это были реакторы с отработанным ядерным топливом, стальные контейнеры,

свидетельствует высокое содержание искусственных радионуклидов в донных осадках вблизи затоплений.

Загрязнения в гидросферу вносят и отечественные предприятия по переработке отработанного ядерного топлива и производству оружейного плутония: ПО «Маяк», Сибирский химический комбинат (Томск–7), Красноярский горно-химический комбинат. В Томске–7 отходы размещены в резервуарах или закачаны в геологические формации. Красноярский комбинат включает три реактора, завод по переработке отходов ядерного топлива и хранилище радиоактивных отходов (РАО). Деятельность

комбината привела к загрязнению Енисея. Воды Енисея и Оби вносят существенный вклад в общий баланс радионуклидов Карского моря. Несмотря на сложность установления вклада разных источников техногенных радионуклидов в загрязнение морей российской Арктики, можно сказать, что преобладающим из них являются выпадения после ядерных атмосферных взрывов, вторым по значению – западноевропейские перерабатывающие предприятия [12]. Местные источники имеют меньшее значение.

Крупное предприятие по переработке облученного ядерного топлива – ПО «Маяк» – находится в г. Озерске. На его территории накопилось огромное количество радиоактивных отходов. В первые годы своей деятельности (1949–1951 гг.) предприятие сбрасывало слабоактивные отходы в озеро Кызыл-Таш и вытекающую из него реку Теча. Это привело к радиоактивному загрязнению воды, донных отложений, почв, растительности в зоне реки. Всего за время с 1949 по 1956 годы в систему Теча – Исеть – Тобол было сброшено 76 млн м3 сточных вод с активностью более 100 ПБк (Пета – 1015) [18]. В 1952 году, когда опасность загрязнения стала очевидной, сток из озера оградили плотиной, и озеро превратилось в водоемы-отстойники № 1 и № 2. В последующие годы сброс отходов продолжался в образованные ниже по течению реки водоемы № 3 и № 4, затем в водоемы № 10 и № 11 (рис. 11). Система водоемов-отстойников сконцентрировала большое количество активности.

Рис. 11. Схема расположения водоёмов-отстойников на ПО «Маяк»и путей подземной миграции радионуклидов (стрелки)[18]

Источником загрязнения реки Теча в настоящее время являются Асановские болота, расположенные ниже водоема № 11. Объем воды в

каскаде водоёмов постоянно увеличивается, так за последние пятнадцать лет уровень воды в водоеме № 11 вырос на 3 метра и достиг критической точки. Через плотину вода поступает в реку Теча. Вокруг водоема образовался ареал загрязненных подземных вод. Сорбционная емкость пород, слагающих дно водоема, практически исчерпана, и ожидается рост загрязнения радионуклидами подземных вод. На рис. 12 приведена карта загрязнения цезием-137 донных отложений реки Теча.

Рис.12. Концентрация цезия-137 в донных отложениях реки Теча [18]

В 1954-1960 годах с берегов реки было переселено 7,5 тысяч человек из 19 населенных пунктов. Сброс радионуклидов в реку Теча ведет к выносу их в реку Исеть, где отмечается повышенная активность 90Sr в воде, растениях, донных отложениях. Процесс загрязнения изотопами 137Cs меньший, так как меньше его вынос с водами Течи. Из Исети транзитным путем загрязнения попадают в Обь-Иртышскую речную систему.

Среднеактивные отходы на ПО «Маяк» сбрасывали в озеро Карачай (водоем № 9) с 1951 года, сброс начался одновременно с сооружением каскада водоёмов-отстойников. В озере к настоящему времени накопилось около 120 млн Ки активности (в основном это радионуклиды 90Sr и 137Cs). 52 % радионуклидов сконцентрировано в донных отложениях, остальные находятся в воде. Мощность дозы облучения на берегу озера варьируется в пределах от 0,03 до 6–7 Зв/ч [18]. Уровень воды в озере непостоянен, поэтому в засушливые годы озеро пересыхало, что приводило к ветровым разносам радиоактивных загрязнений, во влажные годы – к разливам, при

которых площадь поверхности озера увеличивалась почти вдвое. В 1967 году произошёл ветровой разнос радионуклидовна 75 км от озера.

Из озера Карачай радионуклиды мигрируют в подземные воды во все стороны от водоема. Объем радиоактивных вод под озером составляет порядка 5 млн м3. Быстрее всего идет продвижение загрязнений на юг от водоема со скоростью около 73 м/год, в настоящее время загрязнение распространилось в этом направлении на 1,7 км [18]. Среднеактивные отходы сбрасывались также в другое бессточное озеро – Старое Болото (водоем № 17), загрязнение которого также представляет опасность для окружающей среды.

С 1972 по 1980 г. мелководные участки озера Карачай и части акватории водоема были выложены бетонными плитами и полыми железобетонными блоками для предотвращения дальнейшего загрязнения окружающей среды. Планировалось полное закрытие акватории озера, для чего было уложено 10000 блоков и более 2 млн, м3 скального грунта. Однако крышка над озером только ускорила миграцию радионуклидов в подземные воды. В последние 17 лет уровень воды в водоеме увеличивается, так как сброс отходов превышает испарение из водоема.

Высокоактивные отходы на ПО «Маяк» хранятся в ёмкостях из нержавеющей стали. Такое хранение не является безопасным и требует внедрения новых технологий по их переработке.

Аварии на предприятиях ядерного топливного цикла

Известен ряд аварий, произошедших на предприятиях ядерного топливного цикла. В 1957 году на британском предприятии по переработке отработанного ядерного топлива в Селлафилде произошла авария на исследовательском реакторе с расплавлением активной зоны.

В том же, 1957 году авария случилась в г. Кыштыме на ПО «Маяк». Из-за перебоя в подаче охлаждающей воды взорвалась одна из ёмкостей с высокоактивными отходами. В результате взрыва и ветрового разноса радиоактивного загрязнения образовался Восточно-Уральский радиоактивный след (ВУРС). Основную долю радиоактивности ВУРСа

сформировали радионуклиды генетически связанных пар 144Ce – 144Pr, 95Zr – 95Nb, 90Sr – 90Y, 106Ru, малые количества 137Cs и Pu. ВУРС

распространился на города Кыштым, Каменск-Уральский, Камышлов, захватил часть Тюменской области. Через 6–8 часов после взрыва облако было отнесено на 345 км от места взрыва. Загрязнению подверглись 392 населенных пункта. Из Челябинской области было переселено 10 200 человек [18].

В 1979 году произошла авария на АЭС «Три-Майл-Айленд» (США), а 26 апреля 1986 года – взрыв на Чернобыльской АЭС с реактором РБМК. За время кампании (1080 суток) в реакторе накапливается свыше пятисот радионуклидов общей активностью 6,8·1020 Бк (1,8·1010 Ки). После аварии

выброс радионуклидов в атмосферу продолжался до конца августа со скоростью несколько кюри в день. Штатная загрузка РБМК составляет 192 тонны ядерного топлива (UO2) с обогащением 2 %. После взрыва реактора крупные осколки топлива были рассеяны на расстоянии до сотен метров. Затем загорелись 1760 тонн графита, находящегося в реакторе. По мере выгорания графитового компонента сердцевины реактора оставшееся топливо протекало в нижние части здания реактора, через девять дней сердцевина реактора затвердела. Примерно 135 из 190,3 тонн начальной массы топлива в четвертом энергоблоке Чернобыльской АЭС расплавилось, протекло в нижние части здания реактора с образованием затвердевших лавоподобных, содержащих топливо материалов.

Загрязнение окружающей среды в результате аварии имело форму пятен. Самому большому загрязнению подверглась 30-километровая зона, окружающая реактор: уровень загрязнения цезием-137 превосходил 1500 кБк/м2. Наиболее активные пятна на территории бывшего СССР имели уровень радиоактивности на грунте более 560 кБк/м2. В БрянскоБелорусском пятне, расположенном в 200 км к северо-северо-востоку от 4-го блока, уровень загрязнения цезием-137 составлял 5 МБк/м2. Ряд территорий Белоруссии и Украины имели уровень радиоактивности выше 40 кБк/м2 [12].

В табл. 11 приведена характеристика выбросов радионуклидов в окружающую среду в результате наиболее значимых ядерных инцидентов.

Таблица 11

Характеристика выбросов радионуклидов в окружающую среду в результате наиболее значимых ядерных инцидентов

Кафедра радиохимии и прикладной экологии©

ЛЕКЦИЯ 6 ЭВОЛЮЦИЯ РАДИОНУКЛИДОВ В ГЕНЕТИЧЕСКИ СВЯЗАННЫХ

ПАРАХ

Последовательный радиоактивный распад. Анализ временных зависимостей связывающих число радиоактивных атомов и активность дочернего радионуклида. Радиоактивные равновесия. Подвижное радиоактивное равновесие. Вековое радиоактивное равновесие: необходимые и достаточные условия его достижения. Время достижения векового равновесия. Случай отсутствия радиоактивного равновесия.

Радиоактивный распад можно схематически изобразить:

Э1 → Э2(стаб.),

тогда число образующихся в результате распада ядер для каждого нуклида будет иметь вид:

N1 N01 e 1t ,

N2 N01 (1 e 1t ).

Далеко не всегда продукт распада устойчив (стабилен): образовавшийся нуклид может быть радиоактивным. В общем случае последовательные радиоактивные превращения могут составить целый ряд, семейство. Говорят, что в этом случае радионуклиды «генетически связаны», при этом используют термины «материнский» радионуклид и «дочерний» радионуклид. Такое семейство (с произвольным числом членов) всегда заканчивается стабильным нуклидом.

Например:

137Cs 30 - 137mBa 137Ba(

В общем случае:

Э1 → Э2 → Э3(стаб.),

где Э1 – «материнский» радионуклид, Э2 – «дочерний» радионуклид.

Будем индексами "1" и "2" помечать параметры и переменные, относящиеся соответственно к "материнскому" и "дочернему" радионуклидам. Рассмотрим эволюцию радионуклидов во времени. При этих условиях эволюция "генетической пары" представляет собой вариант классической "бассейновой" задачи: "Прирост числа атомов дочернего радионуклида в единицу времени равен разности скоростей актов распада

Кафедра радиохимии и прикладной экологии©

материнского и дочернего радионуклидов, поскольку скорость распада материнского радионуклида равна скорости возникновения дочернего". Тогда:

dNdt1 1N1,

dNdt2 1N1 2N2 2N2 1N01e t.

Это линейное неоднородное дифференциальное уравнение первого порядка можно решить, например, методом Лагранжа (метод вариации постоянной). В результате при наложении условия, что при t = 0 N02 = 0

решение будет иметь вид

Полученные закономерности описывают эволюцию дочернего радионуклида в генетически связанной паре.

Графически эволюция "генетической пары" изображена на рис.13.

Кафедра радиохимии и

lnA

1

2

3

t

Рис. 13. Изменение активности при Т1 >Т2 (примем условно Т1 =10 Т2): 1 – суммарная активность; 2 – активность дочернего радионуклида; 3 – активность материнского радионуклида

Важной особенностью взаиморасположения графиков является практическое совпадение точки максимума активности (числа атомов) дочернего радионуклида и точки пересечения графиков A1(t) и A2(t) (также и

временных зависимостей N1 и N2).

Вэтом можно убедиться, решив соответствующие уравнения dA2/dt = 0

иA1=A2, откуда момент времени (tmax), соответствующий этой точке, определяется следующим образом:

ln 2

tmax 2 11 .

Тогда N2max и A2max будут равны:

Следует иметь в виду, что соотношение A2max и A01 зависит от соотношения λ2 и λ1, но всегда меньше A01 (при условии, что A02 = 0).

Можно провести анализ поведения суммарной активности:

АΣ =А1 +А2 = f(t).

В любом разрешенном случае максимум суммарной активности достигается раньше, чем максимум активности дочернего радионуклида.

Кафедра радиохимии и

tmax tmaxA2 .

Радиоактивное равновесие. Подвижное равновесие

Радиоактивным равновесием называется состояние системы, содержащей материнский и связанные с ним дочерние радионуклиды, при котором отношение активностей материнского и дочернего радионуклидов не зависит от времени.

А1

Попробуем определить, наступит ли такой момент, и при каких условиях.

Пусть λ2 > λ1, и обозначим λ2 - λ1, = Δλ, тогда выражение можно преобразовать следующим образом:

N2 1 (1 e- t),

N1

A2 2 (1 e- t).

A1

По истечении некоторого времени вследствие монотонного убывания экспоненты можно сделать упрощение 1 - е–Δλ ≈ 1, приняв заранее определенный уровень погрешности, который определяется только требованиями практики.

Здесь может помочь правило 10Т1/2.

Введем Т = ln2/Δλ. Тогда exp{- ln2 · n} = 2-n, где n = t/ Т . Если n = 10,

то 2-10 ~ 10-3. Следовательно, если прошло 10 · Т = 10ln2/(λ2 - λ1), то «недоравновесие» составит 0,001.

Для абсолютного большинства практически интересных случаев можно

ln 2

условно допустить, что этот момент времени совпадает с tmax 2 11 .

После упомянутого упрощения соотношения приобретают вид

Кафедра радиохимии и

т.е. отношение чисел атомов дочернего и материнского радионуклидов, равно как и значений их абсолютной активности, перестает зависеть от времени, inv (t), в то время как сами значения N1 , N2,, A1 и A2 продолжают

явным образом зависеть от времени. Такой тип равновесия называется

подвижным равновесием.

Таким образом, для "генетической пары" необходимым и достаточным условием наступления подвижного равновесия является λ2 > λ1 (или, что то же самое, T2 < T1). Это равновесие наступает не раньше прохождения

дочерней активности через максимум и заключается в том, что отношение активностей дочернего и материнского радионуклидов является величиной постоянной. Следует отметить, что до достижения состояния равновесия эволюция A2 определяется двумя параметрами (λ1 и λ2), а после установления равновесия – только одним λ1:

A2()t A1 2 2 1 2 2 1 A01e 1t .

Рис. 13 отражает изменение активности для генетически связанной пары радионуклидов для случая подвижного равновесия.

Примеры подвижного равновесия:

Кафедра радиохимии и

"Вековое" равновесие

Вековое радиоактивное равновесие представляет собой частный случай подвижного равновесия. Примем более жесткое условие неравенства: λ2>> λ1 (Т2<<Т1), которое является необходимым условием установления векового

равновесия. Более того, Т1 настолько велик, что активность материнского радионуклида практически не изменяется в течение времени наблюдения.

Дадим численную оценку выражению «практически не изменяется во времени».

В начальный момент времени t = 0 A1 = A01.

Относительное изменение активности – мало (например, δ = 0,01, δ = 0,001 и меньше), тогда

Предположим, что δ = 0,01, Т = 108 лет, тогда t ln2T =1,4 ·106 лет. Т.е. за 1,4 ·106 лет активность препарата уменьшится не более, чем на 1%. Если

Т = 30 лет, активность уменьшится на 1% за 0,4 года.

Активность радионуклида калий-40 (Т1/2 = 1,32·109 лет) по истечении даже миллиона лет уменьшится всего лишь на 0,05%, а за сто лет и вовсе

незначимо:5·10-6 %.

Кафедра радиохимии и

Таким образом, для "генетической пары" необходимым и достаточным условием наступления векового равновесия являются неравенство λ2>> λ1 (Т2<<Т1) и практически незначимое уменьшение активности материнского

радионуклида в технологическом масштабе времени, A1 const

(материнский радионуклид должен быть настолько долгоживущим, чтобы оправдалось понятие "векового" равновесия). С погрешностью 1,56 % это равновесие наступает по истечении уже шести периодов полураспада дочернего радионуклида и выражается в равенстве активностей и практической независимости их от времени в технологическом масштабе.

Пример:

Случай отсутствия равновесия

Соотношение постоянных распада материнского и дочернего радионуклидов может быть и таким, что λ1 > λ2 (Т1 < Т2). Это означает, что материнский радионуклид распадается быстрее, чем дочерний. Эволюция дочернего радионуклида описывается следующим выражением и так же имеет экстремальный характер:

Наступит момент, когда активность материнского радионуклида станет значительно меньше активности дочернего радионуклида, и, в конце концов, он распадется полностью, а дочерний радионуклид после достижения максимальной активности начнет эволюцию в соответствии со своей постоянной распада:

Кафедра радиохимии и

Принципиальный график изменения активности материнского и дочернего радионуклидов в случае отсутствия равновесия приведен на рис. 15.

А∑

А2

А2* А1

Рис. 15. Случай отсутствия равновесия в генетически связанной паре радионуклидов

Примеры отсутствия равновесия:

Еще один случай, когда λ1 = λ2, при анализе дает неопределенность 0/0, но имеет чисто теоретическое значение, т.к. до сих пор таких радионуклидов не обнаружено.

Результаты анализа поведения материнского и дочернего радионуклидов в генетически связанной паре можно свести в следующую таблицу.

Таблица 12

Закономерности, описывающие поведение материнского и дочернего радионуклидов в генетически связанной паре

Кафедра радиохимии и

ЛЕКЦИЯ 7 ЭВОЛЮЦИЯ РАДИОНУКЛИДОВ В РАДИОАКТИВНЫХ

СЕМЕЙСТВАХ

Радиоактивное семейство, включающее несколько радионуклидов. Формула Бейтмена. Установление равновесий в природных радиоактивных семействах.

Рассмотрим цепочку с произвольным числом членов

Характеристиками этой цепочки будет являться число членов цепочки

– n и постоянные распада радионуклидов, входящие в данную цепочку. Такая цепочка генетически связанных радионуклидов называется «семейством», радионуклид, стоящий во главе цепочки – «материнским», а остальные – «дочерними». Естественно, что цепочка может включать в себя произвольное число членов, но в результате заканчивается стабильным нуклидом.

Если в начальный момент времени t = 0 в системе был только нуклид Э1, число ядер которого N01 ≠ 0, эволюцию каждого из членов цепочки можно описать системой линейных дифференциальных уравнений:

Кафедра радиохимии и

Подобные системы являются типичными для кинетических задач, в частности, подобная система описывает кинетику последовательных необратимых реакций первого порядка. Решение этой системы, в принципе, - дело техники.

Решение этой задачи для семейства, состоящего из n радионуклидов, было дано Бейтменом в 1910 г. для случая t = 0; N02 = N03 = ... = N0n = 0, т.е.

для случая, когда в начальный момент времени существует только радиохимически чистый материнский радионуклид N01 ≠ 0 ("родоначальник

семейства"):