Мискевич Прямое преобразование ядерной енергии 2011

в) Диссоциативная рекомбинация молекулярных положительных ионов и электронов

Молекулярные ионы могут участвовать в реакциях с электрона-

ми (2.25)─(2.27):

Наиболее важной из них является реакция диссоциативной рекомбинации (2.25). При ней молекулярный ион распадается на два нейтральных атома, из которых один или оба могут находиться в возбужденном состоянии. Реакция происходит через промежуточное разлетное состояние молекулы А2*. Рис. 2.11 поясняет процесс

диссоциативной рекомбинации на примере гетероядерной молекулы АВ+.

Е

Межатомное расстояние r

Рис. 2.11. Диссоциативная рекомбинация молекулы ( АВ)+

Оценки показывают, что в ядерно-возбуждаемой плазме основой вклад вносит реакция диссоциативной рекомбинации (2.25). Вклад остальных реакций менее значительный. Константа скорости реакции (2.25) очень большая и по порядку величины k5 ~ ~ 10-6÷10-8см3/с. Коэффициент скорости реакции k5 зависит от электронной температуры как (Те-1 ÷ Те–0,6). и поэтому вклад диссоциативной рекомбинации по отношению к другим рекомбинационным процессам возрастает с увеличением температуры электронов Те.

61

В чисто гелиевой плазме диссоциативная рекомбинация не играет большой роли по сравнению с тяжелыми инертными газами, так как для гелиевой плазмы существенно меньше электронная температура, поскольку в гелии процесс термализации электронов происходит более эффективно. Поэтому в гелиевой плазме нельзя полностью пренебрегать рекомбинационными процессами (2.22), (2.23) с участием атомарных ионов He+. Константы скорости процесса диссоциативной рекомбинации (2.25) для молекулярных ионов инертных газов приведены в табл. 2.1.

Таблица 2.1 Константы скоростей диссоциативной рекомбинации

молекулярных ионов инертных газов [5]. (Te – температура электронов, К)

г) Формирование энергетического спектра электронов

В плотной слабоионизованной холодной плазме форма энергетического спектра определяется упругими и неупругими столкновениями с атомами нейтрального газа, столкновениями с атомными и молекулярными ионами, пеннинг-процессом и сверхупругими столкновениями, в результате которых электрону может передаться избыточная энергия.

Характерное время установления равновесного распределения электронов по энергиям в плотной слабоионизованной плазме – 10-9 ÷10-8с, энергия электронного газа в единице объема равна

Qe = 3/2 . kTe . ne .

При ядерной накачке в плазме устанавливается квазистационарный режим, характеризуемый определенными значениями Te и ne.

Реакции с участием возбужденных атомов

Возбужденные атомы в различных энергетических состояниях образуются при торможении продуктов ядерных реакций в газе и в рекомбинационных процессах.

Релаксация возбужденных атомов в плотной низкотемпературной плазме происходит через образование возбужденных молеку-

62

лярных состояний газа, в неупругих столкновениях с атомами примесного газа и электронами, и радиационным путем.

Е, МэВ

Сечение возбуждения Q, (π.а02,см2)

Рис. 2.12. Сечения возбуждения атома Не α-частицами разных энергий [4] в единицах (π.а02). а0= h2/me.e2 = 5,29.10-9 cм – радиус первой боровской орбиты

Для энергетических уровней, которые могут возбуждаться ядерными частицами, действует правило Вигнера сохранения суммарного спинового момента сталкивающихся частиц. Например, при возбуждении атома гелия (S=0) альфа-частицей (s=0) могут возбуждаться только синглетные уровни гелия. При этом наибольшую вероятность возбуждения имеют низколежащие уровни, оптически связанные с основным уровнем. На рис. 2.12 показаны поперечные сечения возбуждения уровней атома Не альфа-частицами разных энергий. Почти половина первоначально возбужденных n1P атомов He* образуется в в состоянии 21P. При электронных столкновениях могут возбуждаться триплетные состояния.

Рассмотрим основные процессы релаксации возбужденных атомов в ядерно-возбуждаемой плазме.

а) Радиационный распад

Распад возбужденных состояний атома или молекулы может происходить радиационным путем:

63

Здесь А(0), А*(m), A*(n) – основное, верхнее и нижнее возбужденные состояния атома соответственно.

При высоких давлениях газа для высоколежащих возбужденных уровней возможны каскадные переходы вниз с выходом излучения за пределы плазменного объема из-за малой заселенности возбужденных уровней. Однако для нижних резонансных уровней уже при давлениях газа, больших 10 Торр, начинает сказываться эф-

фект пленения резонансного излучения. Из-за эффекта пленения резонансного излучения основная масса возбужденных атомов, испытавших радиационный распад, оказывается запертой на нижнем метастабильном уровне.

Захват резонансного излучения в плотной плазме происходит за счет сильного поглощения нейтральной компонентой газа линий, оптически связанных с основным состоянием атома. Это приводит к повторному возбуждению нейтральных атомов на прежний уровень энергии и излучение резонансных линий оказывается запертым внутри плазменного объема. В результате этого процесса радиационный распад нижних резонансных уровней становится маловероятным, а время жизни увеличивается до нескольких микросекунд. Согласно [48] время жизни τ с учетом эффекта пленения резонансного излучения для плазменного объема в виде бесконечного длинного цилиндра радиуса R определяется как

Здесь τ0 – радиационное время жизни изолированного атома, λ – длина волны резонансного излучения.

Пример. Для атома Хе при R = 2 cм, τ0 = 1,61 нс, λ = 119 нм переход (5d[3/2]01 – 5р6 1S0) Xe I имеем τ = 2,8 10-6с, т.е. время жизни уровня увеличивается в тысячу раз.

При давлениях газа ~ 1 атм эта реакция является основным каналом тушения метастабильных атомов и образования эксимерных молекул. Скорость образования эксимерных молекул ~ 107 с-1 .

Эксимерные (или, как их еще называют. эксиплексные) молекулы существуют только в возбужденном связанном состоянии. При переходе из возбужденного состояния в нижнее основное состояние молекула распадается, так как основное состояние таких молекул чисто отталкивательное, либо слабо связанное, т.е. имеет очень мелкую яму на кривой потенциальной энергии.

Образующиеся эксимерные молекулы могут находиться в синглетном (1Σ) или триплетном (3Σ) состоянии и распадаются радиа-

64

ционным путем с испусканием излучения в области вакуумного ультрафиолета:

Для инертных газов эти состояния различаются временем жизни: синглетные уровни имеют время жизни ~ 10-9с, а триплетные ~ 10-6с. При высоких концентрациях электронов и высоких плотностях газа происходит перемешивание синглетных и триплетных

состояний:

А2* (1Σ ) + А ↔ А2*( 3Σ ) + А;

Поперечное сечение σ этого процесса резонансным образом зависит от величины Е = Em – En – разности энергий начального и конечного уровней сталкивающихся атомов. При Е = 0 оно достигает максимального значения ~10-14 ÷10-15 см2, а при Е ~ ~ 0,5÷1,0 эВ уменьшается в ехр(- Е/kT) раз.

Зависимость сечения от величины Е показана на рис. 2.13

σ, см2

Разность энергий уровней Е, эВ

Рис. 2.13 . Зависимость сечения ударов 2-го рода σот разности энергий уровней Е сталкивающихся частиц [49]

65

менных процессов в квазинепрерывных газовых ЛЯН на основе гелия можно принять, что первичными возбужденными атомами являются атомы He.

Е, х10-4 , см-1

Рис. 2.15. Перемешивание уровней разных конфигураций с близкими значениями энергии [4]

г) Тушение электронным ударом возбужденных атомов и эксимерных молекул

Эти реакции – беспороговые, и в них участвуют все электроны плазмы. Избыток энергии Е, выделяющийся в реакции, уносится электроном. Такие столкновения электронов называются сверхуп-

ругими.

67

2.3.3. Релаксационные процессы в газовых смесях

Наличие в буферном газе даже малых количеств примесного газа значительно изменяет и ускоряет процессы релаксации за счет передачи энергии возбуждения атомам или молекулам примесей.

Поскольку эффект пленения резонансного излучения для примесного газа отсутствует или сильно ослаблен из-за низких концентраций газа в смеси, возбужденные атомы или молекулы примесного газа могут распадаться радиационным путем с выходом излучения за пределы плазменного объема.

Общая схема релаксационных процессов в газовой смеси показана на рис. 2.16.

Рис. 2.16. Схема релаксационных процессов в газовой смеси

Рассмотрим основные механизмы передачи возбуждения примесному газу.

а) Нерезонансная перезарядка атомов (или молекул) примесного газа В на атомарных или молекулярных ионах буферного газа А:

нечного состояний системы сталкивающихся частиц.

Сечение этой реакции сильно зависит от относительной скорости сталкивающихся частиц, величины дефекта энергии Е и вели-

68

чины квантового числа l. При оптимальных условиях сечение этой реакции имеет величину, близкую к газокинетическому сечению.

Зависимость сечения от относительной скорости сталкивающихся частиц имеет сложный характер. Сначала с увеличением скорости эффективное сечение процесса экспоненциально возрастает и достигает максимума при скорости

vm~ 8,107 . ( | Е| ) . I-0,5 cм/c,

а затем уменьшается [49]. Когда Е мало или близко к 0, максимальные значения сечения достигаются при низких относительных скоростях (здесь I − потенциал ионизации атома).

В реакциях типа (2.37) выполняется правило Вигнера сохранения суммарного спина. Например, эффективно происходят такие реакции, как

Не+ 2S1/2(↑) + Au 2S1/2(↑) → Не 1S0(↑↓) +(Au+)* 2D(↑↑) + Е.

С уменьшением Е эффективное сечение возрастает. На рис. 2.17 показана эта зависимость для различных возбужденных состояний атомов Al, Cu и As при столкновении с ионами Ne+. Все эти отмеченные факторы приводят к тому, что существует оптимальное значение дефекта энергии Е, при котором сечение перезарядки имеет максимальное значение. Для ионов ZnII максимальные сечения перезарядки наблюдаются для уровней с дефектом энергии 0,1−0,4 эВ, а при Е ≥ 1 эВ сечения становятся незначительными. Для некоторых реальных газовых и парогазовых сред сечения имеют резонансный характер, а во многих средах – достаточно плавный.

Сечение реакции (2.37) также зависит от величины орбитального квантового числа l. Общая тенденция для всех сред – сдвиг оптимальных значений дефекта Е в большую сторону и расширение его возможных значений с ростом орбитального квантового числа l. Для атомов Cd , например, нерезонансная перезарядка с ионами Не+ может заселять много уровней, в том числе бейтлеровских.

69

σ, отн.ед..

Е , эВ

Рис. 2.17. Эффективные сечения перезарядки ионов Nе+ в основном состоянии на атомах Al и Cu в зависимости от дефекта энергии уровней образующихся ионов[49]

Перезарядка молекулярных ионов на атомах и молекулах

может происходить при тепловых скоростях: (В+)* + А + А ± Е ;

Эти процессы эффективны при высоких давлениях газа, когда атомарные ионы за счет реакции конверсии (2.24) переходят в молекулярные. Для гелия это область Р ≥ 1 атм. В процессе соударения молекулярного иона А2+ с нейтральным атомом после обмена электроном образуется разлетная молекула А2* и атомарный ион В+ в основном или возбужденном состоянии. В ходе этого процесса выделяется рекомбинационная энергия (рис. 2.18). Эта энергия может быть передана атому В для его ионизации.

70