Мискевич Прямое преобразование ядерной енергии 2011

Плазмохимические реакции с участием молекул Не2* не дают большого вклада в кинетику заселения уровней из-за невысокой скорости образования этих молекул. Особо следует отметить роль каскадных процессов в заселении отдельных высоколежащих ионных уровней Сd , занимающих промежуточное положение. Энергия этих уровней слишком высока, чтобы мог происходить пеннингпроцесс с участием метастабилей гелия, и слишком мала, чтобы реакция перезарядки на атомарных ионах Не+ могла иметь высокую скорость. Заселение таких уровней за счет перезарядки на молекулярных ионах He2+ оказывается энергетически невозможным, и основным каналом заселения являются радиационные каскадные переходы с верхних возбужденных уровней иона CdII, Именно по

этой схеме заселяются верхние уровни 4f2F7/2,5/2 иона CdII Не–Cd лазера с ядерной накачкой, работающего на зеленых линиях c дли-

нами волн λ1= 533,7 нм, λ2 = 537,8 нм. Каскадными процессами обусловлено заселениие ультрафиолетовых линий с длинами волн

214,4 , 226,5, 228,8 нм (рис. 3.3).

Спектры люминесценции смесей с пленочным источником атомов кадмия отличаются от спектров с объёмным источником. Рабочая температура для пленочного источника на I00 – I50 °C ниже, чем для объёмного, а интенсивности бейтлеровских линий (λ = 441,6 , 325,0 нм) в несколько раз выше, чем в смесях с объёмным источником. Это объясняется тем, что при низких температурах кюветы состав гелий-кадмиевой плазмы целиком определяют процессы распыления кадмиевой пленки компонентами гелиевой плазмы. Экспериментально было обнаружено, что продукты распыления пленки излучают отдельные линии, связанные в основном

с 5s2 2D5/2,3/2 – 5р2Ро3/2,1/2 переходами CdII (рис. 3.4).

По-видимому, процесс распыления кадмиевой пленки связан с локальным разогревом поверхности при воздействи бомбардируемой частицы с последующим испарением кадмия в виде отдельных атомов или кластеров. При низких температурах внешней среды доля кластеров должна быть значительной, поскольку энергия связи таких образований мала и они легко разрушаются при повышенных температурах.

При высоких давлениях газа взаимодействие метастабилей Неm и ионов Не2+ с кадмиевой пленкой ослабляется из-за экранировки поверхности пленки атомами гелия. Нагревание пленки вызывает

91

десорбцию атомов гелия и увеличивает вероятность достижения слоя атомов кадмия компонентами гелиевой плазмы. Такими процессами объясняются наблюдаемые температурные зависимости люминесценции Не–Сd смесей с пленочным источником.

Длина волны, нм

Рис. 3.4. Спектр люминесценции Не–Сd смеси при распылении металлического Сd (а) и при объемном возбуждении продуктами 3Не(n, p)3T ядерной реакции. Давление 3Не – 650 Торр,

температура кюветы – 210 οС (а) и 490 οС (б)

Преимущественное заселение 5s2 2D5/2,3/2 уровней иона Cd II при распылении пленки ядерными частицами происходит согласно [63]

за счет следующего многоступенчатого процесса (а–е):

1) передача энергии частиц буферному газу (а), распыление металла всеми компонентами плазмы (б) и создание в микрокаплях

92

распыленного металла возбужденных атомов, смещенных в междоузлия кристаллической решетки металла (в):

Сd*(4d105s5p)

Сd*(4d95s25p)

2) Диффузия возбужденных атомов металла Сd*(4d105s5p) и

Сd*(4d95s25р) на поверхность микрокапли , автоионизация атомов Сd*(4d 95s25p) и радиационный распад атомов Сd*(4d105s5р):

3.2. Конденсированные среды

Конденсированные жидкие и твердые вещества широко применяются для прямого преобразования энергии ядерных частиц в световое излучение. Эрнст Резерфорд уже в своих первых опытах по рассеянию альфа-частиц использовал твердотельный экран из ZnS для подсчета сцинтилляционных вспышек, создаваемых отдельными α-частицам. В последующие годы сцинтилляционный метод регистрации ядерных излучений получил большое развитие и стал одним из самых главных.

Для лазеров с ядерной накачкой жидкие и твердые активные среды представляют особый интерес. Из-за высокой плотности, в тысячи раз превышающей плотность газовых сред, а также возможности гомогенного распределения ядерно-активного вещества внутри конденсированной среды, использование жидких и твердых активных сред позволяет уменьшить весо-габаритные характеристики ЛЯН и увеличить на порядок эффективность ядерной накачки за счет полного использования энергии ядерных частиц. Важ-

93

ным фактором является и то обстоятельство, что многие конденсированные среды имеют большое время жизни верхних лазерных уровней и высокие концентрации активных ионов, что дает основание надеяться на получение лазерного излучения большой мощности

Ниже кратко излагаются основные сведения по жидким и твердым сцинтилляторам.

Жидкие сцинтилляторы выполнены на основе органических соединений и представляют собой разбавленный раствор, состоящий из двух или трех компонент. Этими компонентами являются растворитель, содержание которого в растворе составляет ≥95 %. растворимое вещество (активатор), с концентрацией ≤ 5 % и к которому в некоторых случаях добавляют сместитель спектра в количестве ≤ 0,1 %. В качестве сместителя спектра используется дифенилгексатриен. Сместитель спектра сдвигает спектр коротковолнового излучения активатора в более длинноволновую область для лучшего согласования со спектральной чувствительностью фотоприемника (обычно ФЭУ). Наиболее часто в качестве раство-

рителей используется ксилол, толуол, тетрафенилбутадиен, а в качестве растворенного вещества – р-терфенил, дифенилоксазол и тетрафенилбутадиен В жидких органических сцинтилляторах только небольшая часть энергии частицы превращается в световое излучение – 10 % или менее. Испускание света обусловлено электронными переходами молекул активатора.

Процесс образования световой вспышки протекает следующим образом. Сначала энергия ядерного излучения передается молекулам растворителя и возбуждает их. Переход возбужденной молекулы в основное состояние осуществляется за время ~10-8 с и осуществляется путем конкуренции между процессами люминесценции и внутреннего тушения. Из-за большой концентрации молекул растворителя излучение возбужденных молекул испытывает сильное самопоглощение в растворе и не может выйти за пределы сцинтиллятора. Поэтому для эффективной работы жидкого сцинтиллятора необходимо, чтобы энергия возбужденных молекул растворителя была передана растворенному веществу (активатору) прежде чем произойдет тушение люминесценции. Согласно работе [36] процесс передачи энергии от растворителя к растворенному веществу производится фотонами растворителя (рис. 3.5). Фотон с энергией

94

АА′ поглощается молекулой растворенного вещества и переводит ее из основного электронного состояния в электронновозбужденное состояние. В общем случае это может быть элек- тронно-колебательно-возбужденное состояние. Согласно принципу Франка–Кондона, такой переход возможен только при определенных межатомных расстояниях( точки А, В, В′).

Рис. 3.5. Энергетические уровни молекулы растворенного вещества

Электронный переход молекулы в новое возбужденное состояние заключается в перестройке ее электронных оболочек. По сравнению с колебательным движением ядер такая перестройка происходит очень быстро, так что расстояние между ядрами и их скорости не успевают измениться за время перехода. Данному условию удовлетворяют поворотные точки потенциальных кривых комбинирующих электронных состояний, соответствующих одному и тому же межатомному расстоянию r. Переходы, удовлетворяющие этому условию, являются наиболее вероятными.

Избыточная колебательная энергия (точка A′) быстро переходит в тепловую энергию колебаний и молекула достигает точки В. В соответствии с принципом Франка–Кондона молекула возвращается в основное состояние по пути ВВ′ с испусканием фотонов с этой энергией. Из-за сдвига потенциальных кривых основного и возбужденного состояний молекулы длина волны излучаемого света отличается от света, испускаемого молекулами растворителя и по-

95

этому не может поглотиться в сцинтилляторе. За счет этого обеспечивается прозрачность сцинтиллятора для собственного флуоресцентного излучения.

Тушение люминесценции может быть вызвано наличием малых примесей посторонних веществ, способных поглощать энергию возбуждения растворителя или растворенного веществ.

Таблица 3.2 Относительные эффективности органических сцинтилляторов

[36, 64, 65]

В табл. 3.2 приведены данные по относительной эффективности некоторых органических сцинтилляторов. Абсолютная сцинтилляционная эффективность антрацена равна 3,5 % [64].

Твердые сцинтилляторы. Из-за высокой плотности вещества для твердых сцинтилляторов очень важным параметром является высокая прозрачность к собственному излучению. Существует несколько типов твердых сцинтилляторов, удовлетворяющих этому условию. Это неорганические и органические монокристаллы, твердые растворы органических и неорганических сцинтилляторов

96

в полистироле и плексигласе, сцинтилляционные стекла на основе окислов Li, Mg, Al, Be, Si, Ce. Наиболее широко используемые сцинтилляторы – это неорганические монокристаллы NaI(Tl),

СsI(Tl), LiI(Eu), KI(Tl), CaWO4, CdWO4, органические монокри-

сталлы С14Н10 ( антрацен), С14Н12 (стильбен), С10Н8 (нафталин), n- терфенил, толан, пластмассовые сцинтилляторы. Наибольшим све-

товыходом обладают неорганические кристаллы NaI(Tl) и СsI(Tl), превращающие в световую энергию до 8,5 % поглощенной кристаллом энергии ядерного излучения. Из органических монокристаллов наибольшим световыходом обладает антрацен, превращающий в световое излучение около 4 % поглощенной энергии ядерных частиц, а лучшие пластмассовые сцинтилляторы – не более 2 % энергии. Экспериментально определено, что при возбуждении β-частицами на образование одного фотона в антрацене расходуется энергия около 65 эВ. Световыход сцинтилляторов на основе стекол составляет 0,24–1,12 % поглощенной энергии ядерного излучения. Применение того или иного типа сцинтиллятора определяется конкретным видом излучения: для регистрации γ-излучения используются неорганические, имеющие высокую (~ 4–6 г/см3) плотность и большой эффективный атомный номер Z ~ (50–60). Для регистрации нейтронов высокой энергии применяют органические монокристаллы и пластмассовые сцинтилляторы c низким эффективным атомным номером среды. Медленные и тепловые нейтроны регистрируются стеклянными и пластмассовыми сцинтилляторами, содержащими 10В или 6Li соединения.

Для обеспечения высокой прозрачности к собственному излучению неорганические монокристаллы и пластмассовые сцинтилляторы содержат небольшие добавки активатора – вещества, переизлучающего фотоны в сдвинутом спектральном диапазоне. Из-за малого содержания активатора захвата и пленения этих вторичных фотонов в кристалле не происходит. В качестве активаторов используется Тl (неорганические монокристаллы), р-терфенил, РОРОР (пластмассовые сцинтилляторы). Органические монокристаллы активаторов не содержат. Оптимальная концентрация активатора в пластмассовых сцинтилляторах составляет 10–40 г/л или даже меньше, в неорганических монокристаллах 1–2 %.

Механизм образования световой вспышки в органических монокристаллах аналогичен рассмотренному выше для жидких сцинтил-

97

ляторов. Отдельные элементы кристаллической решетки этих сцинтилляторов представляют собой слабо связанные друг с другом молекулы, обладающие значительной самостоятельностью, в связи с чем возбуждение молекул и испускание света происходит в одном и том же центре. Свечение органических монокристаллов не связано непосредственно с кристаллическим состоянием вещества [65].

Механизм образования световой вспышки неорганических монокристаллов иной, поскольку все элементы кристаллической решетки представляют собой сильно связанную систему. К ним применима зонная теория твердого тела [66].

В соответствии с этой теорией при соединении атомов или ионов в кристаллическую решетку все энергетические уровни частиц распадаются под действием окружающих частиц на огромное число тесно расположенных подуровней, которые образуют практически непрерывную полосу возможных энергетических состояний. Таким образом, отдельному энергетическому уровню отдельной частицы соответствует целая полоса или зона возможных энергетических состояний. Все одинаковые частицы находятся в кристалле в одинаковом состоянии и их зоны сливаются, распространяясь на весь кристалл, который образует как бы одну большую частицу.

Рис. 3.6. Энергетические уровни неорганического монокристалла

В чистом кристалле галоидной соли щелочного металла (NaI, CsI) существует валентная зона, которая при нормальных условиях полностью заполнена электронами, и зона проводимости, которая обычно не заполнена (рис. 3.6). Зона проводимости лежит над валентной зоной и отделена от нее запрещенной зоной энергий, в которой электроны находиться не могут. Атомы посторонних примесей в кристалле и другие дефекты кристаллическо решетки мо-

98

гут создавать в отдельных точках внутри кристалла уровни энергии в запрещенной зоне. При прохождении ядерного излучения через кристалл электроны из валентной зоны могут перейти в зону проводимости.

При прохождении ядерного излучения через кристалл электроны заполненной валентной зоны возбуждаются и могут перейти в зону проводимости. В зоне проводимости электрон может перемещаться внутри кристалла до тех пор, пока он попадет в окрестность дефекта в кристалле. Здесь электрон может перейти на уровень энергии, связанный с дефектом кристаллической решетки. При возвращении в валентную зону эта энергия возбуждения выделяется в виде электромагнитного излучения или безрадиационно в виде тепловой энергии колебаний решетки. Прозрачность неорганических кристаллов для собственного излучения обеспечивается тем, что разность энергий между валентной зоной и зоной проводимости отличается от энергии испускаемых фотонов.

99