Ядерное топливо т

Выход ГПД из топлива реакторов на быстрых нейтронах систематически выше, чем из топлива реакторов на тепловых нейтронах. Это является следствием различных условий работы топлива в твэлах этих реакторов. Распухание стальной оболочки твэлов реакторов на быстрых нейтронах может приводить к увеличению зазора сердечник-оболочка. При увеличении выгорания уменьшается теплопроводность топлива и зазора, что приводит к повышению температуры топлива. Это, с одной стороны, увеличивает газовое распухание за счет МЗП и, соответственно, газовыделение, а с другой – приводит к интенсивному росту зоны столбчатой структуры и, в конечном итоге, к увеличению газовыделения.

Влияние линейной мощности твэла на газовыделение из МОХтоплива представлено на рис. 31.104. Газоовыделение растет с увеличением линейной мощности и при ее значениях выше 600 Вт/см почти все ГПД выходят из топлива.

Рис. 31.104. Зависимость газовыделения из оксидного топлива от линейной мощности твэла

Для наиболее изученных типов реакторов на быстрых нейтронах с МОХ-топливом и натриевым охлаждением экспериментальные исследования процесса газовыделения и распухания топливных композиций во время эксплуатации привели к представлениям, согласно которым МОХ-топливо при выгорании более 30 ГВт сут./т и линейных тепловых нагрузках выше 400 Вт/см более чем на 80 % освобождается от газовых осколков деления.

351

Контрольные вопросы

1.Назовите преимущества оксидного ядерного топлива по сравнению

сметаллическим.

2.Как получают порошки для производства таблетированного топ-

лива?

3.Каковы основные требования к топливным таблеткам?

4.Опишите стадии производства топливных таблеток и характеристик топливных таблеток, подвергающиеся контролю.

5.Назовите методы получения гранулированного оксидного топлива.

6.Назовите предельные значения отклонения от стехиометрии диоксида урана в до- и застехиометрической областях составов.

7.Как влияет введение диоксида плутония в диоксид урана на границы его области гомогенности?

8.Какую структуру могут иметь спеченные таблетки смешанного уран-плутониевого топлива и от чего она зависит?

9.Запишите валентности урана и плутонии в до- и застехиометрических оксидах.

10.Что такое кислородный потенциал оксидного ядерного топлива?

11.Как изменяется кислородный потенциал диоксида урана, плутония и смешанного топлива при заданной температуре с увеличением отношения кислород/металл?

12.Какой характер носит испарение оксидного ядерного топлива?

13.Какие основные компоненты присутствуют в паре над UO2, PuO2 и (U, Pu) O2?

14.Как изменяется температура плавления оксидного ядерного топ-

лива при выгорании?

15.От чего зависит коэффициент линейного термического расширения диоксида урана, диоксида плутония и МОХ-топлива?

16.Дайте характеристику температурной зависимости теплоемкости оксидного ядерного топлива.

17.Назовите основные вклады в теплопроводность оксидного ядерного топлива.

18.Что такое тепловое сопротивление?

19.Какие факторы оказывают наибольшее влияние на теплопроводность оксидного ядерного топлива?

20.От каких параметров зависит величина сечения рассеяния фононов точечными дефектами?

21.Что такое интегральная теплопроводность?

22.Какой тип электрической проводимости у диоксида урана?

23.Для какого элемента (урана или кислорода) скорость диффузии в диоксиде урана выше?

352

24.Как изменяются механические свойства диоксида урана при изменении температуры?

25.Что такое хрупко-вязкий переход?

26.Как влияет отношение кислород/металл на скорость термической ползучести оксидного топлива?

27.От каких факторов зависит тип механизма термической ползучести диоксида урана?

28.Как влияет облучение на скорость ползучести диоксида урана?

29.Дайте характеристику совместимости диоксида урана и диоксида плутония с основными конструкционными материалами и теплоносителями.

30.Какие факторы обуславливают перестройку структуры оксидного топлива?

31.Когда происходит перестройка структуры оксидного топлива?

32.Как изменяется распределение пористости при перестройке структуры?

33.Каковы механизмы миграции пор в оксидном топливе?

34.Каков механизм образования столбчатых зерен в оксидном топ-

ливе?

35.Что является движущей силой роста крупных равноосных зерен в оксидном топливе?

36.Какова причина радиационного доспекания оксидного топлива?

37.Какие факторы благоприятствуют радиационному доспеканию оксидного топлива?

38.Что вызывает перераспределение кислорода в оксидном топливе,

икак оно происходит в случае до- и застехиометрических оксидов?

39.Чем вызвано перераспределение актиноидов в оксидном топливе,

икаковы его последствия?

40.По каким признакам подразделяют продукты деления, накопившиеся в оксидном топливе?

41.Какие продукты деления растворяются в диоксиде урана?

42.От чего зависит присутствие продукта деления в оксидной топливной матрице в виде оксида или металла?

43.В каком состоянии присутствует осколочный молибден в до- и застехиометрическом смешанном уран-плутониевом топливе?

44.Как изменяется кислородный потенциал смешанного уранплутониевого оксидного топлива с увеличением выгорания?

45.Что является движущей силой процесса миграции продуктов деления в оксидном топливе?

46.Как распределяются продукты деления по сердечнику твэла?

353

47.От каких факторов зависит глубина межкристаллитной коррозии оболочки твэла при выгорании смешанного оксидного топлива в реакторе на быстрых нейтронах?

48.Какие продукты деления оказывают коррозионное воздействие на оболочку твэла из коррозионно-стойкой стали?

49.Как происходит распухание оксидного ядерного топлива?

50.Какие факторы влияют на рост пузырьков газообразных продуктов деления?

51.Как взаимодействуют дефекты кристаллической структуры с газовыми пузырьками?

52.Чем обусловлен процесс исчезновения пузырьков газообразных продуктов деления?

53.Какие факторы влияют на выделение газообразных продуктов де-

ления?

54.Приведите примеры использования оксидного ядерного топлива.

354

Глава 32. КАРБИДНОЕ ЯДЕРНОЕ ТОПЛИВО

Монокарбид урана и смешанные монокарбиды урана и плутония, обладающие рядом благоприятных физических свойств, являются потенциально важными видами ядерного топлива и воспроизводящими материалами. Они имеют высокую размерную стабильность под облучением, и их использование в ядерных реакторах позволяет достигнуть глубокого выгорания и, следовательно, снизить стоимость ядерного топливного цикла. Характерными особенностями простых и смешанных карбидов урана и плутония являются: высокая, по сравнению с оксидами, теплопроводность, повышенная плотность и лучшая способность к удержанию ГПД. Эти факторы позволяют отметить следующие преимущества использования карбидов в качестве ядерного топлива или воспроизводящих материалов:

а) топливные сердечники могут иметь больший диаметр вследствие более высокой теплопроводности, что будет способствовать более низкой стоимости изготовления твэлов и меньшим потерям нейтронов в конструкционных материалах при одинаковой загрузке топлива;

б) температура топлива является более низкой по сравнению с температурой оксидного топлива даже при более высокой удельной мощности, что позволяет уменьшить выделение ГПД в процессе облучения;

в) рабочая температура карбидного топлива существенно ниже его предельной тепловой нагрузки, что приводит к потенциальному увеличению уровня безопасной работы из-за более низкого значения отрицательного эффекта Доплера. Этот эффект обусловлен тем, что сечения взаимодействия с нейтронами зависят от температуры топлива и скоростей нейтрона и атомного ядра. Эффект Доплера создает в реакторе мгновенный отрицательный температурный коэффициент реактивности, который противодействует изменению мощности реактора и температуры топлива. При увеличении температуры топлива уширение резонансных пиков приводит к изменению микроструктуры спектра нейтронов в области резо-

355

нансных энергий. Вследствие этого меняются и скорости реакций. Прежде всего, увеличение температуры топлива приводит к увеличению резонансного поглощения в 238U, так как изменение резонансных сечений у делящихся нуклидов мало и при небольших обогащениях топлива им можно пренебречь. Таким образом, увеличение температуры топлива приводит к возникновению отрица-

тельного эффекта Доплера из-за увеличения поглощения нейтронов

238U;

г) лучшее удержание ГПД карбидным топливом уменьшает количество ГПД в зазоре топливо–оболочка и снижает давление газа под оболочкой твэла;

д) более высокая плотность карбидного топлива по сравнению с оксидным может при более низком обогащении приводить к большим скоростям расширенного воспроизводства, более короткому времени удвоения и большей длительности кампании топлива;

е) совместимость карбидного топлива с жидкометаллическими теплоносителями повышает безопасность работы ядерных реакторов на быстрых нейтронах.

К недостаткам карбидного топлива можно отнести:

а) высокую химическую активность по отношению к влаге и кислороду на воздухе, что ведет к более высокой стоимости изготовления, так как технологический процесс требует использования инертной атмосферы;

б) относительно более высокую скорость распухания, что ограничивает выгорание;

в) перенос углерода от карбидного сердечника на оболочку твэла, что вызывает науглероживание последней и существенное снижение ее пластичности и прочности.

В настоящее время в России отсутствуют конструкции твэлов с карбидным топливом, которые прошли бы всесторонние испытания и показали бы работо- и конкурентоспособность по сравнению с твэлами с оксидным топливом. Однако в связи с известными недостатками оксидного топлива существует необходимость в исследовании свойств альтернативных видов топлива, какими являются карбиды урана и плутония.

356

32.1. Диаграммы состояния простых и смешанных карбидов урана и плутония

32.1.1. Диаграмма состояния системы уран–углерод

Введение углерода в уран несколько снижает его температуру плавления и температуру полиморфных превращений α β и β γ. Растворимость углерода в уране мала и при эвтектической температуре составляет менее 0,02 %.

В системе уран–углерод (рис. 32.1) существуют три карбидные фазы UC, U2C3 и UC2, характеристики которых приведены в табл. 32.1.

Рис. 32.1. Диаграмма состояния системы U–C

357

Фаза UC существует как в до-, так и в застехиометрической области. Достехиометрический монокарбид UC1−x имеет вакансии в углеродной подрешетке, в то время как застехиометрический монокарбид UC1+x содержит вместо атомов углерода группы C = C (C2). кристаллические структуры фаз UC и β-UC2 показаны на рис. 32.2. Область гомогенности UC1±x весьма узкая и существует только выше 1400 °C.

Рис. 32.2. Кристаллические структуры UC и β-UC2

Минимальное содержание углерода в монокарбиде соответствует составу UC0,90, который лежит в интервале температуры от 1800 до 2200 °C. Выше 1500 °C область гомогенности монокарбида урана UC1+x расширяется и достигает значений UC1,1 при 1820 °C и UC1,3 при 2050 °C. Непрерывный твердый раствор между фазами UC и β-UC2 образуется при температуре выше 2050 °C. Он имеет минимальную температуру плавления 2380 °C, которая соответствует составу UC1,6. При охлаждении твердый раствор начинает разлагаться при 2050 °C и составе UC1,3 на UC1+x и β-UC2−x.

358

Богатая углеродом граница кубической дикарбидной фазы UC2−x, находящейся в равновесии с углеродом, лежит между составами C/U = 1,90 и C/U = 1,96, расположенными соответственно при температуре эвтектоида (1765 °C) и эвтектики (2430 °C). Кубическая дикарбидная β-фаза превращается в тетрагональную α-моди- фикацию между 1775 °C (в присутствии U2C3) и 1765 °C (в присутствии графита).

Фаза α-UC2 при охлаждении ниже 1514 °C разлагается на U2C3 и графит; эта реакция идет очень медленно даже при 1514 °C.

Фаза U2C3 образуется в результате медленно проходящей перитектоидной реакции между UC1+x и β-UC2−x при 1820 °C. Она сосуществует с β-UC2 в узкой температурной области и является нестабильной при температуре ниже 925 °C. Реакция распада U2C3 → → 2UC+C идет чрезвычайно медленно, и ее протекание является длительным процессом.

32.1.2.Диаграмма состояния системы плутоний–углерод

Всистеме Pu–C, часть диаграммы состояния которой показана на рис. 32.3, существуют четыре карбидные фазы: Pu3C2, PuC, Pu2C3 и PuC2. Некоторые характеристики трех последних приведены в табл. 32.2.

Область гомогенности карбида Pu3C2 весьма узкая и при 558 °C он разлагается на ε-Pu и PuC. Все другие фазы системы Pu–C изоструктурны соответствующим фазам системы U-C, хотя между ними имеется некоторое различие. Так, в фазе PuC, которая образуется по перитектической реакции, существуют, по-видимому, углеродные вакансии, она имеет только достехиометрический состав и не находится в равновесии с фазой PuC2. Соответственно, фаза Pu2C3 имеет значительную область гомогенности (C/Pu = 1,26÷1,47) и стабильна до перитектической температуры, равной ~1680 °C.

Фаза PuC2 изоструктурна фазе α-UC2; ее область существования точно не установлена. Она не образует твердые растворы с PuC при высокой температуре, как это имеет место для аналогичных фаз в

системе U−C.

359

Рис. 32.3. Часть диаграммы состояния системы Pu–С

360