Боярчук Прикладная ядерная космофизика 2007

Многие радионуклиды имеют достаточно сложные спектры гамма-излучения, в которых насчитывается несколько десятков гамма-линий (рис.7.9). Часть из них образуются в результате радиоактивного распада основных радионуклидов, а другие принадлежат продуктам их распада. Кроме того, в РИЭ обычно используются радионуклиды, представляющие собой смесь одноименных изотопов, многие из которых излучают свои собственные гаммакванты. Для надежной идентификации радионуклидов с помощью гамма-анализа необходимо учитывать эти обстоятельства. Следует также иметь в виду, что энергетические спектры гамма-квантов, испускаемых радионуклидами, претерпевают существенные искажения во время измерений за счет процессов взаимодействия гам- ма-квантов с рабочим веществом детекторов, что также затрудняет процесс идентификации радионуклидов.

Обработка измеренных гамма-спектров является одной из наиболее сложных задач во всем процессе гамма-анализа. Сегодня существует множество компьютерных программ, разработанных специально для обработки гамма-спектров. Некоторые из них способны проводить достаточно подробный и надежный анализ исследуемых гамма-спектров в автоматическом режиме. Однако в сложных ситуациях без помощи квалифицированных специалистов в области гамма-спектрометрии эти программы не в состоянии провести достоверный анализ изотопного состава исследуемых образцов.

141

Для обнаружения и оценки мощности работающих ЯЭУ на КА целесообразно проводить измерения интегральных потоков гаммаквантов, которые образуются в активной зоне реактора и в стенках радиационной защиты. Дело в том, что работающий реактор является источником практически непрерывного спектра гаммаквантов, который формируется большим набором радионуклидов, возникающих в процессе деления ядерного топлива. Это в равной степени относится также к исследованиям ЯЭУ, со времени остановки которых прошло не более одного года, так как в течение этого времени отработанное топливо является активным источником гамма-излучения с практически непрерывным спектром, создаваемым совокупностью осколков деления урана или плутония. Исследования ЯЭУ гамма-спектрометрическими методами можно проводить только после того, как их ядерный реактор «остынет» и существенно уменьшится число короткоживущих радиоактивных изотопов в отработанном ядерном топливе. В этом случае, сравнивая потоки гамма-квантов долгоживущих изотопов, таких, как Сs-134, Cs-137 и Eu-152, можно оценить исходную мощность ЭЯУ и в некоторых случаях определить его изотопный состав ядерного топлива.

Если ядерный реактор еще не запущен, то гамма-спектро- метрические измерения, в принципе, позволяют определить изотопный состав и оценить массу загруженного топлива. Однако наилучшие данные могут быть получены при совместном использовании как гамма-спектрометрических, так и нейтронных методов ядерного мониторинга.

Анализ нейтронного излучения

Ядерные материалы, используемые для различных ЯЭУ, излучают как нейтроны, так и гамма-кванты. Для большинства изотопов интенсивность нейтронного излучения чрезвычайно мала по сравнению с интенсивностью гамма-излучения. Но есть изотопы, для которых интенсивность нейтронного излучения достаточно высокая, и его можно использовать для обнаружения ядерных материалов. Если исследуемая ЯЭУ имеет защиту из материала с большой плотностью, которая эффективно поглощает гаммаизлучение, то в этом случае анализ с использованием пассивной

143

регистрации нейтронов, возможно, будет более предпочтительным методом.

Ядерные материалы при спонтанном делении излучают нейтроны в широком диапазоне энергий вплоть до 17 МэВ со средней энергией нейтронов около 2 МэВ (рис. 7.10).

Рис. 7.10. Cпектр мгновенных нейтронов

спонтанного деления U-235

Аналитическая форма спектра нейтронов деления для U-233, U-235, U-239 передается зависимостью

N(E) = Аexp(−BE)sh 2E ,

где А и В – определенные константы для каждого из делящихся элементов, Е – кинетическая энергия нейтронов, МэВ. Для всех перечисленных элементов с хорошей точностью можно считать

А = 0.48 и В = 1.

Среднее число мгновенных нейтронов (множественность), возникающих при делении одного ядра, находится в пределах от 1,5 до 4 в зависимости от типа нуклида. Максимальный нейтронный выход спонтанного деления – 3,757 принадлежит изотопу Cf-152.

При прохождении через вещество нейтроны взаимодействуют с ним и изменяют свою энергию сложным путем. Однако нейтрон-

144

ные детекторы обычно не сохраняют информацию об энергии регистрируемых нейтронов. Поэтому метод нейтронного анализа заключается в регистрации интегрального потока испущенных нейтронов без определения их энергии. Этим нейтронный метод и отличается от анализа по гамма-излучению, в котором определяется также и энергия гамма-квантов, испускаемых определенными радиоактивными изотопами.

Сильная зависимость интенсивности спонтанного деления от числа протонов и нейтронов в ядре весьма важна для нейтронного анализа. Интенсивность деления нечетно-четных изотопов обычно на три порядка меньше, а интенсивность деления нечетнонечетных изотопов обычно на пять порядков меньше интенсивности деления четно-четных изотопов. Такое большое различие обусловлено ядерными спин-эффектами. Как следует из табл. 7.4, изотопы с нечетным числом нейтронов или протонов не имеют большого выхода нейтронов спонтанного деления. Однако эти изотопы можно без труда заставить делиться, если бомбардировать их низкоэнергетическими нейтронами. В результате поглощения дополнительного нейтрона создается несвязанная нейтронная пара, энергия которой теперь достаточна для возбуждения составного ядра до энергии, близкой к порогу деления. К четно-нечетным изотопам, которые могут делиться нейтронами с практически нулевой энергии, но имеющие низкий выход нейтронов спонтанного деления, относятся U-233, U-235 и Pu-239. Эти изотопы называются «делящимися». Четно-четные изотопы, такие, как U-238 и Pu240, которые не делятся нейтронами низких энергий, называются «воспроизводящими». Данный термин используется в теории реакторов и обязан тому, что, захватывая нейтроны, эти изотопы воспроизводят делящиеся изотопы.

При работе ЯЭУ, то есть при протекании управляемой цепной реакции, плотность потока выходящих нейтронов может достигать высокого уровня: 1010–1014 нейтр./(см2 с). Столь большие потоки нейтронов, даже после их частичного поглощения и замедления в блоках защиты позволяют легко обнаруживать их на больших расстояниях. Измерение нейтронных потоков позволяет достаточно надежно оценить энергетическую мощность ЯЭУ, но при наличии дополнительной информации об изотопном составе ядерного топлива.

145

После длительного облучения топлива в ядерном реакторе характеристики гамма-нейтронного излучения урана и плутония определяются излучением продуктов деления, активированных элементов конструкции сборок и трансурановых элементов, образующихся в результате процесса деления. Таким образом, ни измерения гамма-излучения, ни измерения нейтронов от облученного топлива не дают количественных характеристик изотопов U-235, Pu-239 или Pu-241. Вместо них для оценки этих величин должны использоваться косвенные данные, базирующиеся на характеристиках излучения выгорания и времени охлаждения облученного топлива, а количество накопленных изотопов плутония в топливе может быть получено расчетными методами.

Использование методов активного нейтронного анализа позволяет определить количество делящегося материала, присутствующего в облученных тепловыделяющих сборках (ТВС). Для этих измерений требуется применение достаточно мощных источников нейтронов (например, нейтронных генераторов или изотопа

Cf-252).

Подводя итог, отметим основные характеристики нейтронов, которые могут быть использованы для обнаружения и идентификации РДМ.

1.Значительный выход высокоэнергичных нейтронов при спонтанном делении четно-четных изотопов урана и плутония (U-238, Pu-238, Pu-240, Pu-242), Для металлических образцов плутония и урана полная интенсивность испускания нейтронов обычно непосредственно связана с массами присутствующих четных изотопов.

2.Делящиеся изотопы, например, такие как, U-235 Pu-239, можно анализировать либо с помощью активных методов, либо косвенно с помощью пассивного анализа смежных воспроизводящих изотопов, если есть информация об изотопном составе образца.

3.Регистрация нейтронов вместе с мгновенными гаммаквантами деления позволяет значительно увеличить чувствительность применяемых приборов. Однако разное поведение нейтронов и гамма-квантов в образце и в детекторе создает дополнительные трудности для нахождения связи измеренного отклика с массой образца.

146

7.4.Детекторы для регистрации гамма-нейтронного излучения

Гамма-детекторы

Для регистрации гамма-квантов и их энергий используется множество различных типов детекторов. В НРА необходимо измерять не только количество гамма-ксантов, выходящих из образца, но также их энергетический спектр. Для целей НРА наиболее широко применяются детекторы, выходной сигнал которых пропорционален энергии, оставленной гамма-квантами в чувствительном объеме детектора. К ним относятся сцинтилляторы (кристаллы йодистого натрия (NaI)), твердотельные полупроводниковые (кристаллы высокочистого германия (HPGe)) и кристаллы цинкового теллурида кадмия (CdZnTe). В последнее время разработаны также высокочувствительные газонаполненные детекторы, в частности ксеноновый гамма-детектор, который также можно использовать для НРА.

Сцинтилляционные детекторы

Это приборы, состоящие из сцинтилляционного кристалла (чаще всего кристалла NaI) и фотоумножителя (ФЭУ), который преобразовывает световые вспышки, возникающие в кристалле под действием гамма-квантов, в электрические сигналы. Амплитуда этих сигналов пропорциональна энергии, теряемой гаммаквантаом в сцинтилляционном кристалле. Эти детекторы имеют невысокие спектрометрические характеристики, т.е. обладают ограниченными возможностями различать два гамма-пика в измеренном спектре, которые близки друг к другу по энергии.

Основным параметром, характеризующим спектрометрические возможности гамма-детекторов, является их энергетическое разрешение. Энергетическое разрешение детектора представляет собой полную ширину пика полного поглощения на половине его высоты (FWHM). Для сцинтилляционных гамма-детекторов FWHM = (50–80) кэВ при энергии гамма-кванта 662 кэВ.

Сцинтилляционные детекторы обладают высокой эффективностью регистрации гамма-квантов, которая определяется следующим образом:

147

η= N1 ,

N0

где N1 – число зарегистрированных гамма-квантов в пике полного поглощения; N0 – число гамма-квантов, падающих не детектор.

Эффективность η – вероятность того, что гамма-квант, попадающий в детектор, провзаимодействует с его рабочим веществом и амплитуда созданного электрического сигнала будет соответствовать энергии пика полного поглощения. Простейшим образом минимальное значение этой эффективности можно получить из стандартной формулы поглощения:

η =1− exp(−µρx) ,

где µ – фотоэлектрический массовый коэффициент ослабления; ρ – плотность чувствительного материала детектора; x – толщина чувствительного материала детектора.

Сцинтилляционные гамма-детекторы могут иметь эффективность от единиц до десятков процентов в зависимости от величины рабочего кристалла.

Типичные сцинтилляционные гамма-детекторы на основе различных кристаллов, применяемых в гамма-спектрометрии, показаны на рис. 7.11.

Рис. 7.11. Сцинтилляционные гамма-детекторы на основе кристаллов: NaI(Tl), CsI(Na), CsI(Tl), CsI(CO3), LaCl3

148

Твердотельные полупроводниковые гамма-детекторы

В этих детекторах заряд, образованный при взаимодействии фотонов, собирается непосредственно в детекторе. Их энергетическое разрешение существенно лучше, чем у сцинтилляционных детекторов. Это позволяет использовать полупроводниковые гам- ма-детекторы для количественных оценок РДМ. Типовая схема таких детекторов показана на рис. 7.12.

Рис. 7.12 Типичная схема твердотельного гамма-детектора

Чувствительный объем твердотельного гамма-детектора подставляет собой область полупроводникового материала, в которой свободно перемещаются электроны и дырки. Германий (Ge) обладает наиболее идеальными электронными характеристиками и широко используется как полупроводниковый материал в твердотельных детекторах. Как видно из рис. 7.12, детектор действует как твердотельный пропорциональный счетчик, в котором ионизационный заряд перемещается в направлении электродов под действием электрического поля, создаваемого внешним источником высоковольтного питания. Предусилитель преобразует собранный заряд в импульс напряжения.

В качестве рабочего тела в тпердотельных гамма-детекторах используются кристаллы особо чистого германия (HPGe), для хранения которых не требуется использование низких температур. Однако во время измерений с целью получения высокого энергетического разрешения (FWHM = 1–2 кэВ) германиевые гаммадетекторы охлаждаются до температур жидкого азота (77 К). Для охлаждения детектора обычно используются сосуды Дьюара с жидким азотом, подводимым к стенкам кристалла с помощью специального хладопровода.

149

типичных гамма-детекторов на основе особо чистых германиевых кристаллов с сосудом Дьюара и электромеханическим охладителем.

CZT-детекторы

Основу этих гамма-детекторов составляют полупроводниковые СdZnTe кристаллы, на противоположных стенках которых имеются напыленные металлические электроды. При подаче на них электрического напряжения заряды, возникающие при взаимодействии гамма-квантов с кристаллом, собираются на одном из электродов, а затем с помощью зарядочувствительного усилителя преобразу-

150