книги из ГПНТБ / Каипов Д.К. Ядерный гамма-резонанс и атомные столкновения
.pdfее ошибкой. Величину N„.„ принимали равной iVn.n.p» №ф , определяли во время облучения источника. Для нахожде ния Л?цТ и iV"*^ небольшое количество вещества, приме няемого для получения основного источника, облучалось в реакторе и доставлялось пневмопочтой в рабочее поме щение. Челнок с этим источником сбрасывался в контей нер, распаковывался, и образец дополнительно упаковы вался в алюминиевую фольгу, чтобы не допустить загряз нения аппаратуры и помещения. Затем образец устанав ливали в точку измерения N * , расположенную на
фильтре перед детектором прямого пучка, и набирался спектр. Образец переставляли в точку для измерения N * T . и снова набирался спектр. Эта операция также повторя лась несколько раз. Если период полураспада исследуемо го изотопа был меньше 50 мин, то образец облучался по вторно. Цифровую информацию обрабатывали для полу чения N*Sn, JV"*T с их ошибками.
Величины iV p , Nn.n, JV* и 2V*т нормировались по вре
мени. Рассмотрим этот процесс на примере N*R |
и iV*T » |
Если t0 = 0 — начало измерения величины N* |
, a ti — ко- |
нец измерения, t2 — начало измерения 2V*т , a t$ — конец,
то нормировка ведется по времени от to |
до бесконечно |
||
сти |
и |
|
|
|
K^iN^Jo/ll-expi-OmtJTx)], |
|
(49) |
JV*т |
=(IV* T ) 0 /[exp( - 0,693 * 2 / Т и ) - е х р ( - 0 , 6 9 3 h/TK)l |
(50) |
|
где |
С^д )o и С^цТ )о—ненормированные |
значения; |
Ту.— |
период полураспада данного изотопа.
Из нормированных величин, полученных для каждой серии измерений, вычислялись среднеарифметические зна чения со среднеквадратичной ошибкой, которая почти во< всех измерениях оказывалась больше статистической. За ошибку принималась большая из этих величин.
Влияние облучения на состояние источника
Как указывалось выше, все используемые нами источ ники были получены облучением изотопов на реакторе пу тем п—^-реакции (радиационного захвата тепловых ней-
•тронов). Известно, что облучение иногда может привести к коренным изменениям в строении вещества. Например, быстрые нейтроны при общем потоке 1 0 2 0 га/еж2 превра щают кристаллический кварц в аморфный [22].
Поскольку наши исследования непосредственно связа ны с кристаллической структурой, в частности с межъ ядерными расстояниями изучаемых веществ, целесообраз но остановиться на некоторых особенностях радиацион ных повреждений в кристаллических веществах после их облучения.
Установлено, что интенсивность радиационных нару шений зависит от двух факторов: вида и энергии облуче ния, а также от строения и свойств облучаемого кристалла. Чем плотнее кристаллическая упаковка вещества, т. е., чем меньшим свободным объемом оно характеризуется, тем меньше вероятность возникновения радиационных на рушений. При упоминаемом выше облучении нейтронами (102 0 п/см2) полиморфная модификация кварца, отличаю щаяся более плотной упаковкой, не изменяется.
Минимальная энергия, необходимая для смещения иона из узла решетки, при упругом столкновении для ней трона равна 291 эв, а для 7-квантов — 0,36 Мэв [22]. Та ким образом, радиационные нарушения при захвате теп ловых нейтронов будут возникать за счет 7-квантов (п—7- реакция). Энергия ядер отдачи, возникающих при вылете 7-кванта, может быть порядка 103 эв. Число смещений пер вично выбитым атомом с начальной энергией Е опреде ляется формулой [21]
|
г 0 |
при |
0 < Е < £ г , |
|
|
1 |
при |
Еъ<.Е<2Еъ |
|
v(T) |
= |
|
|
|
v |
Г/2 Ев |
при |
2 Е в < Я < Х с |
|
|
С с /2 £ л при |
E>LC. |
Следовательно, число радиационных нарушений может оказаться достаточно 'большим. La— энергия атома, вы ше которой вся энергия теряется на возбуждение электро нов, а ниже — на смещение атомов (рис. 17).
При облучении металлов мы имеем дело в основном с плотнейшими, т. е. более устойчивыми к облучению, упа-
ковками. Кроме этого, такие факторы, как малое время облучения для короткоживущих изотопов и небольшое со держание исследуемого изотопа в естественной смеси..
8-Ю' -
4-Ю"
НО"
20 |
НО |
60 |
ВО Шиной номер |
Рис. 17. Зависимость начала упругих взаимодей ствий от атомного номера.
уменьшают вероятность нарушений. Главный же фактор, который может полностью исключить все радиационные потери, — это последующий отжиг кристаллов.
В работе [84] подробно описан эффект термического от жига радиационных нарушений решетки. Оказывается, что для кристаллов с малой энергией кристаллической ре шетки отжиг может произойти даже при комнатной тем пературе. Поскольку в зоне реактора эта температура зна чительно выше, можно предполагать, что к моменту измерений ядерного резонансного рассеяния радиацион ные нарушения в значительной степени восстанавливают ся. Этой же точки зрения придерживался, например, Камминг с сотр. [61] при исследовании ЯРР на 6 3 Z n . Для полу чения источника они облучали медь протонами с энергией 10 Мэв. Считалось, что при температуре облучения 5 0 — 100° одновременно с образованием радиационных нару шений происходил и их отжиг.
При использовании в качестве источников твердых соединений (см. главу 6) кристаллы под действием облуче ния могут дополнительно разрушаться и в результате об разуются свободные радикалы. В ионных кристаллах, на-
пример, это происходит за счет отрыва электрона от анио на. Однако, как известно из работы [85], подобные радика лы в большинстве случаев неустойчивы.
Чтобы проверить справедливость предположений о со хранении структуры источника, мы провели соответст вующие рентгенографические исследования кристаллов. Снимались дифрактограммы ряда веществ (V, AI2O3, АЮОН) на приборе УРС-50-ИМ до и после облучения. Ре зультаты показали абсолютную идентичность полученных спектров (рис. 18).
ш 4 |
у |
|
72 68 « И 55 52 50 Hi НО 16 36 ІІ П її
—Q°
Рис. 18. Рентгеновские спектры до первого и после второго облучения (образцы приготавливались на парафиновой основе).
Для жидких источников при анализе действия излу чения на растворы получено [86], что энергия излучения поглощается молекулами растворителя. Прямое действие излучения на растворенные вещества обычно несущест венно. Поэтому изменения, которые происходят под дейст вием излучения, не могут явиться препятствием для ис следования ядерного резонансного рассеяния и с жидкими источниками.
Г Л А В А 4
ЯДЕРНОЕ 7-РЕЗОНАНСНОЕ РАССЕЯНИЕ С Ж И Д К И М И ИСТОЧНИКАМИ
Постановка задачи
Как известно, жидкость представляет собой плотную, в среднем неупорядоченную систему. Проблема описания подобных систем в настоящее время пока не решена. Ашкрофт [87] отметил, что «теория жидкого состояния по сравнению с кинетической теорией газов и современной теорией твердого тела все еще находится в младенческом состоянии». Прежде всего это касается вопроса о межатом ных и межионных силах.
Действительно, сведения о потенциалах взаимодейст вия в газовых средах можно получить различными путя ми, в частности, при изучении кинетических свойств газов [88] или процесса упругого рассеяния атомов методом мо лекулярного пучка [89]. Однако экспериментальных дан ных о взаимодействии атомов в жидкостях пока мало [88]. Поэтому несомненный интерес представляют описывае мые ниже эксперименты по ядерному ^-резонансному рас сеянию с жидкими источниками, с помощью которых мо гут быть определены эффективные радиусы взаимодейст вия атомов низких энергий (20—200 эв) в жидкости, а также выбран вид потенциала отталкивания атомов для этой области энергий.
В проведенных экспериментах источниками были вод ные растворы солей или щелочей исследуемых элементов. Сечение ядерного ^-резонансного рассеяния при использо вании таких источников непосредственно зависит от про цесса торможения ядер отдачи в водной среде. Эта зависи мость выражается через величину микроспектра Р(ЕР).
При выводе формул (см. главу 2) для расчетов Р ( Е Р ) прини малось, что вся энергия системы кинетическая, ядра от дачи не имеют углового момента, а молекулы воды в на чальном состоянии находятся в покое.
Из сравнения экспериментально найденных значений сечения ЯРР и теоретически рассчитанных определялись параметры торможения L и средние длины свободного пробега I.
Среднее расстояние между молекулами в воде, по дан-
о
ным рентгеноструктурного анализа [90], равно 2,9 А . От сюда эффективные радиусы взаимодействия ионов отдачи
о
с молекулами воды выражаются как Лэфф =(2,9 — I) А . Исходя из экспериментально полученной зависимости І?„ФФ от заряда, мы исследовали применимость того или иного вида потенциала для объяснений взаимодействия атомных систем в жидких средах в области малых энер гий.
Эффективные радиусы взаимодействия
Как следует из сказанного, для получения эффектив ных радиусов взаимодействия необходимо знать величину сечения ядерного ^-резонансного рассеяния. Используя в качестве ^-источников радиоактивные изотопы 2 4 Na, 2 8 А1,
4 2 К, 6 5 N i , 8 8 Rb, |
" 6 |
I n ,1 4 0 La, мы изучали резонансные рассея |
|||||
ния на уровнях |
ядер 2 4 M g , |
|
|||||
2 8 Si, 4 2 Са, 6 5 Cu, |
8 8 Sr, |
I 1 6 S n , |
|
||||
I 4 0 Ce. |
|
|
|
|
|
A t |
Ъ/г-г,бтин |
а) |
|
Резонансное |
рассея |
|
|||
ние |
у-лучей |
|
на |
уровне |
|
||
1780 |
кэв 28Si. |
При исследо |
|
||||
вании ЯРР 7-квантов на |
|
||||||
уровне |
1780 кэв 2 8 S i |
в ка |
|
||||
честве |
жидкого |
источника |
|
||||
применялся водный раствор |
|
||||||
A1(N03 )3 • 9Н2 0, |
которым |
на |
|
||||
3 U объема заполнялись |
по |
|
|||||
лиэтиленовые |
пеналы. |
Ко |
|
||||
личество алюминия в од- |
|
||||||
Рис. |
19. Схема |
распада |
2 8 А1 |
|
|
||
|
|
2 8 S i . . |
|
|
|
|
|
5 - 1 |
|
|
|
|
|
|
65 |
ном таком источнике составило ~ 1 , 5 г. При облучении изотопа до насыщения полученная активность равнялась приблизительно 3 кюри.
Как следует из схемы распада 2 8 А1 (рис. 19), резонанс ному у-кванту предшествует р-распад, сообщающий ядру максимальную энергию отдачи 217 эв. Ее вполне доста точно для компенсации энергетической потери при излу чении и поглощении у-квантов А = 120,3 эв, поэтому при резонансном рассеянии наблюдается четко выраженный резонансный пик.
В качестве нерезонансного рассеивателя |
использова |
лась пластинка из металлического алюминия |
размером |
2 5 X 2 5 X 1 см. Для резонансного рассеивателя был взят |
|
шлифовальный корундовый материал (SiC). Содержание в |
нем кремния, по данным флюоресцентного рентгеноструктурного анализа, составляло 65 %. (Анализ сделан на уста
новке фирмы «Solartron».) |
|
|
|
|
В связи с коротким периодом полураспада |
эксперимент |
|||
проводился по следующей схеме: |
|
|
|
|
„ |
|
Длительность, |
||
Операция |
" |
мин |
' |
|
г |
4 |
|
|
|
Облучение изотопа |
|
7,5 |
|
|
Измерение фона |
|
|
5,5 |
|
Измерение с нерезонансным рас- |
|
|
||
сеивателем |
|
|
5,5 |
|
Измерение прямого пучка |
|
1,4 |
|
|
Облучение изотопа |
|
7,5 |
|
|
Измерение фона |
|
|
5,5 |
|
Измерения с |
резонансным |
рас- |
|
|
сеивателем |
|
|
5,5 |
|
Измерения прямого пучка |
|
1,4 |
|
Было проведено пять серий таких измерений. Две из них представлены в таблице 2.
Рисунок 20 иллюстрирует относительные интенсивно сти рассеянных излучений этих двух серий для резонанс ного и нерезонансного рассеивателей.
Для нахождения сечения резонансного рассеяния а=
= л -т= |
Ї — дополнительно к экспериментально полу- |
N
ченным величинам -?р^ и — ^ по формуле (46) рассчи-
Серия|
Таблица 2
Результаты измерений ЯРР с жидким алюминиевым источником
Опера |
|
( ^ А і ) п . п |
Фон |
|
ция |
*A1 |
|||
|
1 |
Номера |
|
|
|
|
|
|
|
каналов 3 3 - 4 1 |
34,5-44,5 3 3 - 4 1 |
34,5-44,5 3 3 - 4 1 |
|
|||
|
Счет |
653 |
7253 |
456 |
5809 |
345 |
0,0234 |
2 |
Номера |
|
|
|
|
|
0,8617 |
|
|
|
|
|
|
||
|
каналов 3 3 - 4 1 |
34,5-44,5 3 3 - 4 1 |
3 4 - 4 4 |
3 4 - 4 1 |
|
||
|
Счет |
652 |
7278 |
433 |
6052 |
346 |
0,0278 |
тывался коэффициент К, учитывающий геометрию уста
новки ( # = 1 , 2 2 - 1 0 " 2 6 , тогда а о к с п = (2,8 + 0 |
, 4 ) - Ю " 2 8 см2). |
Далее определялась зависимость о т е о р от L |
(рис. 21) для |
|
|
Жкшам |
времени жизни первого |
возбужденного уровня т=6,09- |
|
• Ю - 1 3 сек, взятого как |
среднеарифметическое |
из всех |
экспериментальных данных, полученных за |
последние |
годы [91]. Как следует из рисунка 2 1 , значение параметра
торможения для экспериментальной величины сечения
о
ЯРР равно (6,4 ±0,7) А, а так как для столкновения масс Si и Н 2 0 коэффициент /=0,308, то эффективный радиус
|
|
о |
|
|
|
|
|
|
|
взаимодействия будет (0,93+0,14) А . |
Резонансное |
|
рас |
||||||
|
|
б) |
|
||||||
|
|
сеяние у-лучей на уровне |
|||||||
|
|
1,594 |
кэв |
|
ядра |
|
шСе. |
||
|
|
Ядерное резонансное рас |
|||||||
|
|
сеяние 1,594 Мэв |
7-кван |
||||||
|
|
тов на ядрах 1 4 0 Се с жид |
|||||||
|
|
кими источниками иссле |
|||||||
|
|
довалось |
в |
ряде |
работ |
||||
|
|
[56, 92]. В статье [56] бы |
|||||||
|
|
ло |
описано |
определение |
|||||
|
|
Р(ЕР) |
|
= 0,3 ± |
0,15-Ю-3 |
||||
|
|
из |
экспериментальной ве |
||||||
|
|
личины |
сечения |
|
ЯРР . |
||||
|
|
Если иметь |
в |
виду, |
что |
||||
Рис. 21. Зависимость сечения |
ЯРР |
времена |
|
жизни |
|
воз |
|||
бужденных |
|
состояний |
|||||||
от £Эфф для 2 8 А1—>-2 8 Si. |
|
925, 868, 825 |
и |
751 кэв |
|||||
|
|
||||||||
|
|
(табл. 3), |
вероятно, |
заве |
|||||
домо больше 10~ 1 2 сек, то из рассмотрения значений |
Р(ЕР) |
||||||||
|
|
Ь = 7 |
|
|
о |
|
|
|
|
видно, что эта величина |
при |
и |
6 А |
для |
пере |
хода (3(2180) 7*(1594) более чем на порядок выше значения Р(ЕР) для остальных каскадов. Следовательно, основной вклад в сечение ЯРР вносит (3(2180)—7*(1594)- распад. Каскады (3(13 50)73 (328)72 (487)YI*(1594) И (3(1670) Y2 (487)YI*(1594) не учитывались совсем: первый — из-за большого времени жизни уровней 328 и 487 кэв, второй —
из-за |
большого времени жизни 487 кзв-перехода — т = 5 - |
|
• 10~9 |
сек [93]. Таким образом, в первом приближении |
при |
расчете зависимости сечения резонансного рассеяния |
от |
параметра торможения для конденсированных источ
ников можно учитывать |
только |
|3(2200)7*-каскад |
(рис. 22, 23). |
|
|
В нашем эксперименте источником был водный раствор
азотнокислого |
лантана активностью |
порядка |
0,5 кюри. |
Так как период полураспада 1 4 0 L a |
достаточно |
большой |
|
(Г и = 4 0 час), |
то все измерения проводились |
с одним и |
тем же источником. В качестве резонансного рассеивателя
|
|
|
|
|
|
Таблица |
З |
|
|
|
Значения Р(Ер) для отдельных каскадов в случае ядерного |
|
|||||
|
|
резонансного рассеяния на М 0 Се с использованием жидкого |
|
|||||
|
|
|
источника M 0 L a |
|
|
|
||
|
|
(ті = |
1Д-10- 1 3 сек, энергия переходов, кэв) |
|
|
|||
ад |
|
|
|
|
|
|
||
о |
|
Р (1240) |
Р (1298) |
Р (1350) |
р (1450) |
Р (2180) |
L, |
|
со |
" |
|||||||
7 0 2 5 ) |
7 (868) |
7(825) |
7(751) |
|
||||
|
|
|
о |
|||||
|
|
8,00% |
6,18% |
26,31% |
4,58% |
5,72% |
||
|
|
А |
||||||
1 0 , 1 0 8 - Ю - 2 |
0 , 8 1 0 - Ю - 3 |
0 , 3 1 0 - Ю - 2 |
0 , 4 7 6 - Ю - 3 |
0,410 - Ю - 3 |
|
|||
3 0 , 5 4 0 - Ю - 3 |
0 , 3 9 8 - Ю - 3 |
0 , 1 4 5 - Ю - 2 |
0 , 2 0 6 - Ю - 3 |
|
|
|||
10 0 , 1 9 5 - Ю - 3 |
0,144-Ю"3 |
0 , 5 2 6 - Ю - 3 |
0 , 7 5 6 - Ю - 4 |
|
10 |
|||
30 0 , 6 8 8 - Ю - 3 |
0 , 5 0 7 - Ю - 4 |
0 , 1 8 4 - Ю - 3 |
0 , 2 6 5 - Ю - 4 |
|
|
|||
1 0 , 2 9 3 - Ю - 3 |
0 , 2 1 8 - Ю - 3 |
0 , 8 1 6 - Ю - 3 |
0 , 1 2 2 - Ю - 3 |
0 , 3 5 3 - Ю - 3 |
|
|||
3 0 , 1 3 8 - Ю - 3 |
0 , 1 0 1 - Ю - 3 |
0 , 3 6 8 - Ю - 3 |
0 , 5 2 2 - Ю - 4 |
|
|
|||
10 0 , 4 5 6 - Ю - 4 |
0 , 3 3 9 - Ю - 4 |
0 Д 2 5 - 1 0 - 3 |
0 , 1 8 3 - Ю - 4 |
|
|
|||
30 0 , 1 6 7 - Ю - 4 |
0 , 1 2 2 - Ю - 4 |
0 , 4 3 4 - Ю - 4 |
0 , 5 9 5 - Ю - 5 |
|
8 |
|||
1 0 , 1 3 8 - Ю - 3 |
0 , 9 5 0 - Ю - 4 |
0 , 3 7 0 - Ю - 3 |
0 , 6 5 0 - Ю - 4 |
0 , 3 1 2 - Ю - 3 |
|
|||
3 0 , 6 3 0 - Ю - 4 |
0 , 4 1 0 - 1 0 ~ 4 |
0 , 1 6 0 - Ю - 3 |
0 , 2 4 4 - Ю - 4 |
|
|
|||
10 0 , 2 2 1 - Ю - 4 |
0 , 1 4 3 - Ю - 4 |
0 , 6 7 5 - Ю - 4 |
0 , 8 0 0 - Ю - 5 |
|
.7 |
|||
30 0 . 7 3 0 - І 0 - 5 |
0 , 4 7 0 - Ю - 5 |
0 , 2 2 0 - Ю - 4 |
0 , 2 7 0 - Ю - 5 |
|
|
|||
50 0 , 3 7 0 - Ю - 5 |
0 , 2 4 0 - Ю - 5 |
0 , 9 0 0 - 1 0 _ Б |
0 , 1 2 0 - Ю - 5 |
|
|
|||
1 0 , 6 8 0 - Ю - 4 |
0 , 5 1 0 - Ю - 4 |
0 , 1 9 7 - Ю - 3 |
0 , 3 0 7 - Ю - 4 |
0 , 2 8 4 - Ю - 3 |
|
|||
3 0 , 3 0 6 - Ю - 4 |
0 , 2 2 2 - Ю - 4 |
0 , 7 8 9 - Ю - 4 |
0 Д 0 7 - 1 0 - 4 |
|
|
|||
10 0 , 9 1 2 - Ю - 5 |
0 , 6 8 0 - Ю - 5 |
0 , 2 5 5 - Ю - 4 |
0 , 3 8 2 - Ю - 5 |
|
6 |
|||
30 0 , 3 5 4 - Ю - 5 |
0 , 2 5 9 - Ю - 5 |
0 , 9 2 1 - Ю - 5 |
0 , 1 2 6 - Ю - 5 |
|
|
применялись соединения Ce(N03 )3 и Се2(в04)з, которыми заполнялась кассета из органического стекла размером 2 5 X 2 5 X 5 см. Содержание Се равнялось 3500 г. Для нере зонансного рассеивателя использовался лист 2 5 X 2 5 X 1 см металлического Cd. В процессе эксперимента рассеиватели менялись каждые 25 мин. Распад за это время составил менее 2 % . Для компенсации этого небольшого изменения активности порядок измерения с рассеивателями чередо вался. В связи с тем, что измерения проводились в течение относительно длительного времени, периодически снима-