Добавил:
Опубликованный материал нарушает ваши авторские права? Сообщите нам.
Вуз: Предмет: Файл:

книги из ГПНТБ / Каипов Д.К. Ядерный гамма-резонанс и атомные столкновения

.pdf
Скачиваний:
15
Добавлен:
23.10.2023
Размер:
5.28 Mб
Скачать

ее ошибкой. Величину N„.„ принимали равной iVn.n.p» №ф , определяли во время облучения источника. Для нахожде­ ния Л?цТ и iV"*^ небольшое количество вещества, приме­ няемого для получения основного источника, облучалось в реакторе и доставлялось пневмопочтой в рабочее поме­ щение. Челнок с этим источником сбрасывался в контей­ нер, распаковывался, и образец дополнительно упаковы­ вался в алюминиевую фольгу, чтобы не допустить загряз­ нения аппаратуры и помещения. Затем образец устанав­ ливали в точку измерения N * , расположенную на

фильтре перед детектором прямого пучка, и набирался спектр. Образец переставляли в точку для измерения N * T . и снова набирался спектр. Эта операция также повторя­ лась несколько раз. Если период полураспада исследуемо­ го изотопа был меньше 50 мин, то образец облучался по­ вторно. Цифровую информацию обрабатывали для полу­ чения N*Sn, JV"*T с их ошибками.

Величины iV p , Nn.n, JV* и 2V*т нормировались по вре­

мени. Рассмотрим этот процесс на примере N*R

и iV*T »

Если t0 = 0 — начало измерения величины N*

, a ti — ко-

нец измерения, t2 — начало измерения 2V*т , a t$ — конец,

то нормировка ведется по времени от to

до бесконечно­

сти

и

 

 

 

K^iN^Jo/ll-expi-OmtJTx)],

 

(49)

JV*т

=(IV* T ) 0 /[exp( - 0,693 * 2 / Т и ) - е х р ( - 0 , 6 9 3 h/TK)l

(50)

где

С^д )o и С^цТ ненормированные

значения;

Ту.—

период полураспада данного изотопа.

Из нормированных величин, полученных для каждой серии измерений, вычислялись среднеарифметические зна­ чения со среднеквадратичной ошибкой, которая почти во< всех измерениях оказывалась больше статистической. За ошибку принималась большая из этих величин.

Влияние облучения на состояние источника

Как указывалось выше, все используемые нами источ­ ники были получены облучением изотопов на реакторе пу­ тем п—^-реакции (радиационного захвата тепловых ней-

•тронов). Известно, что облучение иногда может привести к коренным изменениям в строении вещества. Например, быстрые нейтроны при общем потоке 1 0 2 0 га/еж2 превра­ щают кристаллический кварц в аморфный [22].

Поскольку наши исследования непосредственно связа­ ны с кристаллической структурой, в частности с межъ­ ядерными расстояниями изучаемых веществ, целесообраз­ но остановиться на некоторых особенностях радиацион­ ных повреждений в кристаллических веществах после их облучения.

Установлено, что интенсивность радиационных нару­ шений зависит от двух факторов: вида и энергии облуче­ ния, а также от строения и свойств облучаемого кристалла. Чем плотнее кристаллическая упаковка вещества, т. е., чем меньшим свободным объемом оно характеризуется, тем меньше вероятность возникновения радиационных на­ рушений. При упоминаемом выше облучении нейтронами (102 0 п/см2) полиморфная модификация кварца, отличаю­ щаяся более плотной упаковкой, не изменяется.

Минимальная энергия, необходимая для смещения иона из узла решетки, при упругом столкновении для ней­ трона равна 291 эв, а для 7-квантов — 0,36 Мэв [22]. Та­ ким образом, радиационные нарушения при захвате теп­ ловых нейтронов будут возникать за счет 7-квантов (п7- реакция). Энергия ядер отдачи, возникающих при вылете 7-кванта, может быть порядка 103 эв. Число смещений пер­ вично выбитым атомом с начальной энергией Е опреде­ ляется формулой [21]

 

г 0

при

0 < Е < £ г ,

 

1

при

Еъ<.Е<2Еъ

v(T)

=

 

 

 

v

Г/2 Ев

при

2 Е в < Я < Х с

 

С с /2 £ л при

E>LC.

Следовательно, число радиационных нарушений может оказаться достаточно 'большим. La— энергия атома, вы­ ше которой вся энергия теряется на возбуждение электро­ нов, а ниже — на смещение атомов (рис. 17).

При облучении металлов мы имеем дело в основном с плотнейшими, т. е. более устойчивыми к облучению, упа-

ковками. Кроме этого, такие факторы, как малое время облучения для короткоживущих изотопов и небольшое со­ держание исследуемого изотопа в естественной смеси..

8-Ю' -

4-Ю"

НО"

20

НО

60

ВО Шиной номер

Рис. 17. Зависимость начала упругих взаимодей­ ствий от атомного номера.

уменьшают вероятность нарушений. Главный же фактор, который может полностью исключить все радиационные потери, — это последующий отжиг кристаллов.

В работе [84] подробно описан эффект термического от­ жига радиационных нарушений решетки. Оказывается, что для кристаллов с малой энергией кристаллической ре­ шетки отжиг может произойти даже при комнатной тем­ пературе. Поскольку в зоне реактора эта температура зна­ чительно выше, можно предполагать, что к моменту измерений ядерного резонансного рассеяния радиацион­ ные нарушения в значительной степени восстанавливают­ ся. Этой же точки зрения придерживался, например, Камминг с сотр. [61] при исследовании ЯРР на 6 3 Z n . Для полу­ чения источника они облучали медь протонами с энергией 10 Мэв. Считалось, что при температуре облучения 5 0 — 100° одновременно с образованием радиационных нару­ шений происходил и их отжиг.

При использовании в качестве источников твердых соединений (см. главу 6) кристаллы под действием облуче­ ния могут дополнительно разрушаться и в результате об­ разуются свободные радикалы. В ионных кристаллах, на-

пример, это происходит за счет отрыва электрона от анио­ на. Однако, как известно из работы [85], подобные радика­ лы в большинстве случаев неустойчивы.

Чтобы проверить справедливость предположений о со­ хранении структуры источника, мы провели соответст­ вующие рентгенографические исследования кристаллов. Снимались дифрактограммы ряда веществ (V, AI2O3, АЮОН) на приборе УРС-50-ИМ до и после облучения. Ре­ зультаты показали абсолютную идентичность полученных спектров (рис. 18).

ш 4

у

 

72 68 « И 55 52 50 Hi НО 16 36 ІІ П її

Рис. 18. Рентгеновские спектры до первого и после второго облучения (образцы приготавливались на парафиновой основе).

Для жидких источников при анализе действия излу­ чения на растворы получено [86], что энергия излучения поглощается молекулами растворителя. Прямое действие излучения на растворенные вещества обычно несущест­ венно. Поэтому изменения, которые происходят под дейст­ вием излучения, не могут явиться препятствием для ис­ следования ядерного резонансного рассеяния и с жидкими источниками.

Г Л А В А 4

ЯДЕРНОЕ 7-РЕЗОНАНСНОЕ РАССЕЯНИЕ С Ж И Д К И М И ИСТОЧНИКАМИ

Постановка задачи

Как известно, жидкость представляет собой плотную, в среднем неупорядоченную систему. Проблема описания подобных систем в настоящее время пока не решена. Ашкрофт [87] отметил, что «теория жидкого состояния по сравнению с кинетической теорией газов и современной теорией твердого тела все еще находится в младенческом состоянии». Прежде всего это касается вопроса о межатом­ ных и межионных силах.

Действительно, сведения о потенциалах взаимодейст­ вия в газовых средах можно получить различными путя­ ми, в частности, при изучении кинетических свойств газов [88] или процесса упругого рассеяния атомов методом мо­ лекулярного пучка [89]. Однако экспериментальных дан­ ных о взаимодействии атомов в жидкостях пока мало [88]. Поэтому несомненный интерес представляют описывае­ мые ниже эксперименты по ядерному ^-резонансному рас­ сеянию с жидкими источниками, с помощью которых мо­ гут быть определены эффективные радиусы взаимодейст­ вия атомов низких энергий (20—200 эв) в жидкости, а также выбран вид потенциала отталкивания атомов для этой области энергий.

В проведенных экспериментах источниками были вод­ ные растворы солей или щелочей исследуемых элементов. Сечение ядерного ^-резонансного рассеяния при использо­ вании таких источников непосредственно зависит от про­ цесса торможения ядер отдачи в водной среде. Эта зависи­ мость выражается через величину микроспектра Р(ЕР).

При выводе формул (см. главу 2) для расчетов Р ( Е Р ) прини­ малось, что вся энергия системы кинетическая, ядра от­ дачи не имеют углового момента, а молекулы воды в на­ чальном состоянии находятся в покое.

Из сравнения экспериментально найденных значений сечения ЯРР и теоретически рассчитанных определялись параметры торможения L и средние длины свободного пробега I.

Среднее расстояние между молекулами в воде, по дан-

о

ным рентгеноструктурного анализа [90], равно 2,9 А . От­ сюда эффективные радиусы взаимодействия ионов отдачи

о

с молекулами воды выражаются как Лэфф =(2,9 — I) А . Исходя из экспериментально полученной зависимости І?„ФФ от заряда, мы исследовали применимость того или иного вида потенциала для объяснений взаимодействия атомных систем в жидких средах в области малых энер­ гий.

Эффективные радиусы взаимодействия

Как следует из сказанного, для получения эффектив­ ных радиусов взаимодействия необходимо знать величину сечения ядерного ^-резонансного рассеяния. Используя в качестве ^-источников радиоактивные изотопы 2 4 Na, 2 8 А1,

4 2 К, 6 5 N i , 8 8 Rb,

" 6

I n ,1 4 0 La, мы изучали резонансные рассея­

ния на уровнях

ядер 2 4 M g ,

 

2 8 Si, 4 2 Са, 6 5 Cu,

8 8 Sr,

I 1 6 S n ,

 

I 4 0 Ce.

 

 

 

 

 

A t

Ъ/г-г,бтин

а)

 

Резонансное

рассея­

 

ние

у-лучей

 

на

уровне

 

1780

кэв 28Si.

При исследо­

 

вании ЯРР 7-квантов на

 

уровне

1780 кэв 2 8 S i

в ка­

 

честве

жидкого

источника

 

применялся водный раствор

 

A1(N03 )3 • 9Н2 0,

которым

на

 

3 U объема заполнялись

по­

 

лиэтиленовые

пеналы.

Ко­

 

личество алюминия в од-

 

Рис.

19. Схема

распада

2 8 А1

 

 

 

 

2 8 S i . .

 

 

 

 

5 - 1

 

 

 

 

 

 

65

ном таком источнике составило ~ 1 , 5 г. При облучении изотопа до насыщения полученная активность равнялась приблизительно 3 кюри.

Как следует из схемы распада 2 8 А1 (рис. 19), резонанс­ ному у-кванту предшествует р-распад, сообщающий ядру максимальную энергию отдачи 217 эв. Ее вполне доста­ точно для компенсации энергетической потери при излу­ чении и поглощении у-квантов А = 120,3 эв, поэтому при резонансном рассеянии наблюдается четко выраженный резонансный пик.

В качестве нерезонансного рассеивателя

использова­

лась пластинка из металлического алюминия

размером

2 5 X 2 5 X 1 см. Для резонансного рассеивателя был взят

шлифовальный корундовый материал (SiC). Содержание в

нем кремния, по данным флюоресцентного рентгеноструктурного анализа, составляло 65 %. (Анализ сделан на уста­

новке фирмы «Solartron».)

 

 

 

В связи с коротким периодом полураспада

эксперимент

проводился по следующей схеме:

 

 

 

 

Длительность,

Операция

"

мин

'

г

4

 

 

 

Облучение изотопа

 

7,5

 

Измерение фона

 

 

5,5

 

Измерение с нерезонансным рас-

 

 

сеивателем

 

 

5,5

 

Измерение прямого пучка

 

1,4

 

Облучение изотопа

 

7,5

 

Измерение фона

 

 

5,5

 

Измерения с

резонансным

рас-

 

 

сеивателем

 

 

5,5

 

Измерения прямого пучка

 

1,4

 

Было проведено пять серий таких измерений. Две из них представлены в таблице 2.

Рисунок 20 иллюстрирует относительные интенсивно­ сти рассеянных излучений этих двух серий для резонанс­ ного и нерезонансного рассеивателей.

Для нахождения сечения резонансного рассеяния а=

= л -т=

Ї дополнительно к экспериментально полу-

N

ченным величинам -?р^ и — ^ по формуле (46) рассчи-

Серия|

Таблица 2

Результаты измерений ЯРР с жидким алюминиевым источником

Опера­

 

( ^ А і ) п . п

Фон

ция

*A1

 

1

Номера

 

 

 

 

 

 

 

каналов 3 3 - 4 1

34,5-44,5 3 3 - 4 1

34,5-44,5 3 3 - 4 1

 

 

Счет

653

7253

456

5809

345

0,0234

2

Номера

 

 

 

 

 

0,8617

 

 

 

 

 

 

 

каналов 3 3 - 4 1

34,5-44,5 3 3 - 4 1

3 4 - 4 4

3 4 - 4 1

 

 

Счет

652

7278

433

6052

346

0,0278

тывался коэффициент К, учитывающий геометрию уста­

новки ( # = 1 , 2 2 - 1 0 " 2 6 , тогда а о к с п = (2,8 + 0

, 4 ) - Ю " 2 8 см2).

Далее определялась зависимость о т е о р от L

(рис. 21) для

 

 

Жкшам

времени жизни первого

возбужденного уровня т=6,09-

• Ю - 1 3 сек, взятого как

среднеарифметическое

из всех

экспериментальных данных, полученных за

последние

годы [91]. Как следует из рисунка 2 1 , значение параметра

торможения для экспериментальной величины сечения

о

ЯРР равно (6,4 ±0,7) А, а так как для столкновения масс Si и Н 2 0 коэффициент /=0,308, то эффективный радиус

 

 

о

 

 

 

 

 

 

 

взаимодействия будет (0,93+0,14) А .

Резонансное

 

рас­

 

 

б)

 

 

 

сеяние у-лучей на уровне

 

 

1,594

кэв

 

ядра

 

шСе.

 

 

Ядерное резонансное рас­

 

 

сеяние 1,594 Мэв

7-кван­

 

 

тов на ядрах 1 4 0 Се с жид­

 

 

кими источниками иссле­

 

 

довалось

в

ряде

работ

 

 

[56, 92]. В статье [56] бы­

 

 

ло

описано

определение

 

 

Р(ЕР)

 

= 0,3 ±

0,15-Ю-3

 

 

из

экспериментальной ве­

 

 

личины

сечения

 

ЯРР .

 

 

Если иметь

в

виду,

что

Рис. 21. Зависимость сечения

ЯРР

времена

 

жизни

 

воз­

бужденных

 

состояний

от £Эфф для 2 8 А1—>-2 8 Si.

 

925, 868, 825

и

751 кэв

 

 

 

 

(табл. 3),

вероятно,

заве­

домо больше 10~ 1 2 сек, то из рассмотрения значений

Р(ЕР)

 

 

Ь = 7

 

 

о

 

 

 

видно, что эта величина

при

и

6 А

для

пере­

хода (3(2180) 7*(1594) более чем на порядок выше значения Р(ЕР) для остальных каскадов. Следовательно, основной вклад в сечение ЯРР вносит (3(2180)—7*(1594)- распад. Каскады (3(13 50)73 (328)72 (487)YI*(1594) И (3(1670) Y2 (487)YI*(1594) не учитывались совсем: первый — из-за большого времени жизни уровней 328 и 487 кэв, второй —

из-за

большого времени жизни 487 кзв-перехода — т = 5 -

• 10~9

сек [93]. Таким образом, в первом приближении

при

расчете зависимости сечения резонансного рассеяния

от

параметра торможения для конденсированных источ­

ников можно учитывать

только

|3(2200)7*-каскад

(рис. 22, 23).

 

 

В нашем эксперименте источником был водный раствор

азотнокислого

лантана активностью

порядка

0,5 кюри.

Так как период полураспада 1 4 0 L a

достаточно

большой

(Г и = 4 0 час),

то все измерения проводились

с одним и

тем же источником. В качестве резонансного рассеивателя

 

 

 

 

 

 

Таблица

З

 

 

Значения Р(Ер) для отдельных каскадов в случае ядерного

 

 

 

резонансного рассеяния на М 0 Се с использованием жидкого

 

 

 

 

источника M 0 L a

 

 

 

 

 

(ті =

1Д-10- 1 3 сек, энергия переходов, кэв)

 

 

ад

 

 

 

 

 

 

о

 

Р (1240)

Р (1298)

Р (1350)

р (1450)

Р (2180)

L,

со

"

7 0 2 5 )

7 (868)

7(825)

7(751)

 

 

 

 

о

 

 

8,00%

6,18%

26,31%

4,58%

5,72%

 

 

А

1 0 , 1 0 8 - Ю - 2

0 , 8 1 0 - Ю - 3

0 , 3 1 0 - Ю - 2

0 , 4 7 6 - Ю - 3

0,410 - Ю - 3

 

3 0 , 5 4 0 - Ю - 3

0 , 3 9 8 - Ю - 3

0 , 1 4 5 - Ю - 2

0 , 2 0 6 - Ю - 3

 

 

10 0 , 1 9 5 - Ю - 3

0,144-Ю"3

0 , 5 2 6 - Ю - 3

0 , 7 5 6 - Ю - 4

 

10

30 0 , 6 8 8 - Ю - 3

0 , 5 0 7 - Ю - 4

0 , 1 8 4 - Ю - 3

0 , 2 6 5 - Ю - 4

 

 

1 0 , 2 9 3 - Ю - 3

0 , 2 1 8 - Ю - 3

0 , 8 1 6 - Ю - 3

0 , 1 2 2 - Ю - 3

0 , 3 5 3 - Ю - 3

 

3 0 , 1 3 8 - Ю - 3

0 , 1 0 1 - Ю - 3

0 , 3 6 8 - Ю - 3

0 , 5 2 2 - Ю - 4

 

 

10 0 , 4 5 6 - Ю - 4

0 , 3 3 9 - Ю - 4

0 Д 2 5 - 1 0 - 3

0 , 1 8 3 - Ю - 4

 

 

30 0 , 1 6 7 - Ю - 4

0 , 1 2 2 - Ю - 4

0 , 4 3 4 - Ю - 4

0 , 5 9 5 - Ю - 5

 

8

1 0 , 1 3 8 - Ю - 3

0 , 9 5 0 - Ю - 4

0 , 3 7 0 - Ю - 3

0 , 6 5 0 - Ю - 4

0 , 3 1 2 - Ю - 3

 

3 0 , 6 3 0 - Ю - 4

0 , 4 1 0 - 1 0 ~ 4

0 , 1 6 0 - Ю - 3

0 , 2 4 4 - Ю - 4

 

 

10 0 , 2 2 1 - Ю - 4

0 , 1 4 3 - Ю - 4

0 , 6 7 5 - Ю - 4

0 , 8 0 0 - Ю - 5

 

.7

30 0 . 7 3 0 - І 0 - 5

0 , 4 7 0 - Ю - 5

0 , 2 2 0 - Ю - 4

0 , 2 7 0 - Ю - 5

 

 

50 0 , 3 7 0 - Ю - 5

0 , 2 4 0 - Ю - 5

0 , 9 0 0 - 1 0 _ Б

0 , 1 2 0 - Ю - 5

 

 

1 0 , 6 8 0 - Ю - 4

0 , 5 1 0 - Ю - 4

0 , 1 9 7 - Ю - 3

0 , 3 0 7 - Ю - 4

0 , 2 8 4 - Ю - 3

 

3 0 , 3 0 6 - Ю - 4

0 , 2 2 2 - Ю - 4

0 , 7 8 9 - Ю - 4

0 Д 0 7 - 1 0 - 4

 

 

10 0 , 9 1 2 - Ю - 5

0 , 6 8 0 - Ю - 5

0 , 2 5 5 - Ю - 4

0 , 3 8 2 - Ю - 5

 

6

30 0 , 3 5 4 - Ю - 5

0 , 2 5 9 - Ю - 5

0 , 9 2 1 - Ю - 5

0 , 1 2 6 - Ю - 5

 

 

применялись соединения Ce(N03 )3 и Се2(в04)з, которыми заполнялась кассета из органического стекла размером 2 5 X 2 5 X 5 см. Содержание Се равнялось 3500 г. Для нере­ зонансного рассеивателя использовался лист 2 5 X 2 5 X 1 см металлического Cd. В процессе эксперимента рассеиватели менялись каждые 25 мин. Распад за это время составил менее 2 % . Для компенсации этого небольшого изменения активности порядок измерения с рассеивателями чередо­ вался. В связи с тем, что измерения проводились в течение относительно длительного времени, периодически снима-

Соседние файлы в папке книги из ГПНТБ