книги из ГПНТБ / Каипов Д.К. Ядерный гамма-резонанс и атомные столкновения
.pdf•у-кванты, излучаемые ядрами, вышедшими за пределы молекулы без столкновения. Значение микроспектра в та ком случае запишется как
P ( E p ) - e x p ( - t C T / T ) . ( l - Q ) ,
поэтому эффективное число Y-квантов, участвующих в ре зонансном возбуждении ядер, состоит из двух членов
-Рэфф(Яр)=Р(£р)[1-еХр(-^с т /т)] + |
|
+ P ( £ p ) e x p ( - f C T / x ) ( l - Q ) , |
(61) |
где £с т — время между двумя столкновениями атомов от дачи с атомами собственной молекулы.
Таблицы 16, 17 содержат необходимые исходные дан ные для расчета вероятности столкновения Q, вероятности распада [1— ехр (—tC T /x)] до столкновения и значения
Таблица 16
Я РР для молекулярных газообразных источников
Молекулярный газообразный источник |
Рассеивающее ядро |
МпС12 |
вере |
№С12 |
в^Си |
СоС12 |
e o N i |
|
|
ІнС13 |
1 1 G S n |
СоС12 |
e o N i |
|
|
V O C l 3 |
Б^Г |
Резонансный уровень, Мэв
03 |
и —., |
|
|
||
Xч -' Ф |
|
|
|||
S S ш S |
|
|
|||
и & S w |
|
|
|||
га К |
|
ф |
|
О сі |
|
Я |
|
о |
|
||
|
|
|
|||
ц « |
« |
* |
|
|
|
— — |
О |
К |
со |
я |
|
Р. « |
о, о |
||||
О |
Я |
||||
pq |
|
|
Значение
Р ( Я Р )
%
• рас ч ' ( Я р )'
Отдачу Отдачу прини прини мает мо мает лекула атом
0,845 |
9,6 |
|
И Г » |
1 , 3 6 - 1 0 _ 2 В | |
2,74 |
1,43 |
|||
|
6,9 |
• 10 |
„ |
|
|
|
|
|
|
1,114 |
6,5 |
• 1 0 — |
1,4 |
- Ю - 2 |
6 |
0 |
0,83 |
||
|
1,03' |
10 |
•12 |
|
|
|
|
|
|
1,33 |
1Д |
• 10 |
1 , 7 1 - Ю - 2 6 |
0 |
0,51 |
||||
|
0,6 |
• 10 |
3 |
|
|
|
|
|
|
1,29 |
6,4 |
• 10 |
- 13 |
5,7 |
- Ю - 2 |
6 |
0,72 |
1,28 |
|
|
1,03. 10,—3 |
|
|
|
|
|
|||
1,33 |
1,1 |
• 10-12 |
1,6 |
- Ю - 2 |
6 |
|
0,51 |
||
|
5,97. |
1 0 - 4 |
|
|
|
|
0,684* |
||
1,44 |
|
8. |
|
- 13 |
|
|
|
|
0,662* |
|
0,82. |
,—з |
|
|
|
|
0,640* |
* Значения P(EV) приведены для трех значений |
Я: + 1 ; — 1 ; |
(Я — постоянная, характеризующая варианты теории |
В-распада). |
Рэ фф(2?р ). Из сопоставления данных таблиц можно сде лать вывод о том, что основным процессом, уменьшаю щим Р Э К С п№р ) по сравнению с Рра.сч(Ер ) для газообразно го молекулярного источника, являются, вероятно, внутри молекулярные столкновения.
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
Таблица 17 |
Влияние внутримолекулярных столкновений на выход ЯРР |
|||||||||||||
|
|
|
о |
|
|
|
о |
|
о |
Резонанс |
|
|
|
Моле |
|
|
|
|
|
|
ная скорость |
|
|
||||
кула |
гъ |
А |
|
|
7-2, |
А |
d, |
А |
атома отда -Рэсрф(-Ер) -Рэцсп(-Еф) |
||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
чи, |
см/сек |
|
|
СоС12 |
0,72 |
( С о 2 + |
) |
1,81 |
( C I 1 - ) |
2,53 |
7,2 |
-105 |
0,27 |
0,25 |
|||
ШС12 |
0,69 |
( N i 2 + |
) |
1,81 |
|
2,50 |
5,22-10в |
0,49 |
0,29 |
||||
МпС12 |
0,80 |
(Мп 2 + |
) |
1,81 |
|
2,61 |
4,8 |
-106 |
0,72 |
0,71 |
|||
ІпСІз |
0,81 (In 3 |
+ |
) |
|
|
2,62 |
3,6 |
-10В |
0,42 |
0,48 |
|||
V O C l 3 |
0,60 |
( V |
5 |
+ |
) |
ї : й ( № - ) |
2,41 |
9,0 |
-105 |
0,555 |
0,535 |
||
|
|
|
|
|
|
1,32 (0 ) |
1,92 |
|
|
|
|
||
Необходимо |
отметить, |
что расчет по формуле (61) |
|||||||||||
нужно рассматривать |
как |
разумную оценку |
величины |
||||||||||
Рэ фф(Вр ), иллюстрирующую |
роль |
внутримолекулярных |
|||||||||||
столкновений в ослаблении выхода |
резонансного рассея |
ния с молекулярными газообразными источниками.
При определении Рэ фф(.Ер ) по формуле (61) не учиты вается роль последовательности распадов, а также из менение распределения скорости атомов отдачи из-за столкновения. Тем не менее эта оценка в основном пра вильно передает влияние фактора внутримолекулярных столкновений на выход ядерного урезонансного рассеяния
(табл. 17). Объяснить |
это можно тем, что основной вклад |
||||
в Рэфф(-Ер) вносит второй |
член уравнения, который |
рас |
|||
считывается весьма корректно. |
|
|
|||
Интересно отметить, что РокспС-Ер) для 5 2 Сг при исполь |
|||||
зовании газообразного |
молекулярного источника VOCI3 |
||||
почти не отличается от Р(ЕР), |
рассчитанного из схемы рас |
||||
пада 5 2 V . Происходит |
это потому, что |
минимальная |
ско |
||
рость ядра отдачи 5 2 Сг |
(иР =Е/Мс = 0,877 • 106 см/сек), |
на |
|||
чиная с которой условия |
резонанса |
восстанавливаются, |
расположена ближе максимума кривой распределения на-
чальных скоростей возбужденных ядер. Максимальная скорость отдачи от предшествующего (3-распада в данном случае равна 1,812 -106 см/сек (рис. 61), поэтому значи тельная часть атомов от дачи 5 2 Сг после столкно вения с атомами собст венной молекулы будет обладать скоростью и > и р и участвовать в резонан
се.
Во всех других слу чаях, приведенных в таб лице 17, минимальная скорость всегда находит ся на спадающей части кривой распределения начальных скоростей воз бужденных ядер отдачи. Для иллюстрации сказан
ного приведен рисунок 62, где показано распределение на чальных скоростей ядер отдачи 6 0 N i . В этом случае vp = = 0,713 -106 см/сек, а максимальная скорость u m t t X = 0 , 9 5 1 • •10s см/сек. Значение vp расположено справа от максиму ма кривой распределения скоростей отдачи. Поэтому поте ря скорости при столкновении атомов отдачи 6 0 N i с атома ми собственной молекулы — хлора — в значительной степени уводит атомы отдачи в область и < и р .
Аналогичная ситуация, вероятно, отмечается и в слу-
|
Р |
чае атомов отдачи 5 6 Fe, 6 5 Cu, 1 1 6 Sn . |
В случае 5 2 V — v 5 2 C r |
при расчете Р эффСЕр ) необходимо |
учитывать изменения |
импульсного распределения атомов отдачи, вызванные их столкновением с атомами хлора и кислорода молекулы VOCla. Такой учет легко провести, используя теорию, из ложенную в главе 2.
Для одного предшествующего (3-распада |
эффективное |
|
число резонансных у-квантов выражается формулой |
||
Р о Ф ф № р ) = Р і ( я Р ) + Р 2 ( Я р Н |
|
|
„та; |
|
|
S(p) d P + £ ) |
dpj^dp', |
(62) |
PP |
1 |
|
где первый член Pi (Яр) представляет собой часть резонанс ных у-квантов, испускаемых ядрами, не испытавшими внутримолекулярные столкновения, второй член Рг(Е р) — число резонансных у- квантов, испускаемых ядрами, испытавши ми однократные стол кновения. В данном случае двух- и более кратные внутримоле кулярные столкнове ния не учитываются.
Значения Рэфф( Ev)
для 5 2 V—>-5 2 Сг по фор муле (62) можно вы разить, как
Р , ф Ф ( £ р ) = ( 1 - в ) 0 , 6 6 2 +
|
+ |
Q 0,555. |
|
|
|
|
|
Так |
как Q = l , |
то |
|
|
|
||
Рз Ф ф(-Ер |
) = 0 , 5 5 5 , что |
0,525 (7,675 |
0.73* Ц738 |
qSW 0,897 0.951 |
|||
хорошо |
согласуется |
с |
|||||
|
¥ |
см/etK) |
|||||
наблюдаемой на экспе |
|
||||||
Рис. 62. Распределение начальных |
|||||||
рименте |
величиной |
||||||
числа |
резонансных |
у- |
скоростей |
атомов |
отдачи 6 0 Ni . |
||
|
|
|
|||||
квантов, равной 0,535 |
(табл. 16, 17). Таким |
образом, до |
вольно сильная зависимость выхода ядерного у-резонан- сного рассеяния от внутримолекулярных столкновений делает возможным его использование для изучения внут римолекулярных процессов.
Кулоновская фрагментация в газообразных молекулярных у-нсточниках, обусловленная ядерными переходами
Известно, что при ядерных переходах в близкой к ядру атомной оболочке могут образоваться дырки, которые за полняются за счет электронов с дальних оболочек. Одно временно, согласно закону сохранения энергий, атом ис пускает рентгеновское излучение либо избыток энергии от электронного перехода передается одному из электронов
соседней оболочки. Таким образом, при движении ^дырок к внешним оболочкам постепенно увеличивается число дырок и в конечном счете атом оказывается в высокоионизованном состоянии. Последний процесс называется эффектом Оже. Он хорошо известен для атомов и молекул [138—140].
Существуют различные причины образования дырок. Они могут возникнуть во внутренних оболочках вследст вие рентгеновского облучения, в результате которого вы бивается электрон с внутренней оболочки, или конверсии электронов, вызванной ядерным у-переходом или .йГ-захва- том. Оже-эффект, следующий за ЙГ-захватом в ядре, при использовании газообразных молекулярных ^-источников может оказать сильное влияние на выход ^-резонансного рассеяния.
Обычно для восстановления условия у-резонанса, нару шенного потерей энергии v-кванта на отдачу при испуска нии и поглощении, необходимо, чтобы ядро перед испус канием резонансного у-кванта получило импульс, равный или больший Во/с, где So — энергия возбужденного уров ня ядра.
Если резонансному -у-кванту предшествует 72-квант или
.ЙГ-захват, то, чтобы допплеровский сдвиг энергии пол ностью компенсировал потерю энергии -у-кванта на отдачу, должно выполняться следующее неравенство:
Р . =
я |
с ' |
с |
|
|
или
р±^о
с^ с '
Как показал Метцгер [141, 142], в случае применения молекулярного газообразного 7-источника, когда резо нансному у-кванту предшествует .ЙГ-захват, у-резонанс можно наблюдать в идентичном ядре даже тогда, когда
Р я = . Е к / с « Я 0 / с .
Метцгер, используя молекулярные газообразные 7-ис- точники 6 5 Zn2, 6 5 ZnCl2 и 6 5 ZnJ2, наблюдал у-резонанс на уровне 1,118 Мэв ядра 6 5 Си.
Как видно из схемы распада 6 5 Zn—>-6 5 Cu (рис. 63), энергия £ к = 0 , 2 2 Мэв и Ря=Ек/с<.Е0/с. Поэтому линии испускания и поглощения не должны перекрываться, если
учесть только импульс .ЙГ-зах- |
|
|
|
|
||||||||
вата |
|
и |
тепловой |
эффект |
|
|
|
|
||||
(рис. 64). В данном случае у- |
|
|
|
|
||||||||
резонанс |
восстанавливается |
|
|
|
|
|||||||
за |
счет |
ионизационного |
|
|
|
|
||||||
эффекта после if-захвата в мо |
|
|
|
|
||||||||
лекуле. Для молекулярной си |
|
|
|
|
||||||||
стемы с радиоактивным |
if-зах |
|
|
|
|
|||||||
ватным |
|
ядром |
дополнитель |
|
|
|
|
|||||
ный |
|
допплеровский |
|
сдвиг |
|
|
|
|
||||
энергии ^-кванта обусловли |
|
|
|
|
||||||||
вается |
кулоновским |
отталки |
|
|
|
|
||||||
ванием |
|
атомов, |
в результате |
|
|
|
|
|||||
которого импульс атома отда- |
|
|
|
|
||||||||
ЧИ Ро = Р |
к-КРкул, |
ГДЄ |
рк— |
|
ИМ |
|
|
|
|
|||
ПУЛЬС |
атома |
отдачи |
после |
Рис. |
Схема |
распада |
||||||
.йГ-захвата; р к у л — и м п у л ь с |
ку- |
|
6 5 Zn — И 5 Си . |
|||||||||
лоновского отталкивания. |
|
|
|
|
|
|||||||
В случае 6 5 Z n |
EK/c-<Eofc |
отдача |
после |
кулоновскои |
||||||||
фрагментации р к у л ^ ( Е 0 / с — Е к / с ) |
больше, |
чем |
импульс |
|||||||||
атома отдачи после ЛГ-захвата. |
|
|
|
|
||||||||
Ниже приводится описание эксперимента по резонанс |
||||||||||||
Рис. |
64. |
Форма |
и |
положение |
1,12 |
|
|
|
|
|||
Мэв |
линии эмиссии и поглощения. |
|
|
|
|
|||||||
Кривая 1 — эмиссионная линия для |
|
|
|
|
||||||||
моноатомного газообразного |
источ |
|
|
|
|
|||||||
ника |
6 5 Z n |
при |
Г = |
850°С |
с учетом |
|
|
|
|
|||
нейтронной отдачи и теплового дви |
|
|
|
|
||||||||
жения. Кривая 2—гауссовская |
эмис |
|
|
|
|
|||||||
сионная |
линия, |
объясняющая |
ре |
|
|
|
|
зонансное рассеяние, наблюдаемое |
|
|
||
с гпСІг-источником |
при Т = |
850°С. |
г о |
( 0 |
АЕ=Е^ /Мс2 = 20,5 эв. |
ьЕгъ& огноштепЬно^нтт пинии. |
|||
|
|
|
аЬсоройции |
|
ному рассеянию |
у _ л У ч е и |
н а уровне 1,118 Мэв |
ядра 6 5 Си, |
|
его результаты и обсуждение. |
|
|
||
Источниками |
у-лучей |
служили |
молекулярные газооб |
разные соединения с радиоизотопом 6 5 Z n — Z n C b , ZnBr2 и Z n J 2 , полученные путем взаимодействия радиоактивного
6 5 Z n при нагревании с соответствующим галогеном. Соеди нения перегонялись в кварцевые ампулы объемом 10 см3. Из ампул откачивался воздух, и они запаивались. Актив ность источников составляла ~ 10 милликюри, количест во вещества в ампулах не превышало нескольких милли грамм. При проведении эксперимента ампула, например с ZnCb, нагревалась в нихромовой печи до температуры ~700°С, при этом молекулярный источник возгонялся. Переход соединений в газообразное состояние в зависимо сти от температуры исследовался контрольными экспери ментами. Температура измерялась хромель-алюмелевой термопарой. Давление паров в ампулах было ~ 0 , 5 атм, так что при т т ~ 1 0 - 1 3 сек столкновения молекул не учи тывались.
В эксперименте использовалась установка с кольцевы ми поглотителями. у-Кванты, рассеянные от медного и же лезного кольцевых рассеивателей (железный применялся для сравнения), регистрировались люминесцентным спект рометром с кристаллом NaJ(T1) диаметром и высотой 4 см и ФЭУ-13. Одноканальный анализатор импульсов настраи
вался на фотопик 1,118 Мэв. Измерения проводились
700 |
|
|
|
следующим |
образом: |
|
при |
|||||
|
|
|
|
|
||||||||
|
|
|
|
замене |
рассеивателей |
через |
||||||
|
|
|
|
каждые |
200 сек |
|
определя |
|||||
|
|
|
|
лись скорости счета от мед |
||||||||
|
|
|
|
ного и железного |
рассеива |
|||||||
|
|
|
|
телей. Затем такие же из |
||||||||
|
|
|
|
мерения |
проводились |
с |
ис |
|||||
|
|
|
|
точником, |
нагретым |
до |
со |
|||||
|
|
|
|
ответствующей |
температу |
|||||||
|
|
|
|
ры. При этом скорость сче |
||||||||
|
|
|
|
та с медным рассеивателей |
||||||||
|
|
|
|
возрастала |
за счет резонан |
|||||||
|
|
|
|
сных квантов. Величина ре |
||||||||
|
|
|
|
зонансного эффекта, напри |
||||||||
|
|
|
|
мер, |
для |
Z n J 2 составляла |
||||||
|
|
|
|
~ 1 5 0 |
у-квантов, при общей |
|||||||
|
|
|
|
скорости счета 300, т.е. 50 %. |
||||||||
0 |
|
|
|
Рис. 65. Спектр у-излУ4 6 1 1 1 1 1 1 ! |
рас |
|||||||
|
45 |
|
сеянного |
от |
Си ( + ) |
и |
F e |
(0)-рас- |
||||
35 |
і |
50 |
||||||||||
|
Ж |
канало |
|
сеивателей |
для |
газообразного |
||||||
|
|
|
|
|
источника. |
|
|
|
На рисунке 65 представлен спектр рассеянного излу чения, снятый с помощью анализатора импульсов АИ-100. Переход ZnJ2 в газообразное состояние приводил к появле нию в спектре пика в области энергии 1,118 Мэв. Средние сечения резонансного рассеяния а были рассчитаны для
каждого из источников ZnCb, ZnBr 2 |
и Z n J 2 . |
|
||||||
На рисунке 65 приведена зависи |
|
|
|
|||||
мость величины Р(Е р ) от заряда га |
PUpl.tf'a* |
|||||||
логена. Как видно, при увеличении |
||||||||
|
|
|
||||||
заряда сечение резонансного рас |
|
|
|
|||||
сеяния возрастает. |
Из |
выражения |
|
|
|
|||
(2') и |
=1,83 - Ю - 3 эв (143] могут |
|
|
|
||||
быть |
рассчитаны значения P(EV) |
|
|
|
||||
для каждого из трех использован |
|
|
|
|||||
ных молекулярных соединений. Ре |
|
|
|
|||||
зультаты расчетов вместе со значе |
|
|
|
|||||
ниями Ор помещены в таблице 18, |
io |
so |
|
|||||
где также |
приведены |
результаты |
Рис. |
66. |
Зависимость |
|||
работ |
Метцгера [141, 142]. |
|||||||
Р(ЕР) |
от атомного номе |
|||||||
|
|
|
|
|
||||
Как видно из рисунка 66 и таб |
ра |
галогена в исследо |
||||||
лицы |
18, |
сечение |
у-резонансного |
ванных |
галогенидах |
|||
цинка |
(CI, Br, J ) . |
|||||||
эффекта велико, когда порядковый |
||||||||
|
|
|
||||||
номер элемента лиганда |
большой. |
|
|
|
||||
Если считать, что после .йГ-захвата за счет |
Оже-эффек- |
та атомы во всех случаях (ZnCl2, ZnBr2, Zn J2 ) в начальный момент времени имели одинаковый заряд, то в результате его перераспределения заряд атомов галогенов с большим
Источник
Z n
Z n C l 2
Z n B r 2
Z n J 2
|
|
|
|
Таблица 18 |
Значеная а |
и Р(ЕР) |
|
|
|
a - Ю - 2 6 |
СЛЇ2 |
Р(Яр) [144] |
P(EP) [141] |
|
0,96 + |
0,11 |
1,2 - М - 3 |
1 |
, 2 - Ю - 3 |
2,29+0,21 |
2,85-10 |
|
|
|
4,95±0,40 |
6 , 1 6 - Ю - 3 |
6 |
, 2 - Ю - 3 |
Z увеличивается, а атомов Z n соответственно уменьшает ся. Это обстоятельство приводит к тому, что потенциаль ная энергия отталкивания Zn—CI2 увеличивается с ростом Z лиганда.
Высказанное соображение качественно объясняет зако номерности изменения сечения резонансного рассеяния в зависимости от Z лиганда, наблюдаемые на эксперименте (рис. 66) [145]. Оно не противоречит также эксперимен тальным данным работы '[146], в которой изучалось пере распределение зарядов атомов молекулы СгВЩВг, обуслов ленное конверсией у-лучей 48,1 и 36,3 кэв в ядре Вг.
Описанные результаты интересны по крайней мере в двух отношениях. Во-первых, они показывают, что при проведении исследования у-резонансного рассеяния с К- захватными источниками желательно использовать моле кулярные газообразные источники с максимально возмож ным порядковым номером лиганда. Для таких источников резонансный эффект большой и поэтому с высокой точ ностью могут быть измерены сечения у-резонансного рас сеяния, а методом самопоглощения — времена жизни воз бужденных состояний ядер. Во-вторых, поскольку резо нансный эффект сильно зависит от перераспределения заряда радиоактивного атома в молекуле, детальное изуче ние ядерного у-резонансного рассеяния с молекулярными газообразными .йГ-захватными источниками может ока заться полезным при исследовании механизма перераспре деления зарядов в молекуле.
* * *
Таким образом, если в экспериментах по ядерному у-резонансному рассеянию перекрытие спектров испуска ния и поглощения осуществляется за счет отдачи от пред шествующих излучений, то обычно возникает ряд сопутст вующих процессов, которые в значительной степени влияют на величину сечения ЯРР. Одним из них является взаимодействие атомов отдачи с атомами собственной мо лекулы и окружающей среды. В данной монографии тща тельно проанализирован этот процесс для изучения с его помощью атомных столкновений в среде у-источников, в качестве которых применяются радиоактивные вещест ва в различных агрегатных состояниях. При использова нии молекулярных газообразных источников на сечения у-резонансного рассеяния сильное действие оказывают внутримолекулярные столкновения атомов отдачи и кулоновская фрагментация, обусловленная образованием ва кансий на внутренних оболочках при ядерных переходах.
Проведенные нами исследования показали, что метод ЯРР может стать полезным при анализе этих внутримолеку лярных процессов.
В экспериментах по ядерному у-резонансному рассея нию с использованием твердых и жидких веществ обнару жено влияние столкновения атомов отдачи с атомами окружающей среды на выход ЯРР. Систематически про водимые у-резонансные эксперименты с жидкими метал лическими источниками и источниками в виде различных твердых соединений, а также последовательный теорети ческий анализ результатов позволили сделать некоторые выводы о характере торможения медленных атомов отда чи в жидких и твердых веществах. Установлена экспери ментальная закономерность изменения эффективных ра диусов взаимодействия атомов от их заряда в водной сре де, которая удовлетворительно согласуется с выводами модели атома Томаса — Ферми (потенциал Фирсова).
С помощью экспериментов по Я Р Р нами найдена функция изменения параметра торможения медленных атомов в металлах в зависимости от их порядкового номе ра. Получена корреляция между средней длиной свободно го пробега атомов отдачи, с одной стороны, и межъядер ным расстоянием в металлах и грамм-атомным объемом — с другой. Вытекающий из этой корреляции вывод о зависи мости процесса торможения атомов отдачи от числа ато мов в единице объема показывает, что характер измене ния I от Z для металлов не может быть описан только пар ными взаимодействиями, как это делалось для объяснения зависимости і?9фф от Z в водной среде.
Результаты экспериментов с кристаллическими моле кулярными источниками подтверждают представление о том, что замедление атомов в области малых энергий за висит от кристаллической структуры вещества и от соот ношения сталкивающихся масс. Таким образом, из прове денных исследований видно, что у-резонансное рассеяние на ядрах при компенсации потери энергии на отдачу пред шествующими излучениями позволяет судить о ряде интересных атомных и молекулярных процессов в вещест вах в различных агрегатных состояниях. Это весьма важ но, потому что для изучения подобных вопросов о явле ниях в области низких энергий других методов, кроме указанного, пока не существует.
9 - 1