Добавил:
Опубликованный материал нарушает ваши авторские права? Сообщите нам.
Вуз: Предмет: Файл:

книги из ГПНТБ / Каипов Д.К. Ядерный гамма-резонанс и атомные столкновения

.pdf
Скачиваний:
15
Добавлен:
23.10.2023
Размер:
5.28 Mб
Скачать

•у-кванты, излучаемые ядрами, вышедшими за пределы молекулы без столкновения. Значение микроспектра в та­ ком случае запишется как

P ( E p ) - e x p ( - t C T / T ) . ( l - Q ) ,

поэтому эффективное число Y-квантов, участвующих в ре­ зонансном возбуждении ядер, состоит из двух членов

-Рэфф(Яр)=Р(£р)[1-еХр(-^с т /т)] +

 

+ P ( £ p ) e x p ( - f C T / x ) ( l - Q ) ,

(61)

где £с т — время между двумя столкновениями атомов от­ дачи с атомами собственной молекулы.

Таблицы 16, 17 содержат необходимые исходные дан­ ные для расчета вероятности столкновения Q, вероятности распада [1ехр (—tC T /x)] до столкновения и значения

Таблица 16

Я РР для молекулярных газообразных источников

Молекулярный газообразный источник

Рассеивающее ядро

МпС12

вере

№С12

в^Си

СоС12

e o N i

 

ІнС13

1 1 G S n

СоС12

e o N i

 

V O C l 3

Б^Г

Резонансный уровень, Мэв

03

и —.,

 

 

Xч -' Ф

 

 

S S ш S

 

 

и & S w

 

 

га К

 

ф

 

О сі

Я

 

о

 

 

 

 

ц «

«

*

 

 

— —

О

К

со

я

Р. «

о, о

О

Я

pq

 

 

Значение

Р ( Я Р )

%

• рас ч ' ( Я р )'

Отдачу Отдачу прини­ прини­ мает мо­ мает лекула атом

0,845

9,6

 

И Г »

1 , 3 6 - 1 0 _ 2 В |

2,74

1,43

 

6,9

• 10

 

 

 

 

 

1,114

6,5

• 1 0

1,4

- Ю - 2

6

0

0,83

 

1,03'

10

•12

 

 

 

 

 

1,33

10

1 , 7 1 - Ю - 2 6

0

0,51

 

0,6

10

3

 

 

 

 

 

1,29

6,4

10

- 13

5,7

- Ю - 2

6

0,72

1,28

 

1,03. 10,—3

 

 

 

 

 

1,33

1,1

10-12

1,6

- Ю - 2

6

 

0,51

 

5,97.

1 0 - 4

 

 

 

 

0,684*

1,44

 

8.

 

- 13

 

 

 

 

0,662*

 

0,82.

,—з

 

 

 

 

0,640*

* Значения P(EV) приведены для трех значений

Я: + 1 ; — 1 ;

постоянная, характеризующая варианты теории

В-распада).

Рэ фф(2?р ). Из сопоставления данных таблиц можно сде­ лать вывод о том, что основным процессом, уменьшаю­ щим Р Э К С п№р ) по сравнению с Рра.счр ) для газообразно­ го молекулярного источника, являются, вероятно, внутри­ молекулярные столкновения.

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Таблица 17

Влияние внутримолекулярных столкновений на выход ЯРР

 

 

 

о

 

 

 

о

 

о

Резонанс­

 

 

Моле­

 

 

 

 

 

 

ная скорость

 

 

кула

гъ

А

 

 

7-2,

А

d,

А

атома отда­ -Рэсрф(-Ер) -Рэцсп(-Еф)

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

чи,

см/сек

 

 

СоС12

0,72

( С о 2 +

)

1,81

( C I 1 - )

2,53

7,2

-105

0,27

0,25

ШС12

0,69

( N i 2 +

)

1,81

 

2,50

5,22-10в

0,49

0,29

МпС12

0,80

(Мп 2 +

)

1,81

 

2,61

4,8

-106

0,72

0,71

ІпСІз

0,81 (In 3

+

)

 

 

2,62

3,6

-10В

0,42

0,48

V O C l 3

0,60

( V

5

+

)

ї : й ( № - )

2,41

9,0

-105

0,555

0,535

 

 

 

 

 

 

1,32 (0 )

1,92

 

 

 

 

Необходимо

отметить,

что расчет по формуле (61)

нужно рассматривать

как

разумную оценку

величины

Рэ фф(Вр ), иллюстрирующую

роль

внутримолекулярных

столкновений в ослаблении выхода

резонансного рассея­

ния с молекулярными газообразными источниками.

При определении Рэ фф(.Ер ) по формуле (61) не учиты­ вается роль последовательности распадов, а также из­ менение распределения скорости атомов отдачи из-за столкновения. Тем не менее эта оценка в основном пра­ вильно передает влияние фактора внутримолекулярных столкновений на выход ядерного урезонансного рассеяния

(табл. 17). Объяснить

это можно тем, что основной вклад

в Рэфф(-Ер) вносит второй

член уравнения, который

рас­

считывается весьма корректно.

 

 

Интересно отметить, что РокспС-Ер) для 5 2 Сг при исполь­

зовании газообразного

молекулярного источника VOCI3

почти не отличается от Р(ЕР),

рассчитанного из схемы рас­

пада 5 2 V . Происходит

это потому, что

минимальная

ско­

рость ядра отдачи 5 2 Сг

Р =Е/Мс = 0,877 • 106 см/сек),

на­

чиная с которой условия

резонанса

восстанавливаются,

расположена ближе максимума кривой распределения на-

Рис. 61. Распределение атомов отда­ чи по скоростям после |3-распада
52у_

чальных скоростей возбужденных ядер. Максимальная скорость отдачи от предшествующего (3-распада в данном случае равна 1,812 -106 см/сек (рис. 61), поэтому значи­ тельная часть атомов от­ дачи 5 2 Сг после столкно­ вения с атомами собст­ венной молекулы будет обладать скоростью и > и р и участвовать в резонан­

се.

Во всех других слу­ чаях, приведенных в таб­ лице 17, минимальная скорость всегда находит­ ся на спадающей части кривой распределения начальных скоростей воз­ бужденных ядер отдачи. Для иллюстрации сказан­

ного приведен рисунок 62, где показано распределение на­ чальных скоростей ядер отдачи 6 0 N i . В этом случае vp = = 0,713 -106 см/сек, а максимальная скорость u m t t X = 0 , 9 5 1 • •10s см/сек. Значение vp расположено справа от максиму­ ма кривой распределения скоростей отдачи. Поэтому поте­ ря скорости при столкновении атомов отдачи 6 0 N i с атома­ ми собственной молекулы — хлора — в значительной степени уводит атомы отдачи в область и < и р .

Аналогичная ситуация, вероятно, отмечается и в слу-

 

Р

чае атомов отдачи 5 6 Fe, 6 5 Cu, 1 1 6 Sn .

В случае 5 2 V — v 5 2 C r

при расчете Р эффСЕр ) необходимо

учитывать изменения

импульсного распределения атомов отдачи, вызванные их столкновением с атомами хлора и кислорода молекулы VOCla. Такой учет легко провести, используя теорию, из­ ложенную в главе 2.

Для одного предшествующего (3-распада

эффективное

число резонансных у-квантов выражается формулой

Р о Ф ф № р ) = Р і ( я Р ) + Р 2 ( Я р Н

 

„та;

 

 

S(p) d P + £ )

dpj^dp',

(62)

PP

1

 

где первый член Pi (Яр) представляет собой часть резонанс­ ных у-квантов, испускаемых ядрами, не испытавшими внутримолекулярные столкновения, второй член Рг(Е р) — число резонансных у- квантов, испускаемых ядрами, испытавши­ ми однократные стол­ кновения. В данном случае двух- и более кратные внутримоле­ кулярные столкнове­ ния не учитываются.

Значения Рэфф( Ev)

для 5 2 V—>-5 2 Сг по фор­ муле (62) можно вы­ разить, как

Р , ф Ф ( £ р ) = ( 1 - в ) 0 , 6 6 2 +

 

+

Q 0,555.

 

 

 

 

Так

как Q = l ,

то

 

 

 

Рз Ф ф(-Ер

) = 0 , 5 5 5 , что

0,525 (7,675

0.73* Ц738

qSW 0,897 0.951

хорошо

согласуется

с

 

¥

см/etK)

наблюдаемой на экспе­

 

Рис. 62. Распределение начальных

рименте

величиной

числа

резонансных

у-

скоростей

атомов

отдачи 6 0 Ni .

 

 

 

квантов, равной 0,535

(табл. 16, 17). Таким

образом, до­

вольно сильная зависимость выхода ядерного у-резонан- сного рассеяния от внутримолекулярных столкновений делает возможным его использование для изучения внут­ римолекулярных процессов.

Кулоновская фрагментация в газообразных молекулярных у-нсточниках, обусловленная ядерными переходами

Известно, что при ядерных переходах в близкой к ядру атомной оболочке могут образоваться дырки, которые за­ полняются за счет электронов с дальних оболочек. Одно­ временно, согласно закону сохранения энергий, атом ис­ пускает рентгеновское излучение либо избыток энергии от электронного перехода передается одному из электронов

соседней оболочки. Таким образом, при движении ^дырок к внешним оболочкам постепенно увеличивается число дырок и в конечном счете атом оказывается в высокоионизованном состоянии. Последний процесс называется эффектом Оже. Он хорошо известен для атомов и молекул [138—140].

Существуют различные причины образования дырок. Они могут возникнуть во внутренних оболочках вследст­ вие рентгеновского облучения, в результате которого вы­ бивается электрон с внутренней оболочки, или конверсии электронов, вызванной ядерным у-переходом или .йГ-захва- том. Оже-эффект, следующий за ЙГ-захватом в ядре, при использовании газообразных молекулярных ^-источников может оказать сильное влияние на выход ^-резонансного рассеяния.

Обычно для восстановления условия у-резонанса, нару­ шенного потерей энергии v-кванта на отдачу при испуска­ нии и поглощении, необходимо, чтобы ядро перед испус­ канием резонансного у-кванта получило импульс, равный или больший Во/с, где So энергия возбужденного уров­ ня ядра.

Если резонансному -у-кванту предшествует 72-квант или

.ЙГ-захват, то, чтобы допплеровский сдвиг энергии пол­ ностью компенсировал потерю энергии -у-кванта на отдачу, должно выполняться следующее неравенство:

Р . =

я

с '

с

 

 

или

р±^о

с^ с '

Как показал Метцгер [141, 142], в случае применения молекулярного газообразного 7-источника, когда резо­ нансному у-кванту предшествует .ЙГ-захват, у-резонанс можно наблюдать в идентичном ядре даже тогда, когда

Р я = . Е к / с « Я 0 / с .

Метцгер, используя молекулярные газообразные 7-ис- точники 6 5 Zn2, 6 5 ZnCl2 и 6 5 ZnJ2, наблюдал у-резонанс на уровне 1,118 Мэв ядра 6 5 Си.

Как видно из схемы распада 6 5 Zn—>-6 5 Cu (рис. 63), энергия £ к = 0 , 2 2 Мэв и Ряк/с<.Е0/с. Поэтому линии испускания и поглощения не должны перекрываться, если

учесть только импульс .ЙГ-зах-

 

 

 

 

вата

 

и

тепловой

эффект

 

 

 

 

(рис. 64). В данном случае у-

 

 

 

 

резонанс

восстанавливается

 

 

 

 

за

счет

ионизационного

 

 

 

 

эффекта после if-захвата в мо­

 

 

 

 

лекуле. Для молекулярной си­

 

 

 

 

стемы с радиоактивным

if-зах­

 

 

 

 

ватным

 

ядром

дополнитель­

 

 

 

 

ный

 

допплеровский

 

сдвиг

 

 

 

 

энергии ^-кванта обусловли­

 

 

 

 

вается

кулоновским

отталки­

 

 

 

 

ванием

 

атомов,

в результате

 

 

 

 

которого импульс атома отда-

 

 

 

 

ЧИ Ро = Р

к-КРкул,

ГДЄ

рк

 

ИМ­

 

 

 

 

ПУЛЬС

атома

отдачи

после

Рис.

Схема

распада

.йГ-захвата; р к у л — и м п у л ь с

ку-

 

6 5 Zn — И 5 Си .

лоновского отталкивания.

 

 

 

 

 

В случае 6 5 Z n

EK/c-<Eofc

отдача

после

кулоновскои

фрагментации р к у л ^ ( Е 0 / с — Е к / с )

больше,

чем

импульс

атома отдачи после ЛГ-захвата.

 

 

 

 

Ниже приводится описание эксперимента по резонанс

Рис.

64.

Форма

и

положение

1,12

 

 

 

 

Мэв

линии эмиссии и поглощения.

 

 

 

 

Кривая 1 — эмиссионная линия для

 

 

 

 

моноатомного газообразного

источ­

 

 

 

 

ника

6 5 Z n

при

Г =

850°С

с учетом

 

 

 

 

нейтронной отдачи и теплового дви­

 

 

 

 

жения. Кривая 2—гауссовская

эмис­

 

 

 

 

сионная

линия,

объясняющая

ре­

 

 

 

 

зонансное рассеяние, наблюдаемое

 

 

с гпСІг-источником

при Т =

850°С.

г о

( 0

АЕ=Е^ /Мс2 = 20,5 эв.

ьЕгъ& огноштепЬно^нтт пинии.

 

 

 

аЬсоройции

ному рассеянию

у _ л У ч е и

н а уровне 1,118 Мэв

ядра 6 5 Си,

его результаты и обсуждение.

 

 

Источниками

у-лучей

служили

молекулярные газооб­

разные соединения с радиоизотопом 6 5 Z n — Z n C b , ZnBr2 и Z n J 2 , полученные путем взаимодействия радиоактивного

6 5 Z n при нагревании с соответствующим галогеном. Соеди­ нения перегонялись в кварцевые ампулы объемом 10 см3. Из ампул откачивался воздух, и они запаивались. Актив­ ность источников составляла ~ 10 милликюри, количест­ во вещества в ампулах не превышало нескольких милли­ грамм. При проведении эксперимента ампула, например с ZnCb, нагревалась в нихромовой печи до температуры ~700°С, при этом молекулярный источник возгонялся. Переход соединений в газообразное состояние в зависимо­ сти от температуры исследовался контрольными экспери­ ментами. Температура измерялась хромель-алюмелевой термопарой. Давление паров в ампулах было ~ 0 , 5 атм, так что при т т ~ 1 0 - 1 3 сек столкновения молекул не учи­ тывались.

В эксперименте использовалась установка с кольцевы­ ми поглотителями. у-Кванты, рассеянные от медного и же­ лезного кольцевых рассеивателей (железный применялся для сравнения), регистрировались люминесцентным спект­ рометром с кристаллом NaJ(T1) диаметром и высотой 4 см и ФЭУ-13. Одноканальный анализатор импульсов настраи­

вался на фотопик 1,118 Мэв. Измерения проводились

700

 

 

 

следующим

образом:

 

при

 

 

 

 

 

 

 

 

 

замене

рассеивателей

через

 

 

 

 

каждые

200 сек

 

определя­

 

 

 

 

лись скорости счета от мед­

 

 

 

 

ного и железного

рассеива­

 

 

 

 

телей. Затем такие же из­

 

 

 

 

мерения

проводились

с

ис­

 

 

 

 

точником,

нагретым

до

со­

 

 

 

 

ответствующей

температу­

 

 

 

 

ры. При этом скорость сче­

 

 

 

 

та с медным рассеивателей

 

 

 

 

возрастала

за счет резонан­

 

 

 

 

сных квантов. Величина ре­

 

 

 

 

зонансного эффекта, напри­

 

 

 

 

мер,

для

Z n J 2 составляла

 

 

 

 

~ 1 5 0

у-квантов, при общей

 

 

 

 

скорости счета 300, т.е. 50 %.

0

 

 

 

Рис. 65. Спектр у-излУ4 6 1 1 1 1 1 1 !

рас­

 

45

 

сеянного

от

Си ( + )

и

F e

(0)-рас-

35

і

50

 

Ж

канало

 

сеивателей

для

газообразного

 

 

 

 

 

источника.

 

 

 

На рисунке 65 представлен спектр рассеянного излу­ чения, снятый с помощью анализатора импульсов АИ-100. Переход ZnJ2 в газообразное состояние приводил к появле­ нию в спектре пика в области энергии 1,118 Мэв. Средние сечения резонансного рассеяния а были рассчитаны для

каждого из источников ZnCb, ZnBr 2

и Z n J 2 .

 

На рисунке 65 приведена зависи­

 

 

 

мость величины Р(Е р ) от заряда га­

PUpl.tf'a*

логена. Как видно, при увеличении

 

 

 

заряда сечение резонансного рас­

 

 

 

сеяния возрастает.

Из

выражения

 

 

 

(2') и

=1,83 - Ю - 3 эв (143] могут

 

 

 

быть

рассчитаны значения P(EV)

 

 

 

для каждого из трех использован­

 

 

 

ных молекулярных соединений. Ре­

 

 

 

зультаты расчетов вместе со значе­

 

 

 

ниями Ор помещены в таблице 18,

io

so

 

где также

приведены

результаты

Рис.

66.

Зависимость

работ

Метцгера [141, 142].

Р(ЕР)

от атомного номе­

 

 

 

 

 

Как видно из рисунка 66 и таб­

ра

галогена в исследо­

лицы

18,

сечение

у-резонансного

ванных

галогенидах

цинка

(CI, Br, J ) .

эффекта велико, когда порядковый

 

 

 

номер элемента лиганда

большой.

 

 

 

Если считать, что после .йГ-захвата за счет

Оже-эффек-

та атомы во всех случаях (ZnCl2, ZnBr2, Zn J2 ) в начальный момент времени имели одинаковый заряд, то в результате его перераспределения заряд атомов галогенов с большим

Источник

Z n

Z n C l 2

Z n B r 2

Z n J 2

 

 

 

 

Таблица 18

Значеная а

и Р(ЕР)

 

 

a - Ю - 2 6

СЛЇ2

Р(Яр) [144]

P(EP) [141]

0,96 +

0,11

1,2 - М - 3

1

, 2 - Ю - 3

2,29+0,21

2,85-10

 

 

4,95±0,40

6 , 1 6 - Ю - 3

6

, 2 - Ю - 3

Z увеличивается, а атомов Z n соответственно уменьшает­ ся. Это обстоятельство приводит к тому, что потенциаль­ ная энергия отталкивания Zn—CI2 увеличивается с ростом Z лиганда.

Высказанное соображение качественно объясняет зако­ номерности изменения сечения резонансного рассеяния в зависимости от Z лиганда, наблюдаемые на эксперименте (рис. 66) [145]. Оно не противоречит также эксперимен­ тальным данным работы '[146], в которой изучалось пере­ распределение зарядов атомов молекулы СгВЩВг, обуслов­ ленное конверсией у-лучей 48,1 и 36,3 кэв в ядре Вг.

Описанные результаты интересны по крайней мере в двух отношениях. Во-первых, они показывают, что при проведении исследования у-резонансного рассеяния с К- захватными источниками желательно использовать моле­ кулярные газообразные источники с максимально возмож­ ным порядковым номером лиганда. Для таких источников резонансный эффект большой и поэтому с высокой точ­ ностью могут быть измерены сечения у-резонансного рас­ сеяния, а методом самопоглощения — времена жизни воз­ бужденных состояний ядер. Во-вторых, поскольку резо­ нансный эффект сильно зависит от перераспределения заряда радиоактивного атома в молекуле, детальное изуче­ ние ядерного у-резонансного рассеяния с молекулярными газообразными .йГ-захватными источниками может ока­ заться полезным при исследовании механизма перераспре­ деления зарядов в молекуле.

* * *

Таким образом, если в экспериментах по ядерному у-резонансному рассеянию перекрытие спектров испуска­ ния и поглощения осуществляется за счет отдачи от пред­ шествующих излучений, то обычно возникает ряд сопутст­ вующих процессов, которые в значительной степени влияют на величину сечения ЯРР. Одним из них является взаимодействие атомов отдачи с атомами собственной мо­ лекулы и окружающей среды. В данной монографии тща­ тельно проанализирован этот процесс для изучения с его помощью атомных столкновений в среде у-источников, в качестве которых применяются радиоактивные вещест­ ва в различных агрегатных состояниях. При использова­ нии молекулярных газообразных источников на сечения у-резонансного рассеяния сильное действие оказывают внутримолекулярные столкновения атомов отдачи и кулоновская фрагментация, обусловленная образованием ва­ кансий на внутренних оболочках при ядерных переходах.

Проведенные нами исследования показали, что метод ЯРР может стать полезным при анализе этих внутримолеку­ лярных процессов.

В экспериментах по ядерному у-резонансному рассея­ нию с использованием твердых и жидких веществ обнару­ жено влияние столкновения атомов отдачи с атомами окружающей среды на выход ЯРР. Систематически про­ водимые у-резонансные эксперименты с жидкими метал­ лическими источниками и источниками в виде различных твердых соединений, а также последовательный теорети­ ческий анализ результатов позволили сделать некоторые выводы о характере торможения медленных атомов отда­ чи в жидких и твердых веществах. Установлена экспери­ ментальная закономерность изменения эффективных ра­ диусов взаимодействия атомов от их заряда в водной сре­ де, которая удовлетворительно согласуется с выводами модели атома Томаса — Ферми (потенциал Фирсова).

С помощью экспериментов по Я Р Р нами найдена функция изменения параметра торможения медленных атомов в металлах в зависимости от их порядкового номе­ ра. Получена корреляция между средней длиной свободно­ го пробега атомов отдачи, с одной стороны, и межъядер­ ным расстоянием в металлах и грамм-атомным объемом — с другой. Вытекающий из этой корреляции вывод о зависи­ мости процесса торможения атомов отдачи от числа ато­ мов в единице объема показывает, что характер измене­ ния I от Z для металлов не может быть описан только пар­ ными взаимодействиями, как это делалось для объяснения зависимости і?9фф от Z в водной среде.

Результаты экспериментов с кристаллическими моле­ кулярными источниками подтверждают представление о том, что замедление атомов в области малых энергий за­ висит от кристаллической структуры вещества и от соот­ ношения сталкивающихся масс. Таким образом, из прове­ денных исследований видно, что у-резонансное рассеяние на ядрах при компенсации потери энергии на отдачу пред­ шествующими излучениями позволяет судить о ряде интересных атомных и молекулярных процессов в вещест­ вах в различных агрегатных состояниях. Это весьма важ­ но, потому что для изучения подобных вопросов о явле­ ниях в области низких энергий других методов, кроме указанного, пока не существует.

9 - 1

Соседние файлы в папке книги из ГПНТБ