Добавил:
Опубликованный материал нарушает ваши авторские права? Сообщите нам.
Вуз: Предмет: Файл:

4006202

.html
Скачиваний:
0
Добавлен:
29.11.2022
Размер:
80.03 Кб
Скачать

4006202-Desc-ru var ctx = "/emtp"; The translation is almost like a human translation. The translation is understandable and actionable, with all critical information accurately transferred. Most parts of the text are well written using a language consistent with patent literature. The translation is understandable and actionable, with most critical information accurately transferred. Some parts of the text are well written using a language consistent with patent literature. The translation is understandable and actionable to some extent, with some critical information accurately transferred. The translation is not entirely understandable and actionable, with some critical information accurately transferred, but with significant stylistic or grammatical errors. The translation is absolutely not comprehensible or little information is accurately transferred. Please first refresh the page with "CTRL-F5". (Click on the translated text to submit corrections)

Patent Translate Powered by EPO and Google

French

German

  Albanian

Bulgarian

Croatian

Czech

Danish

Dutch

Estonian

Finnish

Greek

Hungarian

Icelandic

Italian

Latvian

Lithuanian

Macedonian

Norwegian

Polish

Portuguese

Romanian

Serbian

Slovak

Slovene

Spanish

Swedish

Turkish

  Chinese

Japanese

Korean

Russian

      PDF (only translation) PDF (original and translation)

Please help us to improve the translation quality. Your opinion on this translation: Human translation

Very good

Good

Acceptable

Rather bad

Very bad

Your reason for this translation: Overall information

Patent search

Patent examination

FAQ Help Legal notice Contact УведомлениеЭтот перевод сделан компьютером. Невозможно гарантировать, что он является ясным, точным, полным, верным или отвечает конкретным целям. Важные решения, такие как относящиеся к коммерции или финансовые решения, не должны основываться на продукте машинного перевода.

ОПИСАНИЕ ИЗОБРЕТЕНИЯ US4006202A[]

ПРЕДПОСЫЛКИ СОЗДАНИЯ ИЗОБРЕТЕНИЯ BACKGROUND OF THE INVENTION Настоящее изобретение относится к улучшенным синтетическим термопластичным смолам. Более конкретно, настоящее изобретение относится к синтетическим термопластичным смолистым смесям, включающим терполимеры стирола, диоксида серы и эластомер. The present invention relates to improved synthetic thermoplastic resins. More particularly, the present invention relates to synthetic thermoplastic resinous compounds comprising terpolymers of styrene, sulfur dioxide, and an elastomer. Полистирол является одним из наиболее универсальных и широко используемых полимеров, доступных сегодня. Однако для многих коммунальных услуг желательно модифицировать определенные свойства полистирола. Обычно это достигается путем сополимеризации стирола с другими материалами. Особенно полезным таким материалом является ударопрочный полистирол, получаемый в результате сополимеризации стирола и полибутадиенового каучука. К свойствам полистирола и, если уж на то пошло, многих его сополимеров, таких как ударопрочный полистирол, которые часто желательно модифицировать, относятся температура размягчения, термостойкость и устойчивость к воздействию растворителей. Polystyrene is one of the more versatile and widely used polymers available today. However, for many utilities, it is desirable to modify certain properties of polystyrene. This is generally accomplished by copolymerization of styrene with other materials. A particularly useful such material is the impact polystyrene which results from copolymerization of styrene and a polybutadiene rubber. Among the properties of polystyrene and, for that matter, many of its copolymers such as the impact polystyrene, which it is frequently desirable to modify are its softening point, its resistance to heat and its resistance to solvent attack. Это было предложено в патенте США No. № 2572185 для получения сополимера диоксида серы и стирола. такие сополимеры имеют значительно повышенную термостойкость по сравнению с одним полистиролом. Однако было обнаружено, что такие сополимеры не так легко формуются, как хотелось бы. На самом деле такие сополимеры несколько хрупкие. It has been proposed in U.S. Pat. No. 2,572,185 to prepare a copolymer of sulfur dioxide and styrene. such copolymers have significantly increased heat resistance over the polystyrene alone. However, it has been found that such copolymers are not as readily moldable as would be desired. In fact, such copolymers are somewhat brittle. Целью настоящего изобретения является создание новой улучшенной полимерной композиции. It is an object of the present invention to provide a new and improved polymer composition. Другой целью настоящего изобретения является создание нового термопластичного терполимера с улучшенными свойствами. Another object of the present invention is to provide a new thermoplastic terpolymer having improved properties. Еще одной целью настоящего изобретения является создание нового стирольного термопластичного терполимера, обладающего существенно улучшенной термостойкостью и устойчивостью к растворителям. Still another object of the present invention is to provide a new styrenic thermoplastic terpolymer having substantially improved heat and solvent resistance. Остальной задачей настоящего изобретения является создание способа производства нового формуемого стирольного терполимера с улучшенными свойствами. A remaining object of the present invention is to provide a process for the production of a new moldable styrenic terpolymer having improved properties. Дополнительные цели станут очевидными из следующего описания раскрытого здесь изобретения. Additional objects will become apparent from the following description of the invention herein disclosed. СУЩНОСТЬ ИЗОБРЕТЕНИЯ SUMMARY OF THE INVENTION Настоящее изобретение, которое решает эти и другие задачи, представляет собой новую полимерную композицию, которая представляет собой терполимер стирола, эластомера и SO2, и способ изготовления такого терполимера. Терполимерная композиция по настоящему изобретению включает от 64 до 98% по массе стирола, сополимеризованного с 1-12% по массе эластомера, и от 1 до 24% по массе SO2. Этот полимер получают путем сополимеризации стирольного мономера, эластомера и SO2 при температуре от 0 до 90°C. Сополимеризацию можно проводить с добавлением катализатора или без него, поскольку SO2 сам по себе будет катализировать реакцию, а также является одним из реагентов. The present invention which fulfills these and other objects, is a new polymer composition which is a terpolymer of styrene, an elastomer and SO2, and the process for the manufacture of such terpolymer. The terpolymer composition of the present invention is one comprised of 64 to 98% by weight styrene copolymerized with 1 to 12% by weight of an elastomer and 1 to 24% by weight SO2. This polymer is prepared by the copolymerization of styrene monomer, elastomer and SO2 at a temperature within the range of 0 DEG to 90 DEG C. The copolymerization may be carried out with or without added catalyst since the SO2 will itself catalyze the reaction as well as being one of the reactants. Терполимер стирола-эластомера-SO2 по настоящему изобретению можно формовать и он обладает высокой устойчивостью к воздействию растворителей. Кроме того, этот полимер преимущественно имеет более высокую температуру размягчения, чем обычные сополимеры стирола и эластомера. The styrene-elastomer-SO2 terpolymer of the present invention is moldable, and is highly resistant to solvent attack. Further, this polymer has an advantageously higher softening point than conventional styrene-elastomer copolymers. ОПИСАНИЕ ПРЕДПОЧТИТЕЛЬНЫХ ВАРИАНТОВ ВОПЛОЩЕНИЯ DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS В практике настоящего изобретения эластомер обычно растворяют в стироловом мономере. Затем SO2 вводят в контакт со стирольным мономером и эластомером. Чаще всего содержание стирола в тройном полимере составляет от 64 до 98% по весу тройного полимера. Количество эластомера обычно находится в диапазоне от 1 до 12 мас.%. SO2 обычно присутствует в количестве от 1 до 24% по массе исходной смеси. В особенно полезном варианте осуществления настоящего изобретения количество стирола будет находиться в диапазоне от 75 до 95% по массе, предпочтительно от 80 до 93% по массе, от терполимера стирольного эластомера-SO2, при этом на эластомер приходится от 5 до 93% по массе. 12% по весу; предпочтительно от 6 до 10% по массе указанного терполимера, и SO2 составляет от 1 до 15% по массе, предпочтительно от 1 до 10% по массе указанного тройного полимера. In the practice of the present invention, the elastomer generally is dissolved in the styrene monomer. The SO2 is then introduced into contact with the styrene monomer and elastomer. Most often, the styrene within the terpolymer will be within the range of 64 to 98% by weight of the terpolymer. The amount of elastomer generally will be within the range of 1 to 12% by weight. SO2 usually is present in an amount within the range of 1 to 24% by weight of the starting mixture. In a particularly useful embodiment of the present invention, the amount of styrene will be within the range of 75 to 95% by weight, preferably 80 to 93% by weight, of the styrene elastomer-SO2 terpolymer, with the elastomer accounting for 5 to 12% by weight; preferably 6 to 10% by weight of said terpolymer and the SO2 accounting for 1 to 15% by weight, preferably 1 to 10% by weight of said terpolymer. Среди эластомеров, используемых при получении терполимеров по настоящему изобретению, может быть любой из множества эластомеров, таких как натуральный каучук, синтетический каучук, каучукообразные сополимеры этилена и пропилена, полиизобутилен, полиизопрен, полибутадиен, сополимеры бутадиена и стирола, сополимеры бутадиена и акрилонитрил, или сополимеры бутадиена и метилизопропенилкетона. В предпочтительном варианте осуществления настоящего изобретения используемые эластомеры представляют собой синтетические полимеры бутадиена, такие как гомополимеры бутадиена и сополимеры бутадиена и стирола, известные в данной области техники и обычно используемые в качестве агентов, повышающих ударную вязкость, для получения ударопрочных полимеров стирола. Особенно предпочтительным таким эластомером является один из эластомеров, получаемых полимеризацией бутадиена в присутствии алкиллитиевого катализатора, особенно бутиллития. Among the elastomers employed in preparing the terpolymers of the present invention can be any of a variety of elastomers such as natural rubber, synthetic rubber, rubbery copolymers of ethylene and propylene, polyisobutylene, polyisoprene, polybutadiene, copolymers of butadiene and styrene, copolymers of butadiene and acrylonitrile, or copolymers of butadiene and methyl isopropenyl ketone. In a preferred embodiment of the present invention, the elastomers employed are the synthetic butadiene polymers such as homopolymers of butadiene and copolymers of butadiene and styrene known to the art and commonly used as toughening agents for making high impact styrene polymers. A particularly preferred such elastomer is one of those prepared by the polymerization of butadiene in the present of an alkyl lithium catalyst, particularly butyl lithium. Примерами таких предпочтительных эластомеров являются стереоспецифические полибутадиеновые каучуки, выпускаемые компанией Firestone Tire and Rubber Company под названиями диен 35 и диен 55. Exemplary of such preferred elastomers are stereospecific polybutadiene rubbers marketed by Firestone Tire and Rubber Company under the designations diene 35 and diene 55. Терполимер по настоящему изобретению получают путем полимеризации стирола, эластомера и SO2 при температуре в диапазоне от 0 до 90°С. Однако предпочтительно, чтобы используемая температура находилась в диапазоне от 30 до 70°С. Давление, используемое для проведения этой полимеризации, включает давление ниже атмосферного, атмосферное или выше атмосферного до 100 фунтов на квадратный дюйм и выше. Предпочтительное давление будет находиться в диапазоне от 30 до 70 фунтов на кв. дюйм. The terpolymer of the present invention is prepared through polymerization of the styrene, elastomer and SO2 at a temperature with the range of 0 DEG to 90 DEG C. Preferably, however, the temperature employed will be within the range of 30 DEG to 70 DEG C. The pressures employed for carrying out this polymerization include subatmospheric, atmospheric or superatmospheric pressures up to 100 psig and higher. The preferred pressure will be within the range of 30 to 70 psig. Реакцию полимеризации для получения настоящей тройной полимерной композиции можно проводить в массе, в растворе, в суспензии или в форме эмульсии с использованием подходящих эмульгаторов. Средства для проведения этих различных реакций хорошо известны в данной области техники, необходимо только, чтобы при проведении таких реакций использовались компоненты и условия реакции, определенные здесь. The polymerization reaction for the preparation of the present terpolymer composition may be carried out in bulk, in solution, in suspension, or in emulsion form by employing suitable emulsifying agents. Means for carrying out these various reactions are well known to the art, it being only necessary that the components and reaction conditions herein defined be employed in carrying out such reactions. Как указано выше, сам SO2 будет действовать как катализатор. Однако, если SO2 должен использоваться в качестве катализатора, а также в качестве реагента, его, как правило, следует использовать в избытке по сравнению с указанными выше количествами для SO2. При желании можно использовать другие хорошо известные катализаторы полимеризации, однако полезными являются пероксиды, т.е. е., дибензоилпероксид, лаурилпероксид, 2,4-дихлорбензоилпероксид и т.п.; бис(4-трет-бутилциклогексил)пероксидикарбонат и т.д. Предпочтительным катализатором для получения терполимеров по настоящему изобретению является дибензоилпероксид и такие катализаторы, как катализаторы с периодом полураспада менее 10 часов при 40-80oC, такие как бис(4-трет-бутилциклогексил)пероксидикарбонат и 2,4-дихлорбензоилпероксид. При использовании этих катализаторов их обычно используют в количествах от 0,1 до 1,0% полимеризационной смеси стироловый эластомер-SO2. As indicated above, the SO2 itself will act as a catalyst. However, if the SO2 is to be employed as a catalyst as well as a reactant, it generally will be used in an excess over the above defined quantities for SO2. Other well known polymerization catalysts may be employed if desired however, useful are the peroxides, i. e., dibenzoyl peroxide, lauryl peroxide, 2,4-dichlorobenzoyl peroxide, and the like; bis(4 tert.-butyl cyclohexyl)peroxy dicarbonate, etc. The preferred catalyst for preparing the terpolymers of the present invention are dibenzoyl peroxide and such catalysts as those having a half-life of less than 10 hours at 40 DEG - 80 DEG C such as bis(4 tert.-butyl cyclohexyl)peroxy dicarbonate and 2,4-dichlorobenzoyl peroxide. When employing these catalysts, they would generally be used in amounts of 0.1 to 1.0% of the styreneelastomer-SO2 polymerization mixture. Чтобы более конкретно описать и определить настоящее изобретение, представлены следующие примеры. Эти примеры представлены с целью иллюстрации и не должны рассматриваться как ограничивающие настоящее изобретение. In order to more specifically describe and define the present invention, the following examples are presented. These examples are presented for the purpose of illustration and are not to be construed as limiting the present invention. ПРИМЕР 1 EXAMPLE 1 Диеновый каучук, коммерчески поставляемый Firestone Company и обозначенный как Diene 35 (3 грамма), растворяли в 47 граммах стирольного мономера. SO2 (27 г) конденсировали в сосуде высокого давления и туда добавляли раствор стирол-диенового каучука вместе с 0,20 г дибензоилпероксида. Полученную смесь перемешивали в течение примерно 30 минут, чтобы гарантировать полное растворение компонентов смеси. Реакционную массу затем доводили до температуры примерно 55oC на некоторое время, а затем доводили до температуры 70oC для завершения реакции. Температуру 70oC поддерживали в течение примерно 4 часов. Полученный полимер удаляли из сосуда высокого давления и измельчали до гранулированной формы. Было обнаружено, что этот полимер размягчается примерно при 220oC и не растворяется ни в пара-диоксане, ни в ДМФА. Он слабо растворим в HMPA и очень мало растворим в горячем ДМСО. Он был совершенно нерастворим в горячем толуоле, бензоле, гептане, циклогексане и тетралине. A diene rubber marketed commercially by the Firestone Company and identified as Diene 35 (3 grams) was dissolved in 47 grams of styrene monomer. SO2 (27 grams) was condensed into a pressure vessel and the styrene-diene rubber solution added thereto along with 0.20 grams of dibenzoylperoxide. The resulting mixture was agitated for approximately 30 minutes to assure complete dissolution of the components of the mixture. The reaction mass was then brought to a temperature of approximately 55 DEG C for a period of time and then brought to a temperature of 70 DEG C to bring about complete reaction. The temperature of 70 DEG C was maintained for approximately 4 hours. The resulting polymer was removed from the pressure vessel and pulverized to a granular form. This polymer was found to soften about 220 DEG C and to be insoluble in either para-dioxane or DMF. It was slightly soluble in HMPA and very slightly soluble in hot DMSO. It was completely insoluble in hot toluene, benzene, heptane, cyclohexane and tetralin. Точка размягчения по Вика была определена равной 292oF. Этот полимер содержал 12 мас.% SO2 и был признан поддающимся формованию. The vicat softening point was determined to be 292 DEG F. This polymer contained 12% by weight SO2 and was found to be moldable. ПРИМЕР 2 EXAMPLE 2 К 312 граммам стирольного мономера добавили 18,7 граммов диенового каучука из приведенного выше примера 1. Эту смесь перемешивали, чтобы вызвать растворение диенового каучука в стироловом мономере. SO2 (119 г) конденсировали в 2-литровом реакторе Парра. К этому добавляли 0,5 г дибензоилпероксида и раствор стирол-диенового каучука. Кроме того, в реактор вводили 350 миллилитров (приблизительно 270 граммов) циклогексана. Реактор закрывали и начинали перемешивание и нагревание. Реакция проводилась в течение двадцати шести часов, в течение которых температура находилась в диапазоне от 50 до 80°С, при этом большую часть периода температура составляла от 50 до 60°С. Давление составляло от 40 до 60 фунтов на квадратный дюйм в течение большей части периода реакции. . По завершении цикла полученный полимер извлекали и измельчали в гранулированную форму. Было определено, что этот полимер содержит примерно 12% SO2. Характеристики растворимости полимера были по существу такими же, как у полимера, полученного в примере 1 выше. To 312 grams of styrene monomer was added 18.7 grams of the diene rubber of Example 1 above. This mixture was agitated to bring about the dissolving of the diene rubber into the styrene monomer. SO2 (119 grams) was condensed into a 2 liter Parr reactor. To this was added 0.5 grams of dibenzoyl peroxide and the styrene-diene rubber solution. In addition, 350 milliliters (approximate 270 grams) of cyclohexane were introduced into the reactor. The reactor was sealed and agitation and heating commenced. The reaction was carried on for twenty-six hours during which period the temperature ranged between 50 and 80 DEG C with the majority of the period being at 50 DEG to 60 DEG C. Pressures ranged from 40 to 60 psig during most of the reaction period. Upon completion of the run, the resulting polymer was recovered and pulverized into granular form. This polymer was determined to contain approximately 12% SO2. The solubility characteristics of the polymer were substantially the same as those of the polymer produced in Example 1 above. Точка размягчения по Вика была определена как 294°F. The vicat softening point was determined to be 294 DEG F. ПРИМЕР 3 EXAMPLE 3 К 312 граммам стирольного мономера добавили 31,2 грамма диенового каучука из приведенного выше примера 1. После растворения диенового каучука в мономере стирола смесь добавляли к 131 г конденсированного SO2 в реакционном сосуде. К этой смеси добавляли 0,5 г дибензоилпероксида, 0,05 г лецитина и 700 мл. циклогексана. Реактор закрывали и начинали нагревание и перемешивание. Температуру повышали до 55oC при манометрическом давлении 50 фунтов на кв. дюйм. Реакцию проводили в течение 28,5 часов, в течение которых температура колебалась между 50 и 70oC и давление между 35 и 80 фунтами на кв. дюйм. Однако в течение большей части эксперимента температура поддерживалась в пределах от 50 до 60oC, а давление - в пределах от 35 до 45 фунтов на кв. дюйм. По завершении эксперимента полимер был извлечен. Было обнаружено, что этот полимер содержит 13,8% SO 2 . Характеристики растворимости этого полимера были по существу аналогичны характеристикам полимера, полученного в соответствии с Примером 1. To 312 grams of styrene monomer was added 31.2 grams of the diene rubber of Example 1 above. After dissolving the diene rubber in the styrene monomer, the mixture was added to 131 grams of condensed SO2 in a reaction vessel. To this mixture was added 0.5 grams of dibenzoyl peroxide, 0.05 grams of lecithin and 700 ml. of cyclohexane. The reactor was sealed and heating and agitation commenced. The temperature was raised to 55 DEG C with a pressure of 50 psig. The reaction was carried on for a period of 281/2 hours during which time the temperature fluctuated between 50 DEG and 70 DEG C and the pressure between 35 and 80 psig. During the majority of the run, however, the temperature was maintained between 50 DEG and 60 DEG C and the pressure between 35 and 45 psig. Upon completion of the run, the polymer was recovered. This polymer was found to contain 13.8% SO 2. The solubility characteristics of this polymer were substantially similar to that of the polymer prepared in accordance with Example 1. Этот полимер имеет точку размягчения по методу Вика 300+oF. Кроме того, обнаружено, что этот полимер полностью пластичен. This polymer has a vicat softening point of 300+ DEG F. In addition, this polymer is found to be completely moldable. ПРИМЕР 4 EXAMPLE 4 К 312 граммам стирольного мономера добавили 18,7 граммов диенового каучука, произведенного компанией Firestone и обозначенного как Diene 55. После растворения диенового каучука в мономере стирола смесь вводили в реактор, содержащий 128 г конденсированного SO2. Реактор также содержал 0,05 г лецитина, 0,5 г диабензоилпероксида и 700 мл. циклогексана. Реактор закрывали и начинали перемешивание и нагревание. Реактор нагревали до температуры 50oC и повышали давление до 55 фунтов на кв. дюйм. Реакцию проводили в течение 28 часов, в течение которых температура колебалась от исходных 50°С до 90°С. Однако в течение первых 24 часов эксперимента температура поддерживалась в диапазоне от 50 до 55°С. Давление во время реакции колебалось от начального значения 55 фунтов на кв. дюйм. до 35 psig. и до 100 psig. Однако в течение первых 24 часов реакции давление поддерживали между 35 и 55 фунтами на кв. дюйм. По завершении реакции полимер извлекали. To 312 grams of styrene monomer was added 18.7 grams of diene rubber produced by the Firestone Company and identified as Diene 55. After the diene rubber became dissolved in the styrene monomer, the mixture was introduced into a reactor containing 128 grams of condensed SO2. The reactor also contained 0.05 grams of lecithin, 0.5 grams diabenzoyl peroxide and 700 ml. of cyclohexane. The reactor was sealed and agitation and heating commenced. The reactor was heated at a temperature of 50 DEG C and raised to a pressure of 55 psig. The reaction was carried on for 28 hours during which time the temperature fluctuated from the initial 50 DEG C to as high as 90 DEG C. However, throughout the first 24 hours of the run, the temperature was maintained between 50 and 55 DEG C. The pressure during the reaction fluctuated from the initial 55 psig. to as low as 35 psig. and as high as 100 psig. However, during the first 24 hours of the reaction, the pressure was maintained between 35 and 55 psig. Upon completion of the reaction, the polymer was recovered. Было обнаружено, что этот полимер содержит 12,8% SO2. Характеристики растворимости полимера были по существу такими же, как у полимера, полученного в примере 1 выше. Было обнаружено, что этот полимер имеет точку размягчения по Вика 298oF. Кроме того, было обнаружено, что этот полимер является очень гомогенным и прочным и полностью формуемым. This polymer was found to contain 12.8% SO2. The solubility characteristics of the polymer were substantially the same as those of the polymer produced in Example 1 above. This polymer is found to have a vicat softening point of 298 DEG F. In addition, this polymer was found to be very homogeneous and tough and is completely moldable. ПРИМЕР 5 EXAMPLE 5 Диеновый каучук примера 4 растворяли в трех молях стирольного мономера так, чтобы получить концентрацию диенового каучука 6 мас.%. Затем эту смесь вводили в реактор, содержащий 0,87 моль SO2. В реактор добавили 0,5 г дибензоилпероксида, 0,05 г лецитина и 350 мл. циклогексана. Реактор закрывали и начинали перемешивание и нагревание. Реакцию продолжали в течение 24 часов, при этом в течение большей части периода поддерживали температуру приблизительно 70oC. По завершении реакции полимер извлекали, и было обнаружено, что он содержит 2,8% SO2. Характеристики растворимости полимера были по существу такими же, как у полимера, полученного в приведенных выше примерах. Было обнаружено, что этот полимер является очень однородным, прочным и хорошо поддается формованию. The diene rubber of Example 4 was dissolved in three mols of styrene monomer such as to produce a 6% by weight concentration of the diene rubber. This mixture was then introduced into a reactor containing 0.87 mols of SO2. To the reactor was added 0.5 grams of dibenzoyl peroxide, 0.05 grams lecithin and 350 ml. of cyclohexane. The reactor was sealed and agitation and heating commenced. Reaction was continued for 24 hours with temperature being maintained at approximately 70 DEG C during most of the period. Upon completion of the reaction, the polymer was recovered and found to contain 2.8% SO2. The solubility characteristics of the polymer were substantially the same as those of the polymer produced in the above examples. This polymer was found to be very homogeneous and tough and is very moldable.

Please, introduce the following text in the box below Correction Editorclose Original text: English Translation: Russian

Select words from original text Provide better translation for these words

Correct the proposed translation (optional) SubmitCancel

Соседние файлы в предмете [НЕСОРТИРОВАННОЕ]