Добавил:
Upload Опубликованный материал нарушает ваши авторские права? Сообщите нам.
Вуз: Предмет: Файл:

Kinetika_yadernykh_prevrascheny

.pdf
Скачиваний:
112
Добавлен:
21.03.2016
Размер:
2.96 Mб
Скачать

материнского и дочернего нуклидов, максимально возможного числа ядер (или активности) дочернего нуклида. Чтобы вычислить значение max, нужно получить производные dN2/dt или dA2/dt в соответствующих уравнениях и приравнять их нулю.

Дифференцирование уравнений (66) и (67) приводит к следующим выражениям:

 

 

 

 

 

 

1

 

 

 

 

2

 

2 1 N2,0

 

,

(72)

max

 

 

 

 

 

 

 

ln

 

 

 

N

 

 

 

2

 

 

 

 

 

 

 

 

1

 

 

 

 

1

 

1 1,0

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

1

 

 

 

 

 

2 - 1 A2,0

 

 

 

max

 

 

 

 

 

ln

 

2

 

 

 

.

 

(73)

 

-

 

 

A

 

 

 

 

 

 

2

1

 

 

 

 

1

 

2 1,0

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Если система была очищена, то N2,0 и А2,0

обращаются в нуль и уравнения

(72) и (73) принимают вид:

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

1

 

 

 

 

 

2

 

 

 

 

 

 

max

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

2 1

ln

1

 

 

 

 

 

(74)

 

 

 

 

 

 

 

.

 

 

 

Если известно значение max, то можно вычислить максимальное число ядер (N2max) или максимальную активность (А2max), заменив в соответствующих уравнениях накопления t на max. Например, уравнения (66) и (67) принимают вид:

N

 

 

 

 

1

N

(e 1 max e 2 max ) N

 

e 2 max

.

 

(75)

 

2max

 

 

2 1

1,0

 

 

2,0

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

A

 

 

 

 

2

 

A (e 1 max e 2

max ) A

e 2

max

.

(76)

2max

 

2

1

1,0

 

 

2,0

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Величина max не является константой и зависит от характеристик конкретной системы. К такому заключению приводит анализ уравнений (72 – 74). В каждое из них входят разность постоянных скорости распада дочернего и мате-

ринского нуклидов ( 2 - 1), а также их отношение 2 1 . В уравнениях (72) и (73), кроме того, учтены начальные условия в виде отношений N2,0 N1,0 или

A2,0

A1,0 .

Зависимость величины max от значений 2 1 и A2,0 A1,0 представлена на

рис. 11 и 12.

41

Рис. 11. Семейство кривых накопления дочернего нуклида в произвольной системе при разных значениях n 2 1 (n = 1,5; 2; 3; 5; 10; 20). Пунктирной линией показана активность материнского нуклида.

Рис. 12. Семейство кривых накопления дочернего нуклида в произвольной системе при разных значениях k A2,0 A1,0 (k = 0,1; 0,2; 0,4; 0,5; 0,7; 1,0).

Оба рисунка демонстрируют общую тенденцию: возрастание величин от-

ношений 2 1 и A2,0 A1,0 приводит к уменьшению величины max и к возраста-

нию максимальной активности дочернего нуклида.

42

Иначе говоря:

- чем короче период полураспада дочернего нуклида по сравнению с материнским, тем быстрее достигается A2max ;

- чем больше ядер дочернего нуклида содержалось в системе при t = 0, тем быстрее достигается его максимальная активность.

Пример 13. Система образована материнским

нуклидом 212Pb (T1/2 =

= 10,6 час, 1 = 1,09.10-3 мин-1) и дочерним нуклидом

212Bi (T1/2 = 60,5 минут,

2 = 0,0115 мин-1). При t=0 активности дочернего и материнского нуклидов равны, соответственно, 0 и 1000 расп/мин. Вычислим max и N2 max.

Для вычисления max

воспользуемся уравнением (74), т.к. в момент начала

наблюдения дочерний нуклид отсутствовал:

 

 

 

 

max

1

 

 

 

 

1

3

 

 

0,0115

 

227 минут.

 

 

ln

2

 

 

 

ln

 

3

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

2 1

 

1

 

 

0,0115 1,09 10

 

 

 

1,09 10

 

 

 

N2mах вычислим по уравнению (70). Заменим в уравнении N1,0 отношением

A1,0 , учитывая формулу (31):

1

 

N

2max

 

1

N (e 1 max e 2 max )

 

1

 

 

A1,0

(e 1 max e 2 max )

 

 

 

 

 

 

 

 

 

2 1

1,0

 

 

2 1

 

1

 

 

 

 

 

 

 

 

 

A1,0

(e 1 max

e 2 max )

 

1000

 

 

 

(e 1,0910 3 227 e 0,0115227)

 

 

 

3

 

 

 

2 1

 

 

 

0,0115 1,0910

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

67867 ядер 212Bi.

1.3.3.Трехстадийные превращения.

Накопление внучатого нуклида

Рассмотрим систему, в которой радиоактивный распад материнского нуклида приводит к появлению нестабильных дочернего и внучатого нуклидов, периоды полураспада которых уменьшаются, т.е.:

Т1/2(1) > T1/2(2) 1/2(3), а 1 < 2 < 3.

Такой системе соответствует схема:

λ1 (T1/2(1)) λ2

(T1/2(2)) λ3

(T1/2(3))

(77)

A B C D .

 

43

 

 

Получим выражение, описывающее накопление ядер третьего члена этой цепочки.

Нуклид С образуется при радиоактивном распаде ядер В и, в свою очередь, также подвергается радиоактивному распаду. Уравнение, описывающее изменение во времени числа ядер С, аналогично уравнению (65):

dN

3

2 N2 3 N3 ,

(78)

dt

 

 

 

 

где N3 – число ядер нуклида С, 3 – постоянная скорости радиоактивного распада нуклида С.

Заменим N2 выражением (66) и перенесем слагаемое 3 N3 в левую часть:

dN

3

3 N3

 

1 2 N1,0

e 1t e 2t N2,0 2e 2t .

(79)

dt

 

2 1

 

 

 

 

 

Мы получили линейное неоднородное дифференциальное уравнение первого порядка, которое можно решить способами, рассмотренными в Приложении 1. Соответствующие математические выкладки мы здесь опускаем по причине их большого объема.

Решение уравнения (79) при начальных условиях N2,0 0 и N3, 0 0 имеет следующий вид:

N3 (t) S1(t) S2 (t) S3 (t)

,

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

(80)

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

где

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

e 1t

 

 

 

 

 

e 2t

 

 

 

 

 

e 3t

 

 

 

 

 

S1 (t) N1,0 1 2

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

2

 

 

 

 

2

 

3

 

2

 

 

3

 

2

 

3

 

 

 

 

 

1

 

3

 

1

1

 

 

1

 

 

 

 

S2 (t) N2,0

 

e 2t

 

 

 

 

 

e 3t

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

2

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

2

 

 

2

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

3

 

 

 

 

 

 

3

 

,

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

S3 (t) N3,0e 3t .

Каждое из слагаемых уравнения (80) имеет определенный физический смысл:

S1(t) описывает изменение числа ядер нуклида С за счет процесса распада материнского нуклида А. Иными словами, первое слагаемое учитывает «подпитку» от материнского нуклида. Несмотря на то, что внучатый нуклид образуется непосредственно при распаде дочернего, следует помнить, что ядра дочернего нуклида «поставляет» материнский. Поскольку процессы распада и накоп-

44

ления протекают одновременно, а не по очереди, то радиоактивный распад материнского нуклида косвенно влияет на накопление внучатого нуклида;

S2(t) описывает образование С при распаде ядер дочернего нуклида B;

S3(t) учитывает убыль ядер С, имевшихся в системе при t = 0.

Если к моменту начала наблюдения в системе присутствовал только материнский нуклид, т.е. N2,0 = 0 и N3,0 = 0, то слагаемые S2(t) и S3(t) обращаются в нуль. В этом случае решение уравнения (80) принимает вид: N3(t) S1(t) .

1.3.4. Многостадийные превращения

При решении практических задач обычно приходится иметь дело с многокомпонентными системами, представляющими собой несколько генетически связанных радионуклидов. Такие системы называются радиоактивными ряда-

ми (семействами) или цепочками радиоактивных превращений.

Последовательность превращений в цепочке из Z членов можно представить следующей схемой:

λ1 T1/ 2(1) λ2 T1/ 2(2) λ3 T1/ 2(3) λ4 T1/ 2(4) λ 1 T1/ 2( 1) , (81)

A B C D ... z z Z

где последний член цепочки Z – стабильный нуклид.

В упрощенном варианте будем считать, что периоды полураспада членов

ряда убывают, т.е. Т1/2(1) > T1/2(2) 1/2(3) > … > T1/2(Z-1), а 1 < 2 < 3 < … < Z-1.

Выберем любой нуклид, входящий в состав цепочки, и будем наблюдать за изменением во времени числа ядер этого нуклида. Предположим, что исследуемый радиоактивный n - й член цепочки образуется в результате последовательных распадов предыдущих k нуклидов.

Баланс процессов накопления и распада ядер нуклида n описывает дифференциальное уравнение:

 

dN n

k N k n N n ,

(82)

 

 

 

dt

 

где Nn – число ядер n-го члена ряда, Nk – число ядер k-го члена ряда.

 

Общее решение уравнения (82) имеет вид:

 

 

 

n

 

 

Nn (t) S1n (t) S2n (t) S3n (t) ...Skn (t) Snn (t) Skn (t) ,

(83)

k 1

45

где

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

e k t

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Skn (t)

Nk ,0 k

k 1... n 1

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

...

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

k 1

 

 

k

k 2

 

k

 

 

n

k

 

 

 

 

 

 

 

e k 1t

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

k

k 1 k 2

k 1 ... n k 1

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

e k 2t

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

...

 

 

 

 

 

2

 

 

 

 

 

 

 

2

...

 

 

 

 

 

 

k

k

 

k 1

 

k 2

 

k 3

 

k

 

 

n

 

k 2

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

e nt

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

.

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

k 1

 

 

 

 

n

...

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

k

n

 

 

 

n

k 2

 

 

 

 

n 1

 

 

n

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Параметр k учитывает все радионуклиды, которые влияют на изменение количества ядер n - го нуклида. Такими нуклидами являются все предшествующие члены цепочки (в данном случае их число равно k) и сам нуклид n, поскольку он радиоактивен. Таким образом, параметр k принимает значения от 1 до n.

Слагаемые, соответствующие различным значениям k, имеют следующий физический смысл:

-первое слагаемое S1n(t) и все последующие, включая Skn(t), учитывают подпитку ядер нуклида n за счет радиоактивного распада k членов цепочки;

-последнее слагаемое Snn(t) учитывает убыль тех ядер нуклида n, которые имелись в системе при t=0.

Формула (83) является универсальной и может быть применима к любому члену радиоактивной цепочки при любых начальных условиях. Существует краткая форма записи этого выражения в виде уравнения Бейтмена7):

 

 

 

n

 

 

 

 

 

 

Nn

Nk ,0 akn e

k t

 

 

(84)

 

 

 

k 1

 

.

 

 

 

 

 

 

 

 

 

n 1

 

 

 

 

 

 

 

 

 

i

 

 

 

где

a11

1,

akn

 

i 1

 

 

.

 

 

 

 

n

 

 

 

 

 

 

 

 

 

i k

 

 

i0,i k

7)Гарри Бе́йтмен (29 мая 1882 г. — 21 января 1946 г.) — английский и американский математик, специалист по теории специальных функций, дифференциальным уравнениям (в том числе в частных производных), а также по математическим методам в теории электромагнетизма, оптики и гидродинамики.

46

Ниже приведены примеры использования уравнения 83.

Пример 14. Выведем уравнение накопления стабильного внучатого нуклида

( 3 = 0) при следующих начальных условиях: N1 = N1,0, N2 =N2,0, N3,0 = 0. Определим значения параметров n и k. В данном случае n = 3, т.к. рассмат-

ривается третий член цепочки. Параметр k принимает значения от 1 до 3. Следовательно, в уравнение накопления должны входить 3 слагаемых: N3 (t) S13(t) S23(t) S33(t) . Поскольку система была очищена от ядер внучатого нуклида, то S33(t) 0 и уравнение принимает вид:

N3(t) S13(t) S23(t) .

Преобразуем выражения, соответствующие каждому из слагаемых, учитывая, что 3 = 0:

S13(t) N1,0 1 2

 

 

e

1t

 

 

 

 

e

2t

 

 

 

 

1

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

2

 

1

 

1

 

1

 

 

2

2

 

 

1

2

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

N1,0 1 2

 

e

1t

 

 

 

 

e

2t

 

 

1

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

1

 

2

1

 

 

1

 

 

2

2

 

 

1

2

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

N

 

 

2e 1t

1e 2t 1

2

 

N1,0

 

 

 

 

e 1t

e 2t

 

.

2

 

 

 

 

 

 

 

 

1,0

1

 

1 2 1 2

 

 

 

1 2

2

 

1

 

1

2

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

S

 

 

(t) N

 

 

 

e 2t

 

1

 

N

 

1 e 2t

.

 

 

 

 

 

 

 

 

23

 

 

 

 

 

2,0

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

2,0 2

 

 

 

 

2

 

2

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Окончательный результат выглядит следующим образом:

 

 

N

 

(t)

 

 

N1,0

 

 

 

e 1t e 2t

 

 

N

 

1 e 2t

.

 

3

1 2

 

 

2,0

 

 

 

 

 

2

 

 

 

1

 

 

1

2

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Пример 15. Выведем уравнение накопления четвертого радиоактивного члена цепочки при следующих начальных условиях: N1 = N1,0, N2,0 = 0, N3,0 = 0, N4,0 = 0.

Здесь n = 4, т.к. рассматривается четвертый член цепочки, k принимает значения от 1 до 4. В уравнение накопления входит только первое слагаемое, поскольку в начальный момент времени система была очищена от продуктов распада материнского нуклида. Таким образом, закон накопления правнучатого радионуклида имеет вид:

47

N4(t) S14(t)

N1,0 1 2 3

 

 

 

 

 

 

e 1t

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

2

1

3

1

4

1

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

e 2t

 

 

 

 

 

 

 

e 3t

 

 

 

 

1

2 3

2 4 2

 

1 3 2 3 4 3

 

 

 

 

 

e 4t

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

1

4 2

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

4 3 4

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

.

 

 

 

 

 

 

 

 

1.4. Равновесные состояния в системах генетически связанных радионуклидов.

1.4.1. Понятие состояния радиоактивного равновесия

В предыдущих разделах рассматривались закономерности процессов радиоактивного распада и накопления отдельно взятых радионуклидов – материнского, дочернего, внучатого и т.д. Данный раздел посвящен описанию кинетики радиоактивных превращений в системах, состоящих из нескольких радионуклидов, между которыми имеется генетическая связь. При рассмотрении таких объектов следует учитывать одновременное протекание нескольких процессов, связанных с ядерными превращениями.

Начнем описание с системы, состоящей из двух радионуклидов - материнского и дочернего. В такой системе одновременно протекают процессы распада ядер материнского и дочернего нуклидов. Описание этих процессов дается уравнениями накопления (см. п. 1.3.2.), в которых имеется связь между активностью (числом ядер) материнского и дочернего нуклидов. Проанализируем характер изменения во времени активностей и чисел ядер обоих нуклидов. Для этого, пользуясь уравнениями (70) и (71), получим выражения для отношений

N2 (t) N1 (t) и A2 (t) A1 (t) . Предварительно преобразуем уравнения следующим об-

разом: правую часть умножим и разделим на e 1t :

 

N

е - 1t

e - 1t

 

e - 2t

N2 (t)

1

1,0

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

-

e - 1t

e - 1t

 

 

2

1

 

 

 

 

 

N е - 1t

 

 

 

- 2t

 

 

1 1,0

 

 

 

 

 

 

 

 

1

 

 

2 - 1

e

- 1t

 

 

 

 

 

.

48

 

 

2

A е 1t

 

 

e 2t

 

 

 

 

 

1,0

 

 

 

 

 

A2 (t)

 

 

 

 

 

1

 

 

.

 

 

 

 

2

 

e 1t

 

 

 

 

 

1

 

 

 

 

 

Величины N1,0 и A1,0 при умножении на

e 1 t приобретают значение теку-

щего числа ядер N1(t) и текущей активности А1(t). Поэтому можно записать:

N2 (t) 1 N1 (t) 1 e ( 2 1 )t ,

(85)

 

 

2

1

 

 

 

 

 

 

A (t) 2 A1 (t) 1 e

( 2 1 )t

.

(86)

2

 

 

2

1

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Перенесем множители N1(t) и A1(t) в левую часть уравнений и получим искомые выражения для отношений чисел атомов и активностей дочернего и материнского нуклидов:

N2 (t)

 

 

1

 

 

1 e-( 2- 1)t ,

(87)

N1(t)

2 -

 

 

 

 

1

 

A2

(t)

 

 

 

2

 

 

1 e-( 2- 1)t .

(88)

A1

(t)

 

 

 

 

 

2 - 1

 

Уравнения (87) и (88) представляют собой функции, стремящиеся при

большом времени наблюдения к предельным значениям

 

1

и

 

2

 

, соот-

 

 

 

 

 

 

2

-

 

2

-

 

 

 

1

 

 

 

1

 

ветственно, т.к. величина множителя 1 e ( 2 1 )t в этом случае приближается к единице.

Таким образом, при t→∞ уравнения принимают вид:

N2

(t)

 

 

 

1

,

(89)

N (t)

 

2

 

1

 

 

 

1

 

 

 

 

A2 (t)

 

2

 

 

 

 

 

 

.

(90)

 

 

A (t)

 

 

 

 

1

 

2

1

 

 

 

Согласно

полученным выражениям, предельные значения отношений

N2

(t)

и A2

(t)

зависят только от ядерных характеристик системы, т.е. от

 

 

N1 (t)

 

 

A1 (t)

 

соотношения постоянных скорости радиоактивного распада (или периодов полураспада). Следовательно, величины N2 (t) N1 (t) и A2 (t) A1 (t) различаются в за-

висимости от вида системы.

49

Из вышесказанного можно заключить, что система генетически связанных радионуклидов по истечении достаточно большого промежутка времени самопроизвольно приходит к стационарному состоянию, которое характеризу-

ется постоянными величинами отношений

N2

(t)

(t)

и

A2

(t)

 

N

 

A (t) .

 

 

1

 

 

 

1

Такое состояние системы принято называть состоянием радиоактивного равновесия. Активности и числа ядер материнского и дочернего нуклидов, устанавливающиеся при достижении радиоактивного равновесия, называются равновесными. Подчеркнем, что равновесные величины N1(t), N2(t), A1(t) и A2(t) изменяются во времени. Постоянными же сохраняются только их отношения.

1.4.2. Условия достижения состояния радиоактивного равновесия

Состояние радиоактивного равновесия может быть достигнуто любой системой при выполнении следующих условий:

1)нуклиды должны быть генетически связаны;

2)период полураспада материнского нуклида должен быть больше периода полураспада дочернего нуклида;

3)система должна быть закрыта, т.е. газообразные или водорастворимые дочерние продукты не должны удаляться в окружающую среду.

1.4.3. Кинетические характеристики состояния радиоактивного равновесия

Равновесное состояние достигается системой постепенно, в течение длительного промежутка времени. В связи с этим возникает следующий вопрос: как узнать достигнуто ли системой равновесное состояние в определенный мо-

мент времени?

 

 

 

 

 

В п. 1.4.1. было показано, что величины отношений

N2

(t)

и

A2

(t)

 

 

N1 (t)

 

 

A1 (t)

зависят от множителя (1 е ( 2 1)t ) : чем ближе его значение к 1, тем в большей степени отношения приближаются к равновесным значениям. Отсюда следует, что выражение (1 е ( 2 1)t ) можно рассматривать как критерий, характеризующий степень достижения системой состояния равновесия. Этот критерий принято называть степенью установления радиоактивного равновесия и обо-

значать символом :

50

Соседние файлы в предмете [НЕСОРТИРОВАННОЕ]