Медведев Физические основы радиохимии 2011
.pdf
Рис. 3.6. Схема распада 6429 Cu
При распаде 6429 Cu 37 % ядер распадается по β–-каналу с образованием стабильного изотопа 3064 Zn , 44 % ядер претерпевает e- захват, 18 % ядер испытывает β+-распад с образованием изотопа 6428 Ni в основном состоянии, а 0,5 % ядер участвует в e-захвате и β+- распаде с образованием ядра 6428 Ni в возбуждённом состоянии с последующим испусканием γ-кванта и образованием основного состояния стабильного изотопа 6428 Ni .
3.2.3. Условия β-распада
β-Распад происходит в результате слабого взаимодействия. Энергия, выделяющаяся при β-распаде, заключена в интервале от 18,61 кэВ для трития до 20,6 МэВ для 14B.
β-Распад возможен, если масса системы в начальном состоянии больше ее массы в конечном состоянии. Полагая массу электронного нейтрино равной нулю, условия β-распада можно записать в следующем виде:
M (Z, A) > M (Z +1, |
A) + m |
(β–-распад), |
|
|
e |
(β+-распад), |
|
M (Z, A) > M (Z −1, |
A) + m |
|
|
|
e |
|
|
M (Z, A) + me > M (Z −1, A) |
(е-захват), |
(3.14) |
|
где me – масса электрона; M (Z, A) |
– масса ядра с атомным номе- |
||
ром Z и массовым числом А.
Однако в таблицах масс, получаемых методами массспектрометрии, приводятся не массы ядер, а массы нейтральных атомов. Пользуясь равенством (справедливым с точностью до энер-
61
гии связи электрона в атомах) M (Z, A) = Mат (Z, A) + Z me , получим энергетические условия β-распада, выраженные через массы нейтральных атомов:
Mат (Z, A) > Mат (Z +1, A) |
(β--распад), |
|
||||
M |
ат |
(Z, A) > M |
ат |
(Z −1, A) + 2 m |
(β+-распад), |
|
|
|
e |
(е-захват). |
|
||
Mат (Z, A) > Mат (Z −1, A) |
(3.15) |
|||||
Из этих условий следует, что все β+-активные ядра должны одновременно испытывать и e-захват. При этом если энергетически возможны оба конкурирующих процесса – β+-распад и е-захват, то для легких и средних ядер обычно преобладает позитронный распад, который часто практически полностью подавляет е-захват. Это связано с тем, что при электронном захвате вероятность обнаружения электрона даже из K-слоя в объеме, занятом ядром, исчезающе мала по сравнению с вероятностью обнаружения его вне ядра. Для тяжелых ядер, перегруженных протонами, обычно основным β-процессом является электронный захват.
К β-распаду применима эмпирическая формула Вайцзеккера для энергии связи ядра (2.14):
Е (A, Z ) = a A −a |
A2/3 −a |
Z 2 |
−a |
(N − Z )2 |
+ a |
δ |
. |
|||
A1/3 |
A |
A3/4 |
||||||||
св |
1 |
2 |
3 |
4 |
5 |
|
||||
Если при исследовании зависимости энергии связи ядра от Z в этой формуле положить А = const, то можно получить уравнение:
−Eсв (Z ) = aZ 2 +bZ +c , |
(3.16) |
гдеа, b, с– постоянные.
Графиком функции –Есв = f (Z) будет парабола, причем, Z может принимать только целочисленные значения.
Напомним, что пятый член в уравнении Вайцзеккера |
a |
δ |
|
|
|
|
5 |
3/4 |
|
|
|
|
A |
|
учитывает эффекты спаривания, и величина a5 зависит от состава ядра. Так, для ядер с четным А a5 = –34 и +34 МэВ для нечетнонечетных ядер (нечетные N и Z) и четно-четных ядер (четные N и Z) соответственно. В свою очередь, для ядер с нечетным А (для четно-нечетных и нечетно-четных ядер) а5 = 0 МэВ. Отсюда следует, что при построении зависимости –Есв = f (Z) получатся не одна, а три параболы, сдвинутые одна относительно другой вверх и вниз. Ниже всех лежит парабола для четно-четных ядер.
62
На рис. 3.7 представлена указанная зависимость для ядер с нечетным А. В этом случае функция –Есв = f (Z) однозначна. Возможные значения Z при заданном А изображены кружками. Стабильным ядрам соответствует максимум энергии связи или минимум – Есв. Остальные ядра будут неустойчивыми. При этом ядра, расположенные в левой ветви параболы (помеченные цифрами 1, 2, 3), будут испытывать последовательные β-превращения, сопровождающиеся повышением Z на единицу. Ядра же 8, 7, 6 будут уменьшать Z на единицу, путем испускания позитрона или е-захвата. Как правило, и ядро 4 испытывает β–-распад. И в итоге через определенный промежуток времени может остаться только одно стабильное ядро, что чаще всего и бывает.
Рис. 3.7. Зависимость энергии ядра от заряда для ядер с нечетным А
В 1934 году И. Маттаух сформулировал правило, согласно которому не может существовать второго устойчивого изобара, если заряд его ядра отличается только на единицу от заряда ядра известного устойчивого изобара с тем же массовым числом. Эта закономерность дополняет правило Харкинса, по которому элементы с нечетным порядковым номером (то есть нечетным числом прото-
63
нов и электронов) распространены на Земле существенно реже, поскольку мала устойчивость их ядер.
Для ядер с четным А функция –Есв = f (Z) будет иметь разные значения для четно-четных и нечетно-нечетных ядер, т.е. будут иметь место не одна, а две параболы (рис. 3.8).Нижняя парабола соответствует четно-четным ядрам, а верхняя – нечетно-нечетным ядрам. Из рисунка видно, что соседние точки 2, 4, 6, расположенные на нижней параболе, соответствуют ядрам, различающимся по Z не на одну, как это было в ранее рассмотренном случае (см. рис. 3.7), а на две единицы. Следовательно, простой β-переход между ними не возможен. С другой стороны, и переход ядра 2 в ядро-изобар 3 также не возможен из-за энергетических соображений. В результа-
те для тяжелых ядер возникает случай даже с тремя стабильными ядрами-изобарами (например, 136Xe, 136Ba, 136Ce).
Рис. 3.8. Зависимость энергии ядра от заряда для ядер с четным А
Для более легких ядер возможны также варианты с двумя стабильными ядрами-изобарами (например, 40Ar и 40Ca) , а для самых легких ядер – и один стабильный изобар. Вместе с тем в некоторых случаях для четно-четных ядер оказывается энергетически возможным двойной β-распад, т.е. последовательный переход с изме-
64
нением Z на две единицы. Такой экзотический распад испытывают 128Te и 130Te. Их содержание в естественной смеси этого элемента 31,7 и 33,8 % соответственно. Вероятность двойного β-распада
очень мала, периоды полураспада T1/2(128Te) = 7,7·1028 лет,
T1/2(130Te) = 2,7·1021 лет.
Напротив, ядра, характеризуемые верхней параболой, всегда имеют возможность β-перехода в более устойчивое состояние, поэтому они, как правило, менее стабильны. Исключение составляют уже упомянутые в гл. 2 четыре ядра: 2H, 6Li, 10B, 14N.
Следует отметить, что элементы с нечетным Z редко имеют
больше одного стабильного изотопа, в то время как для элементов с четным Z это не редкость (112Sn, 114Sn, 115Sn, 116Sn, 117Sn, 118Sn,
119Sn, 120Sn, 122Sn, 124Sn).
3.2.4. β-Спектр и факторы, влияющие
на его формирование
Поскольку при β-распаде из ядра вылетает не одна частица, а две, то важна не только полная энергия, высвобождающаяся при распаде, но и распределение этой энергии. Так как ядро имеет значительную массу по сравнению с электроном (позитроном) и антинейтрино (нейтрино), то вся энергия уносится этими двумя частицами. Распределение энергий между ними носит вероятностный характер, вследствие чего кинетическая энергия электрона (позитрона) Ее может принимать значения от нуля до максимально возможной Емакс, которая практически равна энергии распада и нередко называется верхней границей β-спектра. Экспериментально установлено, что верхняя граница совпадает с разностью значений энергий материнского и дочернего ядер. При β-распаде, сопровождающемся γ-излучением, полная энергия распада распределяется между тремя компонентами – названными выше частицами и γ-квантом.
Таким образом, спектр электронов (позитронов) и нейтрино (антинейтрино) при β-распаде представляет собой непрерывное распределение по энергии и имеет форму, показанную на рис. 3.9.
65
Рис. 3.9. Энергетический спектр электронов β-распада
Для описания спектра β-излучения кроме максимальной энергии
(Еmax), вводят понятия средней энергии ( E ) и наиболее вероятной
энергии (Ер) β-спектра.
Максимальной энергией Еmax β-спектра или β-распада называют энергию, при которой вся энергия β-распада уносится β-частицей, а энергия нейтрино (антинейтрино) равна нулю. Так как вероятность β-распада по такой схеме очень мала (так же как и вылет β-частиц с нулевой энергией), то точное практическое определение данной величины является очень сложной физико-инженерной задачей. Поэтому эту энергию либо определяют расчетным путем, либо с некоторой точностью по экспериментально измеренным спектрам, где максимальная энергия β-распада соответствует пересечению линии β-спектра с осью энергии. Также для определения этой точки применяются различные виды аппроксимации спектра и нахождения пересечения полученных функций с осью энергии. Максимальная энергия β-распада является однозначной характеристикой радионуклида и наиболее часто приводится в справочной литературе.
Средняя энергия электронов E в спектре составляет примерно Emax3 , энергия Ер соответствует максимальному значению вероят-
ности распределения электронов по энергии в β-спектре.
При рассмотрении факторов, влияющих на β-спектр, необходимо иметь в виду, что β-спектр искажается кулоновским полем атома, которое складывается из поля ядра и поля электронных оболочек.
66
Влияние кулоновских сил сводится к тому, что вылетевшие электроны тормозятся, а позитроны ускоряются кулоновским полем ядра, что приводит к изменению формы их спектров. Искажение, вносимое в β- спектр кулоновским полем атома, особенно существенно в низкоэнергетической области спектра, т.е. для частиц c малой энергией. При этом центр тяжести кривой распределе-
ния смещается в сторону малых энергий для электронов и больших энергий для позитронов (рис. 3.10). Это смещение тем больше, чем больше заряд ядра.
3.3. Фотонное излучение
Фотонное излучение, испускаемое при ядерных превращениях, принято разделять на две группы – это рентгеновское и γ- излучение. Рентгеновское излучение имеет место при изменениях в состоянии внутренних и наиболее связанных электронов атома. А γ-излучение наблюдается при изменении состояния ядра атома.
3.3.1. γ-Излучение
γ-Излучение представляет собой процесс самопроизвольного испускания γ-квантов ядром при переходе из возбужденного состояния на уровень с меньшей энергией.
В частности, образующееся при α- или β-распаде дочернее ядро может находиться либо в основном, либо в возбужденном состоянии. В последнем случае ядро может изменять свое возбужденное состояние по одному из двух механизмов: испусканием γ-квантов или путем внутренней конверсии электронов. Спектр γ-излучения дискретный, так как дискретны энергетические уровни ядер.
Энергия γ-кванта (Еγ) определяется разностью энергетических уровней ядер, между которыми осуществляется переход. При этом
67
энергия перехода складывается из энергии γ-кванта и энергии отдачи ядра, испустившего γ-квант:
E = Eн − Ек = Еγ +Тяо , |
(3.17) |
где Ен и Ек – энергии ядер до и после перехода; Tяо – кинетическая энергия (энергия отдачи) конечного ядра.
Кинетическая энергия ядра отдачи определяется уравнением:
|
|
|
|
|
Mv2 |
|
|
|||||
|
Тяо = |
|
|
|
|
|
, |
|
|
|||
|
2 |
|
|
|
||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||||
где М – масса ядра отдачи; |
v – его скорость. |
|
||||||||||
Далее, получим |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
Тяо = |
Mv2 |
= |
|
М2 |
|
v2 = |
Р2 |
, |
||||
2 |
2М |
|
2М |
|||||||||
|
|
|
|
|
|
|
||||||
где Р – импульс ядра отдачи. |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
В силу закона сохранения импульсов |
|
|
||||||||||
|
Р = Р = |
|
Еγ |
, |
|
|
||||||
|
|
|
|
|
||||||||
|
|
γ |
|
с |
|
|
||||||
где Рγ и Еγ – импульс и энергия γ-кванта соответственно. |
|
|||||||||
Тогда энергия отдачи будет определяться уравнением |
|
|||||||||
Т |
|
= |
P2 |
= |
Рγ2 |
= |
Еγ2 |
. |
(3.18) |
|
яо |
2M |
2М |
2Мс2 |
|||||||
|
|
|
|
|
|
|||||
Выразив в уравнении (3.18) Еγ в МэВ, а массу ядра отдачи (М) – в а.е.м, учитывая, что 1 а.е.м. эквивалентна энергии 931,5 МэВ, и, наконец, подставив численное значение скорости света, получим
Тяо = |
Eγ2 |
|
1863M . |
(3.19) |
Нетрудно показать, что γ-квант уносит подавляющую часть энергии возбуждения ядра, т.е. Еγ = Ен – Ек – Tяо ≈ Ен – Ек. Так, если Еγ = 1 МэВ, М ≈ 100, то Tяо ≈ 5,4·10–6 МэВ. Уравнение, аналогичное (3.19), получается при расчете энергии ядра отдачи при электронном захвате, если принять массу покоя нейтрино равной нулю.
Переход ядра из возбужденного состояния в основное путем испускания γ-квантов может осуществляться как в одну (см. рис. 3.6), так и в несколько стадий (см. рис. 3.2; 3.5). На рис. 3.11 приведена схема β-распада 60Co. В результате распада образуется ядро 60*Ni
68
(звездочка означает, что изотоп ни- |
|
келя возникает в возбужденном со- |
|
стоянии), которое на 2,505 МэВ |
|
выше основного состояния ядра. Из |
|
этого состояния происходят два по- |
|
следовательных перехода: в другое |
|
возбужденное состояние, отстоящее |
|
на 1,332 МэВ от основного состоя- |
|
ния, и из последнего в основное |
|
состояние с испусканием γ-кванта с |
Рис. 3.11. Схема распада 60Co |
энергией 1,173 МэВ. |
|
При внимательном рассмотрении схем α- и β-распада (см., например, рис. 3.2; 3.5; 3.11) нетрудно заметить, что энергии γ-квантов, испускаемых ядрами, образующимися после β-распада, могут достигать значительно больших значений, чем если γ-излучению предшествует α-распад.
Следует иметь в виду, что γ-излучение является не единственным результатом перехода возбужденного ядра в основное состояние. Энергия возбуждения ядра может передаваться одному из орбитальных электронов, который покидает атом. Испускаемые в таких случаях электроны называются электронами внутренней конверсии. Энергия электрона внутренней конверсии Екэх определяется
уравнением |
|
Екэх = Е − ЕХ , |
(3.20) |
где ∆Е – энергия перехода; ЕХ – энергия связи электрона в Х-обо-
лочке (Х = K, L, М, ...).
С наибольшей вероятностью процесс внутренней конверсии идет на K-электронах. Внутренняя конверсия увеличивается с увеличением атомного номера и уменьшается с увеличением энергии, становясь пренебрежимо малой при высоких энергиях.
Электроны внутренней конверсии моноэнергетичны. Внутренняя конверсия сопровождается рентгеновским излучением, вызванным переходом орбитальных электронов с внешних оболочек на место электрона конверсии. Если энергия возбуждения ядра превышает 1,02 МэВ, то, кроме испускания γ-квантов или конверсионных электронов, переход ядра из возбужденного состояния в
69
низшее может сопровождаться испусканием электрон-позитронной пары. Однако вероятность этого так называемого процесса парной конверсии невелика.
Следует иметь в виду, что средние времена жизни возбужденных уровней составляют от 10–14 с до нескольких тысяч лет. Если возбужденные ядра имеют среднее время жизни до нескольких минут и более, то такие состояния ядра называются метастабильными. А переход ядра из метастабильного состояния в основное называется изомерным переходом. Ядра, отличающиеся только уровнем энергии, называются изомерами. Изомер, находящийся на более высоком уровне, принято обозначать буквой «m» (например,
137mВа, 80mBr). Ядерные изомеры могут быть оба радиоактивными. Так, при β–-распаде 234Th получаются два изомера: 234mPa (UX2) и
234Pa (UZ), которые с различными периодами полураспада (1,22 мин и 6,7 ч соответственно) испытывают β–-распад с образованием 234U (см. в Приложении схему радиоактивного семейства урана–радия).
Известны случаи, когда ядра имеют не одно, а два метастабильных состояния.
3.3.2. Место γ-излучения в электромагнитном спектре
Электромагнитное излучение охватывает такие различные явления, как радиоволны, телевидение, микроволны, инфракрасное излучение, свет, ультрафиолетовое излучение, рентгеновские лучи и γ-излучение. Эти излучения распространяются в вакууме со скоростью света. Они могут быть описаны как волновые процессы в виде колебаний электрического и магнитных полей, а также в виде движения потока материальных частиц, которые могут создавать давление. В этом и проявляется дуализм (двойственность природы) электромагнитного излучения.
Несмотря на различные названия, электромагнитное излучение образуют непрерывный спектр, простирающийся от низкочастотных радиоволн с частотой колебания несколько герц до γ- излучения с частотой 1018 Гц и более (рис. 3.12).
70
