Медведев Физические основы радиохимии 2011

ствий γ-квантов с электронами, сопровождающихся частичной потерей энергии.

В– комптоновский край. Эта часть спектра соответствует максимальной потере энергии в процессе комптоновского рассеяния. Это чаще всего – широкий асимметричный пик с вершиной в районе энергии EC.

Г– комптоновская долина. Для этой области спектра характерно образование импульсов в результате многократного комптоновского рассеяния с полным рассеянием на небольшие углы в материале источника или в промежуточных материалах перед попаданием в чувствительный объем детектора.

Д– пик обратного рассеяния, образованный γ-квантами, подвергнувшимися комптоновскому рассеянию в материалах, окружающих детектор. Максимальная энергия при этом лежит в облас-

ти 200–250 кэВ.

Е – область избыточной энергии. Импульсы, зарегистрированные в данной области, в основном получаются при попадании в

детектор γ-квантов с энергией больше чем энергия E0 или мюонов космического фона. Часть импульсов может образоваться в результате наложения импульсов друг на друга в электронных трактах анализатора при больших загрузках.

Ж – подъем в области низких энергий. Наибольший вклад в эту область дает электронный шум аппаратуры и на практике его отсекают (дискриминируют).

Вслучае, когда энергия регистрируемых фотонов больше чем 1,022 МэВ, в спектре появляются дополнительные пики.

Практическое использование γ-спектрометрии. Оно опреде-

ляется спецификой измерительной задачи, например, γ-каротаж скважин, нейтронно-активационный анализ, и др. Но наиболее часто встречающееся применение γ-спектрометров – это лабораторная γ-спектрометрия, т.е. измерение источников неизвестных активностей и радионуклидного состава в стандартной геометрии. Решение этой задачи состоит из двух этапов.

На первом этапе проводят градуировку спектрометра по образцовым источникам в четко определенной геометрии.

Далее проводится процедура измерения и обработки неизвестного образца. Она происходит в несколько этапов:

• непосредственно измерение образца;

162

•поиск пиков полного поглощения и определение их центроид;

•по энергиям найденных пиков идентифицируются радионуклиды;

•расчет площади пиков полного поглощения и определение активности соответствующих радионуклидов.

Операция поиска пиков осуществляется либо в ручном режиме, либо в программе обработки спектров автоматически. Программа находит пик и определят его центр (центроиду) в соответствии с определенным математическим алгоритмом (рис. 6.6). Центроида пика соответствует энергии фотонов, испускаемых источником. Используя найденное значение энергии, можно определить по таблицам, какому нуклиду принадлежит данная энергия.

Рис. 6.6. Определение центроиды пика и ее энергии

После того, как пики идентифицированы, программа обработки спектров определяет площадь каждого пика полного поглощения

(рис. 6.7).

В силу специфики конкретных спектрометров, зависимости аппаратурного спектра от режима измерения и т.д. невозможно выбрать некую универсальную процедуру определения площади пика для всех спектрометров. Поэтому на практике используют самые

163

разнообразные модели, различающиеся сложностью и числом варьируемых параметров. Для многих измерительных задач оказывается удовлетворительной простая гауссова модель пика.

Рис. 6.7. Фрагмент аппаратурного спектра для определения площади пика

Как видно из приведенного рисунка, фотопик находится на фоновой подложке, образованной фотонами с большей энергии. В простейшем случае, проводя прямую y1y2 через точки, лежащие в основании фотопика, можно определить площадь фоновой подложки, которая будет учтена при расчете площади фотопика. Тогда итоговую активность радионуклида по линии можно рассчитать по формуле с учетом поправки на эффективность:

где ni – площадь пика с энергией Еi с учетом фона; εабс(Еi) – значе-

ние абсолютной эффективности регистрации при энергии Еi; pi – выход линии с энергией Еi.

164

6.2.2. α-Спектрометрия

Для α-спектрометрии наибольшее распространение получили кремниевые полупроводниковые детекторы поверхностно-

барьерные (SBS – Surface Barrier Detector) или ионимплантированные (PIPS – Passivated Implanted Barrier Detector)

детекторы.

В настоящее время для определения α-излучающих радионуклидов применяют кремниевые детекторы площадью до 1200 мм2 и толщиной чувствительного слоя до 100 мкм. Данный слой обеспечивает полное поглощение α-частиц с энергиями от 4 до 9 МэВ. Особенностью применения поверхностно-барьерных детекторов является зависимость разрешения пиков от расстояния между пробой и детектором. Это связанно с тем, что у этого типа α- детекторов относительно толстое входное окно, и в результате у α- частиц, входящих в детектор под острыми углами, увеличивается эффективная толщина входного окна, что и приводит к ухудшению разрешения. Этот эффект не сказывается при использовании PIPS детекторов.

При измерении низких активностей обычно используют ионизационные импульсные камеры, что позволяет в течение нескольких часов получать спектры нуклидов активностью 0,04–0,4 Бк. Энергетическое разрешение лучших образцов ионизационных импульсных камер достигает 15–20 кэВ.

Особенностью измерения α-излучающих препаратов, особенно в α-спетрометрии, является поглощение энергии α-частиц активным слоем источника. Поэтому для спектрометрических α-источников определены три важнейшие характеристики:

•наиболее вероятная энергия испускаемых α-частиц Еα;

•собственное энергетическое разрешение ηист;

•внешнее α-излучение по данной линии.

Поскольку активный слой источника имеет конечную толщину h, он будет испускать не моноэнергетическое α-излучение с энергией Е0 (Е0 – кинетическая энергия α-частицы, соответствующая данному переходу), а некоторое распределение с наиболее вероятным значением энергий Еα, причем Еα < Е0 из-за потерь энергии

165

α-частиц в активном слое источника. Это распределение характеризуется также определенной шириной.

На рис. 6.8 приведена форма спектров α-излучения источников с различной толщиной активного слоя. По мере увеличения соотношения h/Ro (Ro – пробег α-частиц данной энергии в материале активного слоя) этот спектр уширяется и сдвигается в сторону меньших энергий. Степень искажения распределения вылетающих из источника α-частиц характеризуется собственным энергетическим разрешением источника ηист – шириной энергетического распределения α-частиц, испускаемых источником, измеренной на половине высоты этого распределения. Иногда этот параметр называют собственной полушириной α-линии или собственной шириной α-линии на половине высоты.

Рис. 6.8. Расчетная форма спектра α-источника с различной толщиной активного слоя h

Кроме того, если спектрометр имеет невысокое разрешение, не позволяющее разрешать тонкую структуру α-спектра, то данное обстоятельство приводит к дополнительной асимметрии пика со стороны низких энергий (рис. 6.9).

166

Градуировка α-спектрометра по энергии и эффективности.

Для измерения α-излучающих источников спектрометр должен быть отградуирован по энергии и эффективности регистрации. Градуировку α-спектрометров осуществляют с помощью образцовых спектрометрических источников. Образцовые спектрометрические источники ионизирующих излучений в общем случае являются стандартными образцами энергии α-излучения и/или активности радионуклида.

Процедура градуировки α- спектрометра по энергии аналогична процедуре энергетической

градуировки γ- или β-спектрометра. После измерения спектров образцовых источников в программе обработки спектров находятся центроиды пиков, и на основании полученных данных строится зависимость энергии от номера канала.

Поскольку α-частицы обладают малой рассеивающей способностью, все они, попадая в чувствительную область детектора, будут регистрироваться спектрометром. Поэтому счетная эффективность α-спектрометров, т.е. отношение зарегистрированных частиц к числу частиц, пересекающих чувствительную поверхность детектора, равна единице. Однако не все α-частицы регистрируются в пике полного поглощения (ППП). Часть из них попадает в «хвост», который не относится к ППП, и поэтому не учитывается. Следовательно, эффективность регистрации в ППП εабс будет меньше единицы, а поскольку форма аппаратурного спектра у α-спектрометров различна, то εабс является характеристикой, которая определяется для фиксированного расстояния источник–детектор и определенного типа источников и конкретной энергии α-частиц.

Измерив εабс в разных точках энергетического диапазона, можно построить градировочную характеристику по эффективности реги-

167

страции. В силу специфики взаимодействия α-излучения с веществом эта характеристика практически не будет зависеть от энергии, поэтому ее можно представить в виде прямой линии.

Если спектрометр не разрешает тонкую структуру α-спектра, площадь ППП определяют в границах, включающих все α-линии данного радионуклида. Отметим, что измерение активности α- излучающих нуклидов спектрометрическим методом может сопровождаться трудно учитываемыми погрешностями, вызванными самопоглощением α-частиц в источнике.

Приготовление источников. Из-за малой проникающей спо-

собности α-частиц препараты, приготовленные для измерения, по возможности не должны содержать посторонних примесей, а только измеряемый радионуклид, нанесенный тонким слоем. В настоящее время существует три основных способа приготовления препаратов: выпаривание, электролитическое осаждение и микроосаждение с фторидами или гидроксидами редкоземельных элементов

(РЗЭ).

Выпаривание из-за своей простоты наиболее часто используемый метод для приготовления счетных образцов. Но при определении малых содержаний радионуклидов может создавать дополнительные погрешности вследствие возможной неоднородности распределения вещества на подложке и осаждение микропримесей.

Для более прецезионного определения актиноидов часто используют электролитическое осаждение на катоде, который выполнен в виде пластины из нержавеющей стали, никеля или другого метала (осаждение ведется только на одной стороне пластины).

Осаждение с макроколичествами (50–100 мкг) РЗЭ (лантан, церий, неодим, и т.п.) в виде фторидов является экспресс-методом приготовления препаратов. Осадок отфильтровывают на микрофильтре с диаметром 0,1 мкм, а затем его просушивают.

Обработка α-спектров. При определении активностей отдельных радионуклидов используют два основных подхода: интегрирование по областям и метод анализа по форме α-пика.

Интегрирование по областям является наиболее простым способом определения интенсивностей индивидуальных α-пиков, но может использоваться только в случае, если не происходит значи-

168

тельного наложения двух или более пиков в одной области (рис. 6.10). Для нахождения интенсивностей индивидуальных α-пиков в спектре выделяют соответствующие области спектра, в которых находится пики, и проводят суммирование числа импульсов в пределах этих областей. На практике границы областей устанавливают в низкоэнергетической области 2,5 величины ПШПВ от максимума пика и в высокоэнергетической области 1,5 величины ПШПВ при условии неперекрывания этих областей другими пиками.

Рис. 6.10. α-Спектр тонкого источника

Если разрешение α-пиков недостаточно для применения методики интегрирования по областям, то есть в спектре присутствуют пики, перекрывающие друг друга, то используют более сложную процедуру анализа по форме α-пика, заключающуюся в математическом разложении пиков и расчете площадей всех пиков. Эта процедура требует применения специальных программных средств. Пример применения такой специализированной программы (AlFit) для обработки α-спектров приведен на рис. 6.10 для «тонкого источника» и 6.11 для «толстого источника».

169