Медведев Физические основы радиохимии 2011

ет сравнительно крутой ВАХ, к применяемым для него источникам питания предъявляют гораздо более жесткие требования. Этим и объясняется предпочтение, отдаваемое иногда ионизационным камерам перед пропорциональными счетчиками в тех случаях, когда применимы оба типа детекторов.

Преимущество пропорциональных счетчиков перед ионизационными камерами заключается в том, что здесь импульсы значительно интенсивнее, поэтому пропорциональные счетчики используются для подсчета отдельных частиц.

Благодаря газовому усилению можно проводить счет ядерных частиц данного типа, используя вторичное электронное оборудование с гораздо меньшим усилением, чем в случае ионизационных камер, что значительно упрощает оборудование. Кроме того, при помощи пропорциональных счетчиков можно регистрировать частицы с меньшей энергией, чем в ионизационных камерах (уровень шумов электронного усилителя ограничивает величину импульса). Зависимость величины импульсов от начальной ионизации позволяет дискриминировать излучения, которые различаются по производимой ими ионизации. Например, α-частицы можно легко считать в присутствии β-частиц, благодаря большому различию в величине удельной ионизации. Импульсы от β-частиц имеют меньшую амплитуду и могут быть легко отсортированы (дискриминированы).

Энергетическое разрешение пропорциональных счетчиков лучше, чем у сцинтилляционных, но хуже, чем у полупроводниковых детекторов. Мертвое время пропорционального счетчика может достигать 10-7 с.

Пропорциональные счетчики чаще всего заполняют гелием или аргоном и применяют для регистрации α-, β-частиц, протонов, γ- квантов и нейтронов. При регистрации заряженных частиц и γ- квантов для того, чтобы избежать потерь энергии частицами до регистрации, используют тонкие входные окна. Иногда источник помещают в объём счетчика. Эффективность регистрации для мягких γ-квантов с энергией менее 20 кэВ более 80 %. Для повышения эффективности регистрации высоко энергетических γ-квантов используют ксенон.

121

В случае дальнейшего повышения напряжения на электродах газового ионизационного детектора его работа переходит из области пропорциональности в область ограниченной пропорциональности (см. рис. 5.4). Эта область характеризуется возникновением в объеме счетчика значительного положительного объемного заряда, который искажает электрическое поле вблизи анода. В результате чего последующие электронно-ионные лавины развиваются уже в ослабленном поле, и эффективное сечение коэффициента газового усиления будет ниже. Кроме того, эффективный коэффициент газового усиления в этой области зависит от типа регистрируемой частицы. Так, для α-частиц, обладающих большой плотностью ионизации, он значительно меньше, чем для электронов (вольтамперные кривые сходятся, см. рис. 5.4). При дальнейшем увеличении напряжения, подаваемого на счетчик, последний переходит в режим самостоятельного(коронного) разряда(областьГейгера).

5.1.3. Счетчики Гейгера–Мюллера

Газовые ионизационные счетчики, работающие в области самостоятельного или коронного газового разряда и названные по имени их создателей счетчиками Гейгера–Мюллера, конструктивно сходны с пропорциональными счетчиками. Они заполняются либо благородным газом (несамогасящиеся счетчики), либо смесью благородного газа, например аргона (12 кПа), и гасящего газа, например паров спирта (1,3 кПа). Этот тип счетчиков характеризуется тем, что амплитуда электрического сигнала, который снят с нагрузочного сопротивления R1 (см. рис. 5.3), зависит от напряжения питания счетчика, состава газовой среды, взятой для его наполнения, температуры и параметров RC счетчика (сопротивление–емкость).

Конструктивно счётчик Гейгера устроен так же, как пропорциональный счётчик, т.е. представляет собой цилиндрический конденсатор, заполненный инертным газом. К внутреннему электроду (тонкой металлической нити) приложен положительный потенциал, к внешнему – отрицательный.

Функционально счётчик Гейгера в основном повторяет пропорциональный счётчик, но отличается от последнего тем, что за счёт

122

более высокой разности потенциалов на электродах работает в таком режиме, когда достаточно появления в объёме детектора одного электрона, чтобы развился мощный лавинообразный процесс, обусловленный вторичной ионизацией (газовое усиление), который способен ионизовать всю область вблизи нити-анода. При этом импульс тока достигает предельного значения (насыщается) и не зависит от первичной ионизации, следовательно, счетчики Гейгера не различают частицы одного вида по энергиям. Также в отличие от пропорционального режима в гейгеровском режиме разряд распространяется по всей длине анодной проволочки. По это причине в таких детекторах невозможно одновременно зарегистрировать две заряженные частицы.

Принцип работы счетчика заключается в том, что ядерные частицы или γ-кванты, проникая в межэлектродное пространство счетчика, вызывают ионизацию молекул газа, образуя внутри счетчика положительные ионы и электроны, которые, ускоряясь в электрическом поле счетчика, приобретают энергию, достаточную для повторной ионизации нейтральных молекул. Вновь образующиеся ионы и электроны, ускоряясь в электрическом поле электродов счетчика, снова производят ионизацию и т.д. В результате происходит лавинообразное нарастание потока ионов и электронов. Одновременно с ионизацией образуются возбужденные атомы или молекулы, которые являются источником коротковолнового ультрафиолетового излучения. При взаимодействии фотонов с молекулами газа образуются фотоэлектроны, которые образуют новые центры разрядки. При этом электронная лавина распространяется вдоль всей нити. Величина импульсов больше не зависит от вида и энергии излучения, а определяется только напряжением и длиной нити счетчика. Коэффициент газового усиления лежит в интервале 108–1010.Через очень короткий промежуток времени (~10–8 с) весь объем счетчика охватывается разрядом. Так как подвижность положительных ионов на несколько порядков меньше подвижности электронов, электронная лавина собирается на аноде значительно раньше, чем перемещаются к катоду положительные ионы. При этом анод оказывается окруженным положительно заряженными ионами, что понижает напряженность электрического поля вблизи

123

нити, в результате чего ионизация газа приостанавливается, а вместе с этим замедляется и активная стадия разряда.

Вследующей стадии разряда катионы движутся от нити к катоду, вырывая из него электроны, образуя нейтральные молекулы и атомы газа. Возбужденные нейтральные молекулы и атомы, высвечиваясь ультрафиолетовым светом при достаточном приближении

ккатоду, могут вызвать появление новых электронов, которые способствуют образованию следующей лавины, и создают новую вспышку газового разряда. Разряд повторяется до тех пор, пока не будет прекращен какими-либо внешними причинами.

Для регистрации последующих заряженных частиц, попадающих в объем счетчика, разряд, вызванный предыдущей частицей, должен быть погашен в возможно малый интервал времени. Существуют два механизма гашения газового разряда, в связи с чем счетчики делятся на самогасящиеся и несамогасящиеся.

Вслучае несамогасящихся счетчиков, обычно заполненных аргоном, наиболее просто осуществить внешнее гашение, включая последовательно со счетчиком высокоомное сопротивление. Ток во внешней цепи счетчика заряжает выходную эквивалентную емкость С, напряжение V на счетчике в момент окончания разряда

будет равно разности напряжения источника питания Vист и напряжения на выходной емкости VС. При минимальной разности потенциалов Vмин на электродах счетчика, которая необходима для ускорения электронов до энергии ударной ионизации, в работе несамогасящихся счетчиков можно выбрать два режима.

Первый режим: емкость С заряжается во время первой ступени

разряда до такого напряжения VС, что V < Vмин, тогда разряд в счетчике прекращается. Выбитые в таком случае из катода вторичные электроны не могут вызвать вторичной ионизации.

Второй режим: емкость С зарядилась недостаточно. При этом вторичные электроны, возникшие у катода, будут вызывать новые лавины разряда до тех пор, пока не будет удовлетворяться неравен-

ство V < Vмин.

Первый режим счетчика выгоднее для работы, так как электрический сигнал на нагрузочном сопротивлении получится в не-

124

сколько раз короче, чем во втором. Этот режим будет соблюдаться при условии, что величина емкости наименьшая, а сопротивление настолько большое, что разрядным током, проходящим через это сопротивление, во время зарядки емкости можно пренебречь.

С другой стороны, следует иметь в виду, что разряд, протекающий в счетчике, приводит к образованию возле нити положительно заряженного ионного облака. Напряженность электрического поля в пространстве между заряженным облаком и нитью счетчика настолько уменьшается, что последующее образование лавины становится невозможным, и счетчик в течение определенного времени, которое называется мертвым временем τм, не способен регистрировать другие ионизирующие частицы или γ-кванты. По истечении этого времени (τм) в счетчике может возникнуть самостоятельный разряд.

Однако вначале амплитуда импульса еще мала, и только когда пространственный заряд достигает поверхности анода, в счетчике образуются импульсы нормальной амплитуды. Отрезок времени между моментом, когда в счетчике возможен самостоятельный разряд, и моментом полного восстановления рабочего напряжения называется временем восстановления. Таким образом, дальнейший разряд с образованием последующего импульса может произойти лишь после восстановления прежнего напряжения на электродах счетчика. После чего счетчик готов к регистрации последующей частицы.

В самогасящихся счетчиках газовый разряд протекает иначе. В газовой смеси этих счетчиков, кроме аргона, содержатся пары многоатомных газов: спирта, углеводородов и т.п. При этом потенциал ионизации многоатомного газа должен быть ниже, чем потенциал ионизации основного газа, наполняющего счетчик. За время движения частицы через счетчик происходит ионизация; электроны, двигаясь к нити, вызовут лавинный разряд, в котором возникнут новые электроны, положительные ионы, возбужденные атомы и молекулы.

Ультрафиолетовое излучение возбужденных атомов аргона полностью поглощается молекулами спирта во всем объеме, окру-

125

жающем нить. Поэтому в самогасящихся счетчиках не будет проходить фотоэмиссии электронов с катода. Разряд распространяется вдоль нити, переходя от точки к точке, так как фотоны создают электроны только вблизи места своего возникновения.

В результате разряда образуются положительные ионы спирта, спирт обладает меньшим потенциалом ионизации, чем аргон, поэтому ионов аргона при таком процессе ионизации будет очень мало. Положительные ионы спирта, двигаясь к катоду, вырывают из него электроны и превращаются в возбужденные молекулы. Длительность жизни возбужденной молекулы спирта мала по сравнению с временем, необходимым для того, чтобы эта молекула приблизилась к катоду на расстояние, достаточное для вторичной эмиссии.

Ионы аргона в результате столкновения с молекулами спирта захватывают электроны из этих молекул и превращаются в нейтральные атомы. Эти атомы переходят из возбужденного в нейтральное состояние, испуская фотон, который поглощается молекулами спирта.

Таким образом, ионы аргона не достигают катода и не могут вызвать вторичной эмиссии электронов, разряд в счетчике прекращается. В самогасящемся счетчике процесс разряда является одноступенчатым. Постоянная времени (RC) слабо влияет на длительность разряда.

Важнейшим преимуществом самогасящихся счетчиков является то, что их разрешающее время значительно меньше. Однако, поскольку диссоциация многоатомных органических молекул – процесс необратимый, то в процессе работы количество газа-гасителя в счетчике уменьшается, и счетчик постепенно приходит в негодность. Т.е. срок службы самогасящегося счетчика существенно короче, чем несамогасящегося. Так же к недостаткам высоковольтных счетчиков можно отнести высокое рабочее напряжение и малую максимальную скорость счета (большое мертвое время).

Хорошим заменителем органических молекул в самогасящихся счетчиках служат галогены. Наиболее часто используются соединения типа этилбромида. Молекулы галогенов легко отдают элек-

126

троны при столкновении с положительными ионами аргона. Возбужденные молекулы галогенов расходуют свою энергию возбуждения на диссоциацию, следовательно, галогены обладают гасящими свойствами. Счетчики Гейгера–Мюллера, в которых газомгасителем служат галогены, называют галогенными.

Галогены имеют значительно больший порядковый номер, чем органические вещества. Они эффективнее поглощают фотоны. Поэтому добавка галогенов к аргону составляет всего 0,1 % вместо 10–15 % органических молекул. Кроме того, диссоциация молекул галогенов – обратимый процесс. Атомы галогенов при столкновении рекомбинируют в молекулу, вследствие чего число молекул галогенов в счетчике остается неизменным. Это выгодно отличает галогенные счетчики от счетчиков, где в качестве гасящих добавок используются пары органических веществ. Кроме того, эти счетчики в отличие от органических имеют высокую скорость счета (до 105 имп./мин), низкое рабочее напряжение (порядка 360–400 В) и практически неограниченный срок службы.

Недостатком же галогенных счетчиков является длительное время развития разряда с момента попадания ионизирующей частицы. Это время на два порядка выше, чем у высоковольтных счетчиков.

Для регистрации ионизирующих частиц в зависимости от их природы и энергии применяют счетчики Гейгера–Мюллера различных типов. Измерение мягкого β-излучения с энергией ниже 0,5 МэВ проводится торцевыми счетчиками. Счетчики этого типа имеют специальное окошко, закрытое слюдой толщиной порядка

0,9–6 мг/см2.

Счетчики с цилиндрическим корпусом из алюминия и толщиной стенки 0,1 мм используются для измерения β-излучения с энергией выше 0,4–0,5 МэВ.

Цилиндрические счетчики со стеклянным корпусом и металлизированной внутренней поверхностью предназначены для измерения γ-излучения. В случае регистрации γ-квантов ионизация в объеме счетчика возникает от электронов, которые выбиваются из корпуса стенок и вещества катода.

127

Из-за значительного разрешающего времени и отсутствия энергетического разрешения счетчики Гейгера–Мюллера имеют ограниченное применение в метрологии.

Кроме того, газонаполненные детекторы имеют два общих недостатка. Во-первых, низка плотность газа, и энергия, теряемая частицей в объёме детектора, мала, что не позволяет эффективно регистрировать высокоэнергичные и слабоионизирующие частицы. Во-вторых, энергия, необходимая для рождения пары электрон– ион в газе, велика (30–40 эВ), что увеличивает относительные флуктуации числа зарядов и ухудшает энергетическое разрешение.

5.2. Сцинтилляционные детекторы

Процесс образования световых вспышек в результате поглощения энергии веществом известно как явление люминесценции. Причинами, вызывающими люминесценцию, могут быть свет, нагревание, механическое напряжение, химическая реакция, а также ионизирующее излучение. Световые вспышки, возникающие в результате поглощения веществом ионизирующего излучения, называют сцинтилляциями. А вещества, в которых под действием заряженных частиц возникают фотоны видимой или ультрафиолетовой части спектра излучения, называют сцинтилляторами.

Сцинтилляторами могут быть только те вещества, в которых велика вероятность испускания фотонов возбужденными атомами и молекулами и мала вероятность поглощения ими «собственных» фотонов. Механизм возникновения сцинтилляций зависит от природы вещества сцинтиллятора (рассмотрен ниже).

Сцинтилляционные детекторы представляют собой совокупность сцинтиллятора и фотоприемника, регистрирующего фотоны, испускаемые веществом сцинтиллятора под действием ионизирующего излучения. В качестве фотоприемников используют различные типы приборов: фотоумножители, фотоэлементы, полупроводниковые фотодиоды и др.

Первый сцинтилляционный детектор, названный спинтарископом, представлял собой экран, покрытый слоем ZnS. Вспышки,

128

возникавшие при попадании в него заряженных частиц, фиксировались с помощью микроскопа. Именно с таким детектором Гейгер и Марсден в 1909 году провели опыт по рассеянию α-частиц атомами золота, приведший к открытию атомного ядра.

С 1944 года световые вспышки от сцинтиллятора регистрируют фотоэлектронными умножителями (ФЭУ), которые преобразуют вспышку света в импульс электрического тока и усиливают его в 106 раз и более. Получаемый на выходе ФЭУ электрический сигнал подается на вторичные электронные устройства для его обработки. Позже появились и другие фотоприемники. Общая блок-схема сцинтилляционного счетчика представлена на рис. 5.6).

Рис. 5.6. Блоксхема сцинтилляционного счетчика

Световые кванты, образованные в сцинтилляторе и падающие на фотокатод, вызывают фотоэффект. Возникшие при этом фотоэлектроны попадают в электрическое поле, ускоряются и фокусируются на первом диноде. При ударах электронов о первый динод происходит вторичная эмиссия. Электроны, выбитые из первого динода, ускоряются в следующем межэлектродном промежутке и, попадая на второй динод, вызывают, в свою очередь, вторичную эмиссию со второго дтода и т.д. Таким образом, число электронов от динода к диноду лавинообразно нарастает. Электроны с последнего динода собираются на аноде ФЭУ, при этом на анод приходит

129

в 104–107 раз больше электронов, чем вылетело с фотокатода. Возникает электрический импульс, который и регистрируется.

Различные комбинации сцинтилляторов и фотоприемников подбираются в зависимости от условий эксперимента, измеряемых характеристик ионизирующего излучения, а также от уровня точности проводимых измерений.

Так как в органических сцинтилляторах возбуждаются молекулярные уровни, которые излучают в ультрафиолетовой области, для согласования со спектральной чувствительностью регистрирующих свет устройств (ФЭУ и фотодиодов) используются светопреобразователи, которые поглощают ультрафиолетовое излучение и переизлучают видимый свет в области 400 нм.

5.2.1. Основные характеристики сцинтилляторов

Качество сцинтилляционного счетчика и область его применения в значительной степени зависят от свойств сцинтиллятора, которые определяют его рабочие характеристики. Основными характеристиками сцинтилляционных счетчиков являются конверсионная эффективность, световой выход, длительность сцинтилляции, спектр люминесценции, плотность и атомный номер вещества.

Под конверсионной эффективностью понимают величину, характеризующую способность сцинтиллятора к преобразованию энергии заряженной частицы в световую энергию и равную отношению энергии световой вспышки Еф к энергии Еа, потерянной заряженной частицей в сцинтилляторе.

Еa

Конверсионная эффективность зависит от типа и качества сцинтиллятора. Для обычно применяемых сцинтилляторов она лежит в диапазоне от долей процента до нескольких десятков процентов.

Большое значение конверсионной эффективности вещества еще не определяет его пригодности в качестве сцинтиллятора, так как чтобы зарегистрировать световую вспышку, необходимо, чтобы

130