2 Источники образования трития естественного и искусственного происхождения

2.1 Источники образования трития

В настоящее время в окружающей среде присутствует тритий как естественного, так и искусственного происхождения.

Образование трития происходит по нескольким независимым процессам:

1. Реакции космического излучения с воздухом с образованием трития, происходящие в основном в стратосфере, поскольку составляющие космических лучей практически полностью задерживаются верхними слоями атмосферы.

2. При испытаниях ядерного и термоядерного оружия тритий вместе с другими продуктами деления или синтеза с восходящими потоками воздуха также переходит в стратосферу.

3. При функционировании объектов ядерной энергетики образующийся в реакциях деления и в ядерных реакциях с компонентами теплоносителя тритий в настоящее время практически полностью переходит в нижние слои атмосферы и в гидросферу.

4. В перспективе значительными источниками трития могут стать термоядерные реакторы.

Используемый в различных областях науки и практике тритий также в значительной степени попадает в природное окружение.

Скорость образования трития в природе приблизительно стационарна, и на нее нельзя воздействовать техническими средствами. Поступление трития в окружающую среду при испытаниях ядерного оружия, по крайней мере, значительно уменьшилось. В настоящее время остаточное содержание трития в окружающей среде, постоянно подпитываемое космическим излучением, достаточно велико [3].

В природных условиях тритий образуется, в основном, в атмосфере в результате взаимодействия нейтронов и протонов космического излучения с ядрами азота, кислорода, водорода и аргона, преимущественно по ядерной реакции ¹⁴N(n, T)¹²C, сечение которой равно 0,04 барна при энергии нейтронов 5–7 МэВ. В первую очередь тритий образуется в верхних слоях стратосферы, поскольку экранирующее действие атмосферы практически полностью задерживает космическое излучение, и поэтому его образование на поверхности Земли очень незначительно. А также тритий образуется в литосфере и гидросфере при взаимодействии космических частиц с литием, дейтерием и бором.

В докладе за 2000 г. Научного комитета ООН по действию атомной радиации общее количество естественного трития принимается равным ~ 1,3∙10¹⁸ Бк. Около 99 % общего количества природного трития превращается в тритированную воду и участвует в глобальном круговороте воды со следующим распределением по средам в равновесном состоянии:

~ 66 % – трития содержится в океанах,

~ 27 % (или примерно 34,0·10¹⁶ Бк) – на земной поверхности и в биосфере,

~ 7,2 % (или около 8,9·10¹⁶ Бк) – естественного трития находится в атмосфере земли, главным образом в стратосфере [1].

Средняя скорость образования ³H в атмосфере 0,2 атомов трития/cм²·с, в литосфере 10^-3 атомов трития/cм²·с и в гидросфере 10^-6 атомов трития/cм²·с. Общее количество образуемого в год космогенного ³H в атмосфере 103 ПБк, в литосфере 3,7 ПБк, а в гидросфере 3,7·10^-3 ПБк. Всего в год образуется (5,5 ÷ 11,0)·10¹⁰ МБк космогенного ³H.

Концентрация космогенного трития в континентальных водах равна (0,55±0,3) Бк/л. Концентрация природного трития в поверхностных водах океана составляет в среднем 0,11 Бк/л. Концентрация природного трития в пресной воде обычно выше, чем в морской. До начала проведения ядерных испытаний на планете концентрация трития в пресной воде колебалась от 0,2 до 0,9 Бк/л и не превышала 1 Бк/л, поэтому эта величина условно принята в качестве уровня естественного (природного) фона.

Источниками искусственного (техногенного) трития стали испытания термоядерного оружия, а так же деятельность предприятий ядерно-топливного цикла (ЯТЦ).

Поступление искусственного трития в окружающую среду началось с пуска промышленных реакторов и радиохимических производств, предназначенных для наработки оружейного плутония в США. Затем, начиная с ноября 1952 г. (после первого термоядерного взрыва), в атмосферу Земли было введено количество трития более чем в 60–190 раз превысившее его естественный уровень. Рост количества трития на Земле обусловлен, в основном, проведением ядерных испытаний. При термоядерном взрыве тритий может выделяться в атмосферу либо как первоначально присутствующий компонент водородной бомбы, либо образовываться при ядерных реакциях взрыва.

Общее количество глобально введенного трития от проведенных ядерных испытаний составило ~186∙10¹⁸ Бк, а пики загрязнения им атмосферы пришлись на 1954–1958 и 1961–1962 гг. До начала проведения ядерных взрывов в атмосфере радиоактивность трития космического происхождения в атмосферных осадках составляла (0,3±0,06) Бк/л воды. После термоядерных взрывов удельная активность трития в осадках повысилась в десятки и сотни раз.

В период проведения ядерных взрывов наблюдалось максимальное содержание ³H в атмосфере. С тех пор за счет радиоактивного распада содержание трития уменьшилось в 2-3 раза.

Концентрация бомбового трития в открытых водах составляет 3-4 Бк/л.

Источниками искусственного трития являются также выбросы ядерных реакторов, радиохимических заводов и предприятий по переработке облученного ядерного топлива (ОЯТ). Общее поступление искусственного трития в окружающую среду от объектов ЯТЦ составляет ~ 0,4∙10¹⁸ Бк.

В реакторах АЭС тритий образуется:

- непосредственно при делении ядер горючего как продукт тройного деления (при делении ядер ²³⁵U на 1 ГВт электрической мощности в реакторе образуется 1,15·10¹¹ Бк/сут трития [8]);

- в результате (n, γ) - реакции на дейтерии, находящемся в теплоноси­теле - воде в виде D₂O;

- при захвате нейтронов ядрами В или Li, находящимися в теплоноси­теле-воде (борное регулирование, корректировка водного режима) и в стержнях регулирования;

- в результате различных реакций быстрых нейтронов с конструкци­онными материалами активной зоны.

Вклад каждого из этих процессов в общее количество трития, об­разующегося на АЭС, определяется типом реактора, его параметрами, режимом эксплуатации и материалами, примененными в конструкции реактора. Дополнительным источником трития на АЭС с РБМК являет­ся газовый контур: тритий образуется в результате ядерных реакций на ядрах элементов продувочного газа (в результате реакции ³Не (n,р)Т).

В легководных реакторах тритий может образовываться при бомбардировке нейтронами ряда элементов и при делении реакторного топлива. Быстрые нейтроны образуют тритий при взаимодействии с ¹⁰B в теплоносителе первого контура или с ¹⁴N в окружающем воздухе. В реакциях с тепловыми и медленными нейтронами больше всего трития образуется при их взаимодействии с ⁶Li; тогда как для быстрых нейтронов главную роль взаимодействие с ⁷Li. При регулировке реактивности и для обеспечения ядерной безопасности в период остановок реактора в теплоноситель первого контура реакторов ВВЭР добавляют бор в виде борной кислоты, который является одним из основных источников трития в теплоносителе.

В урановом топливе в одном из 10–12 тысяч делений в качестве третьего осколка деления образуется тритий. По-видимому, в легководных реакторах при делении образуется больше трития, чем от остальных источников. Исследования показали, что только небольшая доля образовавшегося при делении трития диффундирует через топливо и оболочку в реакторный теплоноситель (не более 1%).

В теплоносителе первого контура АЭС с ВВЭР тритий образуется в ядерных реакциях бора и содержащейся в борной кислоте примеси лития с нейтронами. Одним из основных источников трития в теплоносителе является нейтронное облучение дейтерия с сечением захвата 5,7·10^-4 барна.

На АЭС с ВВЭР основное количество трития образуется в процессе тройного деления ядерного топлива. Образующийся в топливных стержнях тритий взаимодействует с оксидным ядерным топливом и циркониевыми оболочками тепловыделяющих элементов. Тритий и продукты его трансформации при современной технологии переработки топлива в основном поступают в атмосферу и гидросферу. Только небольшая часть трития локализуется и захоранивается в составе радиоактивных отходов.

Необходимо отметить, что при эксплуатации АЭС из продукта β-распада трития ³Не при циркуляции теплоносителя через активную зону реактора по очень эффективной ядерной реакции с тепловыми нейтронами ³Не(n,p)³H восстанавливается тритий (сечение реакции регенерации трития составляет 5400 барн). Как отмечалось выше, небольшая часть трития, образующаяся при тройном делении уранового топлива, (вероятно, не более 1 %) переходит в теплоноситель из негерметичных тепловыделяющих элементов. Образовавшийся в теплоносителе тритий после химической трансформации стабилизируется в нем в виде НТ, НТО или, что мало вероятно, Т₂. Эти содержащие тритий формы частично локализуются в отвержденных эксплуатационных радиоактивных отходах, частично при неорганизованных утечках теплоносителя первого контура и в процессах очистки и кондиционирования теплоносителя проникают в атмосферу и гидросферу.

Локализация и захоронение основных тритиевых форм перед выбросом в окружающую среду при эксплуатации АЭС во всем мире в соответствии с известным принципом ALARA считается непрактичной. Улавливание трития считается целесообразным и реализуется лишь на нескольких предприятиях переработки отработавшего ядерного топлива. Вероятно, поэтому проблеме трития в процессе эксплуатации АЭС в подавляющем большинстве российских проектов не уделяется должного внимания [3].

Согласно оценке, на АЭС с электрической мощностью 1,2 ГВт с реактором ВВЭР в топливе образуется 4,9·10¹⁴ Бк/год (13,3 кКи/год) трития, а в теплоносителе – 7,2·10¹³ Бк/год (1,95 кКи/год). За период шестидесятилетней эксплуатации одного блока АЭС в топливе образуется 2,9·10¹⁶ Бк (796 кКи) и в теплоносителе 4,3·10¹³ Бк (117 кКи) трития. При эксплуатации двух блоков АЭС с общей электрической мощностью 2,4 ГВт соответствующие значения составят 5,9·10¹⁶ Бк (1592 кКи) и 8,7·10¹⁵ Бк (234 кКи) трития. Образующийся в теплоносителе тритий практически в полном объеме переходит в атмосферу, гидросферу или захоранивается в составе отвержденных эксплуатационных отходов [3].

Получение энергии на термоядерных реакторах (в будущем) может также привести к значительному накоплению трития в биосфере, поскольку предполагается, что термоядерный реактор будет выделять трития в 10⁴–10⁵ раз больше, по сравнению с АЭС при эквивалентной мощности, и, что к 2100 г. равновесное содержание трития в атмосфере и биосфере Земли составит ~ 2,5·10²² Бк [1].

Основываясь на литературных данных [1], ниже на рисунке 1 приведено изменение во времени содержания трития в окружающей среде, обусловленное основными источниками (где ln(Q) – количество трития (кБк) в логарифмическом масштабе).

Рисунок 1 - Изменение во времени содержания трития в окружающей среде, обусловленное основными источниками [1]

Из приведенных выше данных можно заключить, что содержание трития в окружающей среде от объектов ЯТЦ примерно в 3 раза меньше, чем естественного трития, и примерно в 450 раз меньше искусственного трития, поступившего в биосферу при термоядерных испытаниях.

На рисунке 2 приведены источники поступления и круговорот трития среди природных обменных резервуаров.

Рисунок 2 – Источники поступления и круговорот трития среди природных обменных резервуаров [9]

Итак, уровни содержания трития в объектах окружающей среды в ближайшие годы определяются остаточным тритием после испытаний термоядерного оружия в различных средах. Через несколько десятилетий при сохранении современных темпов развития ядерный энергетический цикл станет основным источником трития в окружающей среде. В недалеком будущем одним из значительных источников трития в окружающей среде могут стать термоядерные энергетические установки.