§ 108. Нелинейная проницаемость

При слабой нелинейности первая поправка к линейной зави­симости D от Е квадратична по полю. При наличии временной дисперсии ⁴) она может быть представлена в произвольной ани­зотропной среде выражением

M"(0=SS^.«(^Ti' r_t) Ebit-xJEAt-xJdx^T,, (108,1)

аналогичным (77,3). Разумеется, существование такого члена на­лагает определенные ограничения на допустимую симметрию среды; в частности, он отсутствует, если среда инвариантна относительно инверсии.

Хотя мы будем рассматривать ниже как типичный именно квадратичный по Е член вида (108,1), необходимо отметить, что в квадратичном приближении электрическая индукция D может содержать также и билинейные по компонентам Е и Н и квад­ратичные по Н члены; эти члены обычно играют меньшую роль и мы не будем их рассматривать. Мы не будем также обсуждать нелинейную зависимость магнитной индукции В от Н ввиду ана­логии с вопросом о зависимости D (Е).

Введем величину

_{B,,w(ffli, <»,)= SS е<}^(вл+вл,_{Л.м(⁶1. т,)<Мт„ (108,2)}

о

которую естественно назвать нелинейной проницаемостью второго порядка (по аналогии с линейной проницаемостью e,._fc(co), опре­деляемой выражением вида (77,5)). Она лишь множителем отли­чается от величин %;ki = ^eiki/4n, которые называют нелинейной восприимчивостью. Ввиду симметрии, с которой входят Е_к и £, в определение (108,1), тензор f_itkl симметричен по индексам kl при одновременной перестановке его аргументов: fj,_ki(i₁,%₂) = = Л^-. № (^та> ^Ti)- Поэтому такой же симметрией обладает и тен­зор e_/fW:

^ei.«(^ffli. <°») = е,\»К. со,). (108,3)

В частности, при со^со, тензор симметричен по последней паре индексов:

^е1.м(^ш. <») = е⁷,«(<». со). (108,4)

Кроме того, в силу вещественности функций f_itkl (в свою очередь следующей из определения (108,1) с вещественными Е и D) имеем

⁸1.⁸Д—^и1. —e>2) = e,⁹w(tOi, со₂). (108,5)

Проницаемость (108,2) естественно появляется при рассмот­рении монохроматических полей или их суперпозиций. В нели­нейных выражениях такие поля должны, конечно, быть представ­лены в вещественном виде. Так, если Е—монохроматическое поле с одной частотой со, то надо писать Е{t)= Яе{Е_ае~^ш\, и его подстановка в (108,1) приводит к выражению

D?\t) = у Re {е,, „ (со, со) e-^'E_tiE_ok +

+ е/,¹⁰Дсо, -со) (108,6)

Оно содержит колебания с удвоенной частотой (наряду с постоян­ным членом, отвечающим разности частот со—со = 0). В общем случае е,^ _w (tOj, со_а) описывает вклад в индукцию, пропорциональ­ный ехр (— к»,¹¹), w₃ = + со₂.

Мы будем рассматривать ниже лишь бездиссипативные среды и будем называть их прозрачными, хотя они и не являются та­ковыми в буквальном смысле (для волн заданной частоты) ввиду возможности перехода энергии в другие частоты. Будем также считать, что среда не обладает магнитной структурой.

Прежде всего покажем, что в таких условиях нелинейная проницаемость вещественна. Это можно было бы увидеть непо­средственно, если выразить компоненты тензора нелинейной вос­приимчивости через матричные элементы электрического диполь-ного взаимодействия среды с полем, играющего роль малого возмущения; восприимчивость второго порядка появляется в третьем приближении теории возмущений¹). Но понять проис­хождение вещественности результата такого вычисления можно и без его фактического проведения. Действительно, полную си­стему волновых функций, по которым вычисляются матричные элементы, можно выбрать (для среды без магнитной структуры и потому инвариантной по отношению к обращению времени!) вещественной. Веществен также и оператор взаимодействия поля с электрическим дипольным моментом среды. Поэтому мнимые члены могли бы появиться лишь в результате обходов полюсов энергетических знаменателей теории возмущений. Но отсутствие диссипации в среде означает, что ни одна из частот поля не со­впадает с разностью энергетических уровней системы (или же, что вычеты в полюсах равны нулю в силу тех или иных правил отбора); поэтому фактически обходить полюса не приходится.

Прозрачность среды приводит также к появлению определен­ных соотношений симметрии для тензора е,_{% ы}. И эти соотноше­ния можно было бы усмотреть из конкретных выражений, полученных по теории возмущений. Но и здесь можно прийти к требуемому результату более простым путем.

Для этого предположим, что поле в среде есть сумма трех почти монохроматических полей с несоизмеримыми частотами (»!, со₂, со₃:

E = E₁-f-E_a-f-E_s = Re{Е₀₁е-'^и'' + E₀₂e-W + Е_ю<г"»•'}, (108,7)

причем со₃ = со₁-_г-со₂. Будем считать, что поля на частотах coj, со₂, со₃ были созданы внешними источниками, впоследствии вы­ключенными; под влиянием же слабой нелинейности среды их амплитуды Е₀₁,.. . становятся медленно меняющимися функциями времени.

Эта медленность позволяет писать уравнения Макжвелла для полей каждой из основных частот в отдельности. В свою очередь, из этих уравнений обычным образом следует закон сохранения энергии в виде

± (ЁД + ЙЖ) + div £ [ВД = О

(и аналогично для величин с индексами 2 и 3); D_x обозначает ту часть индукции D, которая содержит множители e^±iait, а черта — усреднение по времени (нужное для дальнейшего). При интегрировании по всему объему поля член с дивергенцией ис­чезает и остается

4л

^J(E₁^D₁ ^{+ H}₁^H₁^{)dV = 0.}

Если теперь в явном виде выделить в D_x линейные и нели­нейные по Е члены,

D^D^ + Di",

то первые, вместе с Н_х И_и дадут dlljdt— изменение со временем энергии поля на частоте coj. Это изменение, таким образом, определяется уравнением

(Mi

dt

= —Ш f Re{E₀₁e-^to''}D?W. (108,8)

Здесь производную dD[²⁾/dt следует выразить через напряженность поля с помощью (108,1—2). Усреднение по времени обращает в нуль все члены, кроме тех, в которых экспоненциальные множители взаимно сокращаются. Повторяя вычисления для остальных час­тот, находим окончательно:

dt	16л
dV2	г'ш2
dt	16л
dM3	г'ш3
dt	16л

\ч,и(— ^мз, a₂)El_siE_01kE_0ildV + K. с,

^Ei,ki(^wi> Щ)Е'_аз1Е_01кЕ_0!и(1У + к. с,

(108,9)

где к. с. означает комплексно-сопряженное выражение. При вычислении использовано свойство (108,3).

Суммарное изменение энергии на всех трех частотах равно

dm <т_х &Ч_г du_{3 ппя 1п}

~аГ ⁼ ^Г + -1Г + — ■ (108,10)

В нелинейной среде эта сумма, вообще говоря, не должна точно обращаться в нуль ввиду возможности перехода энергии еще и в другие комбинационные частоты: о»!—со₂, co₃-f &>₂ и т. д. Но ве­личина полей на частотах а_и со₂, со₃, созданных внешними ис­точниками, не имеет отношения к степени нелинейности; она не должна быть малой в противоположность полям на других ча­стотах, появляющихся лишь в силу нелинейности среды. Поэтому вклад последних в баланс энергии можно считать отсутствующим и потребовать обращения суммы (108,10) в нуль. Более того, поскольку такая среда представляет собой нелинейную систему всего с тремя частотами, можно применить к ней теорему Мэнли —• Роу в ее простейшей форме (107,7). В используемых нами здесь обозначениях эти соотношения гласят:

J-^L 4_J_^Il ₌ o 1 ^₂ 1 du_{3 Q} Mi dt ' ш₃ dt ' ш₂ dt ш₃ dt

Подставив сюда (108,9), найдем, что нелинейная проницае­мость удовлетворяет следующим важным соотношениям симмет­рии *):

Щ) = Ч,и(— ^мз, Щ) = е,. _ы (col —со₃) (108,11)

(J. A. Armstrong, N. Bloembergen, J. Ducuing, P. S. Pershan, 1962). Выражаемая этими равенствами симметрия становится более наглядной, если приписать компонентам тензора еще и тре­тий аргумент так, чтобы сумма всех трех была равна нулю:

⁸,\ ы(— ^мз; «1. ю₂) = e_fciК; —со₃, со₂) =

= г_{и ы} (со₂; со_1; — со₃) = е,.,^(— со₃; со₂, toj

(последнее равенство—(108,3)). Если условиться связывать три последовательных аргумента (частоты) с тремя последовательными индексами тензора, то можно произвольным образом переставлять эти индексы при условии одновременной такой же перестановки аргументов.

Отметим, что само по себе требование отсутствия диссипации привело бы лишь к более слабому условию — равенству нулю суммы (108,10), т. е.

^и₃е,-, kiК. ^аг)—®i^ek,u(— ^w3, Щ)—ы К, —со₃) = 0. (108,12)

Изложенный вывод неприменим непосредственно при ы₁ = = со₂ == со, поскольку соотношения Мэнли — Роу сводятся при этом к одному лишь сохранению полной энергии. Но о равенстве

е,\м(в>. ш) = е*. „(—2со, со) = е_{г> ы} (со, —2со) (108,13)

можно заключить просто из соображений непрерывности при предельном переходе из (108,11).

Если обе частоты, w₁ и со₂, стремятся к нулю, тензор е,- _и оказывается полностью симметричным. Эта симметрия выражает собой просто тот факт, что в статическом случае индукция D

^х) Существенно, что комплексные амплитуды произвольны; поэтому комп­лексно-сопряженные члены в (108,9—10) независимы и их можно приравнивать по отдельности.

может быть получена дифференцированием свободной энергии по Е:

„ . д?

так что

dDj ^ дР_к

дЕ_к дЕ{

Отсюда следует симметричность тензора е,-, _к1 по индексам ik, а тем самым—по всем трем индексам.

Если же равна нулю лишь одна из частот, то соотношения (108,11) приводят к равенству

<*/,«(«>. 0) = в,,„.(со, -со), (108,14)

а также

в/.*, (<о, 0) = е».„(-со, 0) = е»,_/1(со, 0) (108,15)

(в силу (108,5) вещественные функции г_к_ ,-,(со, 0) четны по со). Тензор е,- _к1 (со, 0) описывает линейный электрооптический эф­фект— изменение проницаемости кристалла под влиянием по­стоянного электрического поля, и, следовательно, совпадает с определенным в (100,4) тензором а,-_к1:

0) = o,._fc,((o);

как и должно быть, в силу (108,15) он симметричен по индек­сам ik. Тензор же e,_fti-(со, —со) описывает другой эффект — появление в среде статической диэлектрической поляризации, пропорциональной квадрату приложенного слабого переменного периодического поля (ср. второй член в (108,6)). Равенство (108,14) устанавливает, таким образом, связь между этими двумя эффектами.

Аналогичными соображениями, используя нелинейную вос­приимчивость, «перекрестную» между электрическими и магнит­ными величинами, можно было бы вновь прийти к связи между магнитооптическим эффектом Фарадея и намагничением среды вращающимся по направлению электрическим полем; это — связь, устанавливаемая формулами (101,15) и (101,25).

Как уже было указано, для сред, инвариантных относительно пространственной инверсии, нелинейность второго порядка от­сутствует. В таких случаях нелинейные эффекты начинаются с кубических членов в разложении зависимости D(E). Соответ­ствующая нелинейная проницаемость третьего порядка есть тен­зор четвертого ранга, зависящий от трех независимых частот:

е,\*гт(^и1. со₂, со₃).

Его свойства симметрии полностью аналогичны свойствам тензора проницаемости второго порядка: если ввести еще и четвертую

частоту

и записать тензор 6 виде

^е,', klm (— Щ\ ^wl. ^w2, Щ),

то можно любым образом переставлять индексы вместе с такой же перестановкой четырех аргументов.

Нелинейность третьего порядка может быть существенна даже при наличии квадратичной нелинейности ввиду специфичности вызываемых ею эффектов.