12. Время жизни возбужденных состояний. Безызлучательная релаксация.

Получение лазерного изл. в среде: лазерное усиление связано с населенностью возбужденного состояния, из-за которого может происходить вынужденное излучение. Без вынужденного излучения, время жизни населения этого верхнего уровня конечно из-за спонтанного излучения и, возможно, из-за дополнительных эффектов гашения. Как правило, населенность верхнего состояния убывает экспоненциально с определенным параметром времени распада возбужденного состояния (время жизни верхнего состояния), предполагая отсутствие накачки и вынужденного излучения. Точнее, время жизни - это время, после которого эта населенность снизилось на 1 / е (≈ 37%) от первоначального значения. Спонтанное излучение приводит к флуоресценции, время жизни которой (время жизни флуоресценции), равно времени жизни верхнего энергетического состояния. Распад населенности верхнего энергетического уровня обусловлен лишь неизбежным спонтанным излучением. В данных условиях инверсное время жизни (которое также называется радиационным временем жизни) есть:

Это уравнение показывает, что распад быстр для лазерных переходов с большим сечением, и это обуславливает большую полосу усиления. Скорость распада повышается, если есть дополнительные переходы на другие нижележащие уровни энергии. Кроме того, время жизни верхнего энергетического состояния может быть уменьшено за счет процессов тушения, связанных, например, с девозбуждением на примесях или дефектах кристалла, или переходом энергии между различными ионами лазера. Распад населенности верхнего энергетического уровня не обязательно носит экспоненциальный характер; часто наблюдается не экспоненциальный распад (в частности, при проведении измерений с достаточно коротким импульсом накачки). Например, некоторые процессы гашения приводят к быстрому распаду, до тех пор, пока населенность верхнего уровня высока, но имеет малое влияние на последующие стадии процесса распада. Для некоторых типов активной среды, таких как Cr:forsterite и Cr:YAG, время жизни верхнего уровня сильно зависит от температуры. Причиной может быть “помощь фононов” в безызлучательной релаксации, которая становится сильнее при высоких температурах. Эффективное время жизни верхнего лазерного уровня может быть определено условиями генерации, которые включают эффект вынужденного излучения. Для четырехуровневой лазерной среды, эффективное время жизни верхнего уровня снижается, например, из-за “фактора двух”, когда лазер накачивается дважды выше пороговой мощности накачки. Обратите внимание, что нижний лазерный уровень может иметь конечное время жизни, так называемое время жизни нижнего энергетического состояния. В случае полупроводниковых приборов (полупроводниковые оптические усилители и лазеры), время жизни верхнего энергетического состояния обычно называется временем жизни носителей.безызлучательная релаксация: Наряду с переходами сопровождающимися излучением световых квантов, существует множество механизмов, при которых избыточная энергия квантовой частицы выделяется в иных формах. Такие переходы называются безызлучательными. Природа безызл. процессов различна для разных веществ и зависит от агрегатного состояния, физических параметров состояния, типа взаимодействия и т. д. Ввиду многообразия безызл. процессов их аналитическое описание довольно затруднительно, поэтому здесь мы остановимся на качественной физической стороне явлений. Одним из основных механизмов безызл. распада (релаксации) возбужденного состояния в газовых средах является неупругое столкновение частиц друг с другом или со стенками сосуда, содержащего газ. Избыточная (над основным состоянием) энергия частицы может передаваться другим частицам в виде энергии колебательного, враща-тельного или поступательного движения, либо идти на изменение электронного состояния этих частиц, то есть перевод их в новое более высокоэнергетическое квантовое состояние. Последний процесс протекает эффективно только в том случае, когда разность энергий переходов взаимодействующих частиц существенно меньше kT. Избыточная энергия атома или молекулы может передаваться не только аналогичному атому (молекуле), но и свободному электрону, который приобретает до-полнительную кинетическую энергию. Безызлучательная релаксация происходит и в изолированной молеку-ле, не испытывающей столкновений с другими частицами. К числу таких процессов относится диссоциация (преддиссоциация) и ионизация (предионизация) молекулы, изменение ее колебательного состояния. Ферстером описана безызлучательная релаксация, обусловленная диполь-дипольным взаимодействием, которую нельзя назвать столкновительной. Одно из отличий диполь-дипольного взаимодействия – значительно больший радиус взаимодействия, чем в случае столкновений. В твердом теле столкновения частиц друг с другом исключены. Од¬нако безызлучательная релаксация может происходить за счет взаимодействия частицы с колебаниями решетки кристалла. Квазичасти¬ца, не-сущая квант колебательной энергии решетки, называется фононом. Как правило, энергия возбужденной частицы (примесного центра) намного больше энергии фонона. Поэтому в единичном акте безызлучательной релаксации возбуждается несколько фононов. Однако чем больше фоно-нов участвует в процессе, тем меньше вероятен такой процесс. Второй механизм безызлучательной релаксации в твердом теле – обмен энергией между различными примесными центрами. По сути, такой обмен связан с ферстеровским диполь-дипольным взаимодействием, при котором возбужденный донор возвращается в основное состояние, а первоначально невозбужденный акцептор переходит в возбужденное состояние. Быстрая релаксация энергии возбужденного акцептора делает невозможной обратную передачу энергии донорному центру. Квантовомеханическая модель такого взаимодействия может быть построена в рамках первого порядка теории возмущений. Помимо упомянутых существуют и другие механизмы безызлучательной релаксации в квантовых системах (например, оже-рекомбинация в полупроводниках). Можно проследить также глубокую аналогию между процессами в твердом теле (электрон-фононной и диполь-дипольной релаксацией) и столкновительной релаксацией в газах.