Процесс регистрации излучения. Передача энергии в жидкостно-cцинтилляционных системах.

Основным по объему компонентом жидких сцинтилляторов является органический растворитель, в котором растворена небольшая в процентном отношении добавка органического вещества, молекулы которого содержат сопряженные ароматические и гетероциклические ядра, например, 2,5-дифенилоксазол (латинская аббревиатура РРО).

В качестве растворителей в большинстве ЖС коктейлей используются органические вещества, в молекулах которых имеются делокализованные -электроны: толуол, бензол, изомеры ксилола, 1,2,4-триметилбензол и др. алкилбензолы. При рассмотрении элементарных актов взаимодействия в ЖС смеси в качестве растворителя, в основном, будет рассматриваться толуол.

Физические процессы, позволяющие регистрировать излучения, происходят в сцинтилляторе только под действием заряженных частиц. В случае -излучения таковыми являются электроны, образующиеся по механизмам фотоэффекта, комптоновского рассеяния и образования электронно-позитронных пар. Энергия заряженных частиц тратится на возбуждение и ионизацию молекул толуола.

Около 90% возбужденных молекул толуола получаются в результате переходов -электронов в возбужденные -состояния, которые теряют энергию возбуждения путем безызлучательных переходов. Остальные ~10% возбужденных молекул возникают в результате переходов -электронов в возбужденные -состояния. При переходе возбужденных -состояний в основное испускаются кванты света в видимой или ближней ультрафиолетовой области спектра (здесь также возможны безызлучательные переходы, но вклад их относительно невелик) - т.е. происходит флуоресценция (люминесценция) толуола под воздействием ионизирующего излучения¹.

Итак, лишь ~10% возбужденных молекул толуола принимают участие в сцинтилляционном процессе - испускании фотонов в результате взаимодействия отдельных ионизирующих частиц с веществом. Отношение числа испущенных квантов света к числу возбужденных молекул называется квантовым выходом флуоресценции. Из сказанного видно, что квантовый выход флуоресценции для толуола равен 0,1.

Для повышения квантового выхода флуоресценции к толуолу добавляют сцинтиллятор (РРО). Нижний уровень возбуждения -состояний молекул сцинтиллятора должен быть меньше уровня возбуждения молекул растворителя. Если в процессе тепловой миграции возбужденная молекула толуола оказывается в достаточной близости от молекулы сцинтиллятора, происходит процесс переноса энергии от молекулы толуола к молекуле сцинтиллятора. Возбужденные -состояния молекул активатора тратят всю энергию возбуждения на испускание квантов света (максимум спектра флуоресценции РРО - 375 нм).

С ростом концентрации сцинтиллятора сначала наблюдается повышение квантового выхода флуоресценции, а затем его снижение, связанное с тем, что при повышении концентрации сцинтиллятора сверх некоторого оптимального значения увеличивается вероятность повторного поглощения излучения молекулами сцинтиллятора. При оптимальной концентрации сцинтиллятора квантовый выход флуоресценции становится близким к единице, т.е. почти вся энергия возбужденных состояний молекул растворителя передается молекулам сцинтиллятора и преобразуется в фотоны. Таким образом, конечной стадией ЖС процесса является идущая с высоким квантовым выходом и длящаяся 10^-8-10^-9 с флуоресценция молекул сцинтиллятора. Она и регистрируется фотоэлектронными умножителями (ФЭУ) ЖС установок, принципы работы которых изложены далее.

Схема регистрации сцинтилляций, возникающих под действием ионизирующего излучения представлена на Рис. 1.

Рис. 1. Регистрация сцинтилляций, возникающих под действием ионизирующего излучения

Важным преимуществом ЖС измерений является простота приготовления препаратов. Достаточно смешать в стандартном флаконе, изготовленном из материала, прозрачного для излучения флуоресценции - стекла, полиэтилена или тефлона, определенный объем радиоактивного вещества с известным объемом ЖС смеси, обеспечивающим гомогенность полученной системы, и препарат готов к измерениям.

Для измерения радиоактивности органических веществ, растворимых в толуоле, наибольшее распространение получил 0,4%-ный раствор РРО в толуоле. В прежних рецептурах к этому раствору добавляли 0,2 г/л дифенилоксазолилбензола (латинская аббревиатура РОРОР) с максимумом флуоресценции при 415 нм. Это вещество играло роль сместителя спектра, т.е. эффективно преобразовывало кванты света, испускаемые возбужденными молекулами РРО в более длинноволновое излучение, в большей степени соответствовавшее области максимальной спектральной чувствительности фотокатодов ФЭУ старых выпусков. Однако, области спектральной чувствительности фотокатодов современных ФЭУ для ЖС систем достаточно широки, и в этом смысле применение сместителей спектра в большинстве случаев необязательно. Применение сместителей спектра может оказаться полезным при измерении растворов, содержащих высокие концентрации гасителей. В таких случаях часто пользуются ЖС смесями с повышенными концентрациями сцинтиллятора. Добавление сместителя спектра к такой системе снижает вероятность повторного поглощения излучения активатором, т.е. увеличивает прозрачность ЖС смеси к собственному излучению.

Основными требованиями, предъявляемыми к сцинтилляторам, являются высокая химическая устойчивость, малое время жизни возбужденных состояний, высокий квантовый выход флуоресценции.

Одним из важнейших компонентом ЖС смесей являются поверхностно-активные вещества (ПАВ), способствующие смешиванию сцинтиллятора как с водными растворами, так и с неполярными веществами. В частности, используются неионные ПАВ, такие, как тритон Х-100 или тритон N57 (C₆H₁₉-C₆H₅-(OCH₂CH₂) ₅OH).

В настоящее время различными фирмами разработаны составы жидкостно-сцинтилляционных смесей, смешивающихся с водой в соотношении 1:1 в достаточно широком интервале рН. Существуют ЖС смеси, позволяющие "солюбилизировать", т.е. перевести в псевдорастворенное (мицеллообразное) состояние биологические материалы; смеси для измерения радиоактивности в суспензиях и т.п. Выбор рецептуры сцинтиллятора является одним из важнейших этапов работы. Рецептуры наиболее распространенных ЖС смесей можно найти, например, в инструкциях, прилагаемых к ЖС приборам.

ЖС методом можно регистрировать и -излучение. Доля энергии, затрачиваемая -частицами на возбуждение молекул ЖС смеси, примерно на порядок ниже, чем в случае -частиц. Поэтому в приборах, настроенных для регистрации -излучения, -частицы с энергиями 5-6 МэВ попадают в область амплитудных распределений импульсов, соответствующую энергиям -частиц 500-600 КэВ. Так как -частицы обладают дискретным спектром, их линии сравнительно легко обнаруживаются на фоне непрерывных распределений импульсов от -излучателей даже без специальных мер, направленных на дискриминацию - и -частиц.

Преимуществом ЖС метода определения -излучателей является практически 100% эффективность их регистрации (даже при значительном гашении, когда соответствующий максимум смещается в низкоэнергетическую область) и низкий фон в измеряемой области спектра. Однако с ростом гашения разрешение ухудшается.

При смешивании жидких сцинтилляторов с исследуемым веществом иногда возникает хемолюминисценция. Обычно бывает достаточно выдержать образец несколько минут для затухания хемолюминисценции, после чего можно приступить к измерению радиоактивности.

На рисунке 2 приведены ЖС спектры некоторых - и - излучателей, энергетическая шкала которых представлена в линейном (левый столбец) и логарифмическом (правый столбец) масштабах.

14C (Eмакс=156,5 кэВ)
90Sr (Eмакс=546 кэВ) в равновесии с 90Y (Eмакс=2,284 кэВ)
137Cs (Eмакс=512 кэВ) в равновесии с 137mBa (К.Э.=624 кэВ)
237Np (E=4771, 4788) в равновесии с 233Pa (Eмакс=232 кэВ)
Рис. 2. ЖС спектры некоторых альфа- и бета-излучателей, энергетические шкалы которых представлены в линейном (левый столбец) и логарифмическом (правый столбец) масштабах.