Добавил:
ivanov666
Опубликованный материал нарушает ваши авторские права? Сообщите нам.
Вуз:
Предмет:
Файл:Производство радионуклидов медицинского назначения на ядерном реакторе средней мощности. Учебное пособие
.pdf
21
1.4 Конструкция облучательного устройства и мишени для
наработки 99Мо в реакторе ВВР-ц
Помимо вышеописанных общих мер по повышению безопасно-
сти и эффективности наработки 99Мо в реакторе ВВР-ц необходимо
было решить ряд задач, непосредственно связанных с процессом
наработки 99Мо в канале реактора, в частности, с конструкцией об-
лучательного устройства и урановой мишени.
Требования к облучательному устройству
Устройство для облучения мишени должно соответствовать сле-
дующим требованиям:
• устройство с мишенью должно позволять их за-
грузку в каналы, где поток тепловых нейтронов максимальный;
• уменьшение плотности потока тепловых нейтронов
в материалах устройства должно быть минимальным;
• устройство должно предусматривать принудитель-
ную систему охлаждения, достаточную для снятия энерговыделения
с мишеней в процессе облучения;
• устройство должно быть герметичным, чтобы удер-
живать внутри продукты деления, в том числе и газообразные, при
разгерметизации мишеней;
• конструкция устройства должна быть многоразового
использования, т.е. легкоразборной для замены мишеней и ремонтопригодной.
Мишень содержит 4 блок-контейнера, которые располагаются
друг на друга и устанавливаются в экспериментальном канале на
сменную подставку для улучшенного позиционирования относительно центра активной зоны. Были сделаны оценки температуры
охлаждающей воды температуры стенки блок-контейнера.
Рассматривался самый консервативный вариант, при котором
центр активной зоны проходит через центр одного блок-контейнера.
При этом вода, поступает в канал сверху, омывает блок-контейнеры
и выходит по межтрубному пространству, где частично отдает тепло
воде бака реактора (рисунок 1.4.1).
22
Рисунок 1.4.1 – Принципиальная схема устройства канала для производства
99
Мо (1- вертикальный канал с внутренней трубкой, 2 – активная зона, 3 – блок кон-
тейнеры с ураном, 4 – направление тока охлаждающей жидкости)
Внутри блок-контейнера (рисунок 1.4.2) есть застойная зона, где
вода не может так же хорошо омывать внутреннюю стенку, как
наружную. Кроме того, стоящие друг на друге блок-контейнеры облучаются потоком нейтронов неравномерно, в соответствии с его
распределением по высоте активной зоны (рисунок 1.4.3).
Рисунок 1.4.2 – Блок-контейнер для производства 99Мо
1
2
3
4
Застойная
зона
23
350 360 370 380 390 400 410 420 430 440 450
0
0.05
0.1
0.15
0.2
0.25
0.3
0.35
0.4
0.45
0.5
0.55
0.6
0.65
0.7
0.75
0.8
0.85
0.9
0.95
1
1.05
1.1
Длина канала, с м
Плотность потока т.н., отн. ед.
f
A x( )
h x
Рисунок 1.4.3 – Распределение нейтронного потока в ЭК 4-1 по высоте активной
зоны
Рисунок 1.4.4 – Тепло-гидравлическая схема вертикального эксперименталь-
ного канала
Тепло-гидравлическая схема вертикального экспериментального
канала, представляющая собой замкнутый контур представлена на
рисунке 1.4.4. Пространственная схема петли охлаждения канала
представлена на рисунке 1.4.5.
Бак
Насос
11 000
4 300
ЭК 4-1
24
Рисунок 1.4.5 – Схема петли охлаждения экспериментального канала
В таблице 1.4.1 представлено распределение мощности теп-
ловыделения при установке четырех контейнеров в канале при мощности реактора 10 и 15 МВт.
Таблица 1.4.1 – Мощность тепловыделения в блок-контейнерах
№ блокконтейнера
Относительное тепловыделение, Вт/ МВт РУ
Тепловыделение,
КВт при мощности РУ 10 МВт
Тепловыделение,
КВт при мощности РУ 15 МВт
1 снизу
156.8
1.569
2.352
2 снизу
239.3
2.395
3.590
3 снизу
258.3
2.585
3.875
4 снизу
196.0
1.961
2.940
Из таблицы 1.4.1 видно, что энерговыделение в блок-контейне-
рах максимальное к центру активной зоны реактора в соответствии
с распределением плотности нейтронного потока по высоте экспериментального канала.
Целесообразно, чтоб в процессе радиохимической переработки
мишени количество жидких радиоактивных отходов было минимальным. Поэтому на реакторе ВВР-ц используется уран-цинковая
мишень и кислотное растворение её после облучения. Длительность
25
переработки урановой мишени влияет существенным образом на
выход 99Mo. Из-за распада через каждый час теряется около 1.5%,
образовавшегося в мишени 99Mo. Поэтому операции с мишенью при
ее разделке в горячей камере должны быть достаточно простыми и
легковыполнимыми.
За время освоения производства 99Мо в АО «НИФХИ им. Л.Я.
Карпова» было разработано и испытано несколько конструкций мишени. Конструкция мишени «стакан в стакане», помимо выполнения в ней основных требований при работе в реакторе, ориентирована на удобство переработки её в условиях горячей камеры. Конструкция мишени оказалась работоспособной и не претерпела существенных изменений за весь период наработки 99Мо в институте. Из-
менялась лишь величина загрузки урансодержащего материала, а
также состав компонента разбавителя.
Разработана принципиально новая мишень с проточным охла-
ждением (рисунок 1.4.7).
Рисунок 1.4.7 – Этапы модернизации мишени (1 – «стакан в стакане», 2 – ци-
линдр в стакане, 3 – проточная мишень)
Мишень с проточным охлаждением представляет собой трубча-
тую конструкцию со сквозным проходом воды для улучшения теплосъема. Между двумя (внутренней и наружной) трубками помещается смесь
235
U и оксида цинка. Одновременно в канал устанавлива-
ется не более двух мишеней. Предварительные оценки показывают
возможность увеличения загрузки урана, за счет улучшения теплоотвода от мишени, и, как следствие, увеличение наработки 99Мо в
1.7 раза по сравнению с мишенью «стакан в стакане».
26
1.5 Радиохимическое выделение 99Мо из облученной урановой
мишени
Процесс выделения 99Mo из осколков деления
235
U является слож-
ной радиохимической задачей. О количестве радионуклидов, образующихся при делении
235
U, можно судить по спектрограмме, при-
веденном на рисунке 1.5.1.
Рисунок 1.5.1 – Спектр продуктов
235
U
Выход 99Mo в реакции деления составляет 6.1 %. Общая актив-
ность облучённой мишени более чем в 10 раз превышает активность
99
Mo.
Методы выделения 99Мо
Основные производители осколочного 99Мо используют урано-
вые мишени различной конструкции, содержащие
235
U [13].
Таблица 1.5.1 – Урановые мишени, используемые в производстве 99Мо
Геометрия
мишени
Химическая форма урана в мишени
Пользователи мишени
Пластина
Дисперсия алюминида урана в
алюминии
Маллинкродт, Национальный
инст. Радиоизотопов, Nuclear
Technology Products, CNEA,
ANSTO (реактор OPAL)
27
Стержень
Сплав урана с алюминием в алюминиевой оболочке
МДС Нордион (реактор NRU)
Цилиндр
UО2, осажденный на внутренней
поверхности герметичного цилиндра из нержавеющей стали Сандвич из фольги с порошком UО2
Индонезийское агентство по
атомной энергии BATAN
(планируется) МДС Нордион
(реакторы Maple)
Для выделения 99Mo из облученных урановых мишеней в основ-
ном используют два метода: щелочное и кислотное растворение. В
обзорной статье приводятся основные схемы переработки урановых
мишеней [14].
Щелочное растворение
Все ведущие производители 99Мо, обычно применяют щелочное
растворение для UAlx мишеней. В щелочном растворе (NaOH 3N +
NaNO3 4N) 99Mo переходит в раствор в виде молибдата натрия
(Na2MоО4). Уран и большая часть осколков деления в виде гидрок-
сидов остаётся в осадке. На этой стадии удаляется
133
Xe. При под-
кислении раствора удаляется радиоактивный йод. Молибден в кислом растворе адсорбируют на окиси алюминия. Для удаления примесей окись алюминия промывают слабо аммиачным раствором (10
-
2
N). Молибден десорбируют с окиси алюминия концентрированной
гидроокисью аммония. Дополнительную очистку молибдена проводят с использованием ионно-обменной смолы и активированного
угля, рекомендуют также использовать процесс сублимации окиси
молибдена. Выход очищенного 99Mo обычно составляет более 85-
90%.
Щелочное растворение позволяет получить чистый 99Mo. По
сравнению с кислотным процессом, при щелочном растворении используются большие объемы растворов, содержащих гидроокись
алюминия. По этой причине считают, что UAlx мишени должно содержать не больше 200 г Al. На растворение мишени затрачивается
больше времени и выход 99Mo может быть меньше, потому что некоторое количество этого изотопа задерживается в твердом остатке.
И, наконец, образование водорода требует дополнительных мер безопасности. Чтобы избежать образования водорода используется способ растворения U–Al сплава в присутствии нитрата натрия с образованием аммиака.
28
Кислотное растворение
Кислотное растворение используют для мишеней, содержащих
металлический уран или оксид урана. Кислотную обработку мишени планировалось использовать на канадских ядерных реакторах
Maple. В противоположность щелочному процессу, здесь растворяется только металлический уран или оксид урана.
Мишень (не уран-алюминий) растворяют в азотной кислоте. До-
бавляют теллур-содержащий носитель и раствор пропускают через
колонку с окисью алюминия. 99Мо и радиоактивный теллур задерживаются на окиси алюминия. 99Мо смывается с окиси алюминия
концентрированной гидроокисью аммония.
Из кислых растворов молибден может быть также экстрагирован
комплексоном Ди-2 в толуоле, из которого молибден реэкстрагируется смесью соляной кислоты с перекисью водорода. Дальнейшая
очистка проходит также, как и при щелочном варианте. Этот вариант используется в АО «НИФХИ им. Л.Я. Карпова».
На кислотное растворение требуется меньше времени, отходы
образуются в меньших количествах и выход чистого 99Мо чуть
выше. С другой стороны, здесь нужны дополнительные меры по выделению 99Mo из растворов и отдельная процедура по обращению с
отходящими газами, содержащими окислы азота.
Все крупные производители оптимизируют систему перера-
ботки, чтобы сократить время, увеличить выход 99Мо и снизить до
минимума образование жидких и твердых радиоактивных отходов.
Уран после выделения 99Mo можно регенерировать для повтор-
ного использования, но в настоящее время, ни одно производственное предприятие не имеет таких намерений, может быть, потому что
дешевле купить свежий высокообогащённый уран. И только одна
компания - Nuclear Technology Products Radioisotopes (ITP) в Южной
Африке - занимается утилизацией отходов.
Описание технологии выделения 99Мо из мишени, облучен-
ной в реакторе ВВР-ц
В НИФХИ, прежде всего исходя из минимизации радиоак-
тивных отходов, используют кислотную технологию выделения
99
Мо. Последовательность операций при выделении 99Мо представ-
лена на рисунке 1.5.2.
29
Рисунок 1.5.2 – Последовательность операций при выделении 99Мо (1 – облу-
ченная мишень 2 – станок резки мишеней, 3 – устройство растворения смеси, 4 –
экстрактор, 5 – хроматографическая колонка 6 - конечный продукт (99Мо)
После облучения в ядерном реакторе мишень «остывает» 24 часа
и блок-контейнер по автоматизированным транспортным цепочкам
поступает в «горячую» камеру (1). В камере он устанавливается в
устройство вскрытия мишеней (2), где в защитном объеме фрезой
разрезается наружный стакан блок-контейнера в верхней части, вытаскивают внутренний стакан и облучённый урансодержащий материал пересыпают в сосуд (3) для растворения в азотной кислоте. Такая конструкция мишени исключает в противовес мишени из ураналюминиевого сплава попадания в реакционную массу соединений
алюминия, что приводит к существенному сокращению жидких радиоактивных отходов. В процессе растворения в раствор выходят
летучие радиоактивные продукты деления. Для их удаления производится непрерывный отсос газовой смеси из объема над раствором
с последующим удержанием её на фильтрах-ловушках, установленных в горячей камере. Разработанная система ловушек позволяет
удерживать свыше 97 % легколетучих радиоактивных веществ
(ЛРВ) в момент переработки ядерной мишени. Остальные количества ЛРВ задерживаются на фильтрах Петрянова с импрегнированным углём и насыпными угольными фильтрами. Затем большую
часть продуктов деления отделяют в экстракторе (4). Очистку 99Мо
производят на хроматографической колонке с комплексоном Ди-2
(5), из которого молибден реэкстрагируется смесью соляной кислоты с перекисью водорода.
Технологическая схема выделения 99Мо
За основу технологического процесса выделения молибдена из
продуктов деления
235
U был взят метод, разработанный в Институте
биофизики [15].
Улавливание
РБГ
1
2
3
4
5
6
30
На рисунке 1.5.3 представлена принципиальная схема перера-
ботка урансодержащей мишени.
Рисунок 1.5.3 – Схема выделения 99Мо из урановой мишени
Продолжительность процесса составляет 10-12 часов. Радио-
нуклидная чистота превышает 99.9 %. Радионуклидные примеси,
определяемые на гамма-спектрометре, в основном состоят из 95Zr
<4×10-4,
95
Nb <4×10-6,
103
Ru<4×10-7,
131
I<7×10-4,
132
Te<1×10-4,
140
Ba(
140
La)<1×10-8,
141
Ce<3×10-7,
143
Ce<1,5×10-6, остальные гамма-
излучающие радионуклиды в сумме меньше 1×10-4; бета-активность
(89Sr + 90Sr) <3×10-6; общая альфа-активность <1×10
-11
.
Методы контроля радиохимического выделения 99Мо
Контроль качества радиохимического выделения 99Мо осуществ-
ляется непрерывно со стадии 4, 5 методом отбора проб с последующим измерением на спектрометре. Чистота продукта оценивается по
наличию характеристических пиков на гамма-спектре, соответствующих линиям 99Мо (рисунок 1.5.4).
Соседние файлы в предмете [НЕСОРТИРОВАННОЕ]