Добавил:
ivanov666
Опубликованный материал нарушает ваши авторские права? Сообщите нам.
Вуз:
Предмет:
Файл:Производство радионуклидов медицинского назначения на ядерном реакторе средней мощности. Учебное пособие
.pdf
11
получения
99m
Tc, а также изотопов йода и ксенона. По замыслу раз-
работчиков, MAPLE - специализированные исследовательские реакторы, предназначавшиеся для производства радиоизотопов должны
были взять на себя производство 99Mo для нужд госпиталей Северной Америки [4]. Как ожидалось, две установки MAPLE - одна действующая и одна резервная - должны были начать работу в ноябре
2000 года. Мощность каждого из реакторов MAPLE-1 и MAPLE-2
составляет 10 МВт. У этих реакторов предусматривалось сразу две
независимые системы АЗ - первая традиционная на стержнях и вторая, в основе которой предусмотрен слив из бака активной зоны тяжёлой воды.
Реактор MAPLE-1 был впервые выведен на критику 19 февраля
2000 года (рисунки 1.1.1.3, 1.1.1.4). В ходе пусковых экспериментов
было обнаружено, что реактору присущ положительный мощностной коэффициент реактивности, и его эксплуатация не представляется возможной. На реакторах выполнялась пусковая программа и
ставились эксперименты. К разочарованию пусковой команды,
мощностной коэффициент реактивности оказался положительным,
а не отрицательным, как показывали расчёты. По нормам безопасности, этот коэффициент должен быть меньше нуля, что позволяет
реализовать отрицательную обратную связь по мощности, т.е. заглушить реактор, если его мощность начнёт возрастать.
Надзорные органы выдали предписание прекратить работы по
пуску вплоть до выяснения причины такого расхождения. На протяжении трёх лет AECL работала над возникшей задачей. В соответствии с математической моделью, согласно расчётам, в активной
зоне реактора MAPLE мощностной коэффициент реактивности должен иметь отрицательное значение, что прямо противоречило экспериментальным данным. AECL привлекла к анализу независимых
консультантов из национальных лабораторий США в Брукхэйвене и
Айдахо, а также из аргентинской фирмы INVAP, имеющей большой
опыт в разработке и поставке исследовательских реакторов. Единственный вывод, к которому пришли все участники, состоял в том,
что математическая модель реактора не принимает во внимание некий неизвестный эффект, и это приводит к расхождению расчётов с
экспериментальными данными.
В 2008 году, спустя 8 лет, канадской королевской корпорацией
AECL из-за нерешенных проблем с безопасностью принято решение
12
о прекращении дальнейших работ и официальном закрытии программы MAPLE [3].
Рисунок 1.1.1.1 – Реактор NRU
Рисунок 1.1.1.2 – Реактор NRU,
центральный зал
Рисунок 1.1.1.3 –
Вертикальный разрез
реактора MAPLE-1
Рисунок 1.1.1.4 – Активная зона
реактора MAPLE-1
13
1.1.2 Производство 99Мо в Европе
Реактор HFR (40 МВт, Петтен, Голландия, в 1984 г. заменен кор-
пус, срок – 30 лет) [5]. Помимо «осколочных» нуклидов, производится ряд радионуклидов, в основном, медицинского применения (в
целом - около 60% потребности EU) (рисунок 1.1.2.1).
Реактор OSIRIS (Франция, Сакле, 70 МВт.) " OSIRIS " - бассей-
новый реактор на лёгкой воде, играющей роль как замедлителя, так
и теплоносителя (рисунок 1.1.2.2) [5]. Объёмный расход теплоносителя через активную зону составляет 600 м3/час. Отражатель реактора выполнен из бериллия. Максимальный поток тепловых нейтронов – 2.7×1014 н/см2·с. Реконструирован с заменой элементов центральной зоны в 2002 г. Основное назначение – испытание конструкционных и топливных материалов.
Рисунок 1.1.2.1 – Реактор HFR
Рисунок 1.1.2.2 – Реактор OSIRIS
Реактор BR2 (Бельгия, Моль) введен в эксплуатацию в 1963 г.
(рисунки 1.1.2.3, 1.1.2.4) [5].
Плотность потока тепловых нейтронов - до 1.2×1015 н/см2·с, мо-
дернизирован в 1997 г. Производится около 40 радионуклидов медицинского и технического назначения.
Рисунок 1.1.2.3 – Реактор BR-2
Рисунок 1.1.2.4 – Активная зона BR-2
14
1.1.3 Производство 99Мо в Южной Африке
Выпуск радиоизотопной продукции на южноафриканском иссле-
довательском реакторе "Safari-1"(рисунки 1.1.3.1, 1.1.3.2) увеличился в последнее время на 20% [5]. Это было достигнуто без привлечения дополнительных кадров. Персонал реактора и связанных с
ним радиохимических установок работает сейчас в более напряжённом режиме, в том числе, в выходные и праздничные дни.
Реактор "Safari-1" - легководный аппарат типа tank-in-pool, по-
строенный силами американских специалистов по аналогии с реактором ORR в Окридже. Проектная мощность реактора составляет 30
МВт (тепловых), реальная мощность не превышает 20 МВт (тепловых). С середины 90-ых годов "Safari-1" входит в число крупнейших
мировых производителей 99Mo.
Рисунок 1.1.3.1 – Вид здания
реактора SAFARI-1
Рисунок 1.1.3.2 – Активная зона
реактора SAFARI-1
1.1.4 Производство 99Мо в России и СНГ
В настоящее время 99Мо из 98Мо активационным способом про-
изводят на ЛАЭС (облучение мишеней), а в ПИЯФ (г. Гатчина) производят выделение 99Мо. Кроме того, в ПИЯФе на имеющемся реакторе ВВР-М, производится также облучение мишеней с 98Мо для поучения 99Мо. В НИИЯФ РАН (г. Томск) на реакторе ИРТ-Т также
производят 99Мо активационным способом [6]. В НИИАР (г. Димитровград) на реакторах СМ-3 и РБТ-10 начато производство осколочного 99Мо с радиохимическим выделением его из облученной мишени по технологии фирмы ITD (Германия). Также на ПО «Маяк»
(г. Озерск) начато производство 99Мо осколочным способом по раз-
15
работанной собственной технологии. На реакторе ВВР-см (Узбекистан) производят 99Мо активационным способом из обогащенного
98
Мо. Таким образом, радиоизотоп 99Mo в России и СНГ производят:
Осколочный:
• ГНЦ РФ АО «НИФХИ им. Л.Я. Карпова» (г. Обнинск);
• ПО «Маяк» (г. Озерск);
• ГНЦ РФ АО «НИИАР» с 2011г. (г. Димитровград);
Активационный:
• Ленинградская АЭС (С.-Петербург);
• НИИЯФ РАН (г. Томск);
• ПИЯФ (г. Гатчина);
• ИЯФ АН (Узбекистан).
Однако основным поставщиком 99Мо в отечественные медицин-
ские центры до настоящего времени является ГНЦ РФ АО «НИФХИ
им. Л.Я. Карпова».
1.2 Способы получения 99Мо
Существуют различные способы получения 99Мо. Некоторые из
них получили широкое распространение при промышленном производстве. Другие находятся в стадии исследования с целью увеличения наработки 99Мо в коммерческих масштабах.
Получение осколочного 99Мо:
1.2.1 Гетерогенный вариант
Этот вариант предусматривает наличие урановый мишени и
ядерного реактора. Мишень помещается в канал активной зоны и
облучается нейтронами необходимое время. После чего мишень извлекается из канала и перемещается в горячую камеру для химического выделения 99Мо. Этим способом получают практически весь
99
Мо.
1.2.2 Гомогенный вариант
Ампула с расплавом фторида урана
В Курчатовском институте разрабатывается способ получения
99
Mo с использованием жидкосолевой урановой мишени состава 66
LiF–33,9 BeF2–0,1UF4 (вес. %). В основу нового метода получения
осколочных радиоизотопов положен эффект летучести МоF6 (т.кип.
16
37°С) и благородных газов 89Kr,
133
Xe. Вывод целевых радиоизото-
пов из топлива при температуре 600°С осуществляется за счет барботажа через солевой расплав инертного газа-носителя. После прохождения газа-носителя через систему блоков задержки и фильтров,
в которых происходит распад и осаждение короткоживущих продуктов деления, целевые изотопы осаждаются в устройствах осаждения,
из которых впоследствии производится их извлечение. Основная
масса осколков деления, таких как Zr, Ba, Sr, Cs, Br, Ce, редкоземель-
ные элементы, будет оставаться в жидкосолевом расплаве [8]. В
этом случае, как и в растворном реакторе, уран в мишени может
быть использован многократно и количество радиоактивных отходов на единицу 99Mo будет существенно ниже.
Растворный ядерный реактор
Растворный тип реактора позволяет использовать всю активную
зону в наработке радионуклидов и селективного их извлечения из
топливного раствора. Этот тип реактора обеспечивает условия максимальной безопасности, которая гарантируется большим отрицательным эффектом реактивности и оптимальной концентрацией
урана в растворе, обеспечивающих саморегулирование реакторной
установки.
В Курчатовском институте работает гомогенный растворный ре-
актор Аргус на тепловых нейтронах мощностью до 20 кВт [10]. В
качестве топлива используется водный раствор уранилсульфата
объемом 21.1л, с концентрацией по урану 81.3 г/л и обогащением по
235
U 90 %,
Весь уран, требуемый для обеспечения мощности реактора, рас-
ходуется на производство 99Мо. Топливный раствор после рабочей
кампании прокачивается через сорбционную колонку, содержащую
сорбент на основе оксида титана, который задерживает только 99Мо
из всей массы продуктов деления. Десорбция и очистка 99Мо происходит в горячей камере. Урановый раствор возвращается в реактор.
Таким образом, система остается замкнутой, и в результате извлечения 99Мо не происходит изменения состава и нейтронно-физических
характеристик активной зоны реактора [11].
Экспериментально было показано, что при 94-х часовой вы-
держки после остановки ЯР извлекается 35 % от всего образовавшегося 99Mo.
17
Пригодность получаемого 99Mo для генератора
99m
Tc была под-
тверждена полным соответствием радиофармацевтического препарата Натрия пертехнетат,
99m
Тс из генератора, раствор для внутри-
венного введения требованиям ФСП 42-0018-2694-02.
По оценкам американской компании Babcock&Wilcox комплекс
из трёх таких реакторов мощностью 200 кВт×3 может наработать
3000 Ки 6-ти дневного 99Mo. Но опыта длительной эксплуатации растворных реакторов нет ни в США, ни в России. Озабоченность вызывает возможное образование осадка в солевом растворе урана.
1.2.3 Нейтронно-активационный способ
В некоторых случаях для получения 99Mo используют активаци-
онный способ [5]. Мишень из 98Mo (содержание 98Mo, в природной
смеси – 24.13%) облучают нейтронами. Внимание экспериментаторов к этому способу обусловлено малым количеством радиоактивных отходов. Однако, сечение деления
235
U составляет около 600
барн, из этих 600 барн примерно 6.1 % (37 барн) приходится на образование 99Mo, а сечение реакции 98Mo (n, γ) 99Mo составляет около
0.13 барн для тепловых нейтронов, т.е. почти в 300 раз меньше по
сравнению с процессом деления. Возможность получения большого
количества 99Мо в соответствии с прямой реакцией будет зависеть
от величины нейтронного потока реактора, который может компенсировать небольшое сечение. Использование высокопоточных ЯР, в
связи с их значительной стоимостью, приведёт к увеличению затрат
на производство 99Mo.
Другой существенный недостаток состоит в том, что получаемый
по этой реакции активационный 99Mo, имеет очень низкую удельную
активность, потому что образовавшийся продукт в основном состоит
из 98Мо [8]. В этом случае для генератора
99m
Tc потребуются боль-
шие колонки и, соответственно, размеры генератора тоже станут
больше, и в результате увеличится вес и размеры защитного радиационного контейнера. Кроме того, для элюирования
99m
Tc из ко-
лонки понадобится большой объем жидкости, а это приведет к необходимости изменить состав наборов к
99m
Tc, сократится эксплуата-
ционный ресурс генератора в связи с потенциальной возможностью
более высокого проскока молибдена и потребителям придется поку-
18
пать дополнительные генераторы. В таблице 1.2.3.1 приведены срав-
нительные характеристики осколочного и активационного способов.
Таблица 1.2.3.1 – Сравнительные характеристики способов получения 99Mo
(осколочного и активационного)
235
U (n,f) 99Mo
98
Mo (n,γ) 99Mo
Высокая удельная активность 99Mo
Низкая удельная активность 99Mo
Обогащение мишени по
235
U
Очень высокое обогащение мишени
по 98Mo
Сложная химическая переработка
Простая химическая переработка
Специализированная линия переработка
Высокий поток тепловых нейтронов
Высокоактивные отходы
Минимальное количество отходов
Выход активационного 99Mo можно увеличить в несколько раз,
если реакцию активации проводить надтепловыми нейтронами с
энергией 425 – 500 эВ. Для этих энергий сечение реакции активации
увеличивается до 700±30 мбарн. Но и в этом случае все перечислен-
ные недостатки полностью не преодолеваются. В Томске (НИИ
ядерной физики при Томском политехническом университете) реализован этот способ получения 99Mo, но вместо генератора
99m
Tc с
хроматографической колонкой используют экстракционный генератор [6].
Наиболее перспективно использовать активационный 99Mo в ге-
лиевом генераторе на основе матрицы из ZrMo или TiMo [6]. Низкая
активность 99Mo компенсируется большим содержанием молибдена
в матрице на уровне 20-40 % вес. по сравнению 0.2% на окиси алюминия.
99m
Tc также вымывается физиологическим раствором 0.9 %
NaCl.
1.2.4 Фото-активационный способ
Еще один подход для наработки 99Мо – это фотоделение
238
U в
мишенях из природного или обедненного урана [12]. Для практической реализации этого способа нужна очень высокая интенсивность
пучка гамма-излучения, чтобы преодолеть примерно в 1000 меньшее сечение этой реакции по сравнению с делением
235
U, для того,
чтоб выходы 99Мо были идентичными.
19
Альтернативные варианты производства 99Мо, особенно на ос-
нове инициированного фотонами деления
238
U, следует изучать в
сравнении с затратами на получение 99Мо традиционными реактор-
ными методами.
1.3 Этапы развития производства 99Мо в реакторе ВВР-ц
Наработка 99Мо и производство молибден-технециевых генерато-
ров в АО «НИФХИ им. Л. Я. Карпова» осуществлялись поэтапно.
Первоначально, с момента пуска в 1964 г, реактор, был ориенти-
рован на проведение научных исследований в интересах Министерства химической промышленности и производство 99Мо в нем не
планировалось. Для проведения этих научных исследований в активную зону ВВР-ц было установлено шесть глухих вертикальных
экспериментальных каналов с естественным охлаждением. Каналы
заполнялись воздухом либо водой с охлаждением естественной циркуляцией в зависимости от решаемых задач.
В 1983г. перед НИФХИ была поставлена задача освоения произ-
водства 99Мо. Для этого был выделен один вертикальный экспериментальный канал (ВЭК) 4-1 на периферии активной зоны (рисунок
1.3.1). После разработки конструкции канала с принудительным
охлаждением, и соответствующей мишени в 1985 г. была получена
первая партия 99Мо. Объем наработки 99Мо составлял около 100
Ки/нед. на день выпуска (через двое суток после выгрузки из реактора). Впоследствии, количество каналов было увеличено до 4-х (рисунок 1.3.1).
Рисунок 1.3.1 – Горизонтальный разрез активной зоны реактора ВВР-ц с верти-
кальными экспериментальными каналами для наработки 99Мо
20
На рисунке 1.3.2 представлен полный процесс производства 99Мо
с конечной поставкой его в виде заряженных Мо/Тс генераторов в
отечественные медицинские центры. Сначала рассчитываются количество мишеней для загрузки в канал и необходимые параметры
облучения для получения требуемой активности в соответствии с
планируемым графиком поставок от клиник. Затем изготавливается
партия мишеней с контролем массы загружаемого урана, геометрических размеров и проверкой на герметичность. После этого мишень
загружается в облучательное устройство и производится подготовка
устройства для работы в реакторе. Производится проверка основных
технологических параметров: расхода и температуры теплоносителя, герметичность канала и т.д. После вывода реактора на мощность происходит облучение мишеней в течение около 100 часов.
После этого, мишень отправляется на переработку в «горячие» камеры, где происходит радиохимическое выделение 99Мо. После выделения следует процедура контроля качества 99Мо. Жидкие, твердые и газообразные отходы утилизируются в соответствии с действующей технологией. Далее 99Мо поступает на зарядку молибдентехнециевых генераторов, которые предварительно изготавливаются в филиале. Готовые к работе генераторы еженедельно поставляются в лечебные медицинские учреждения РФ. Ураносодержащие
остатки отделяются и отправляются на регенерацию с целью последующего возврата в цикл производства.
Рисунок 1.3.2 – Основные стадии процесса производства 99Мо
Соседние файлы в предмете [НЕСОРТИРОВАННОЕ]