книги из ГПНТБ / Баранов, В. И. Радиогеология учебник

где MsThI и RaTh — содержания MsThI и RaTh в растворе в еди­

шенным радиоактивным равновесием в ряду тория. Измерения АсХ и Ас по актинону выполняют крайне редко.

Методика измерения торона заключается в следующем (см. рис. 19). Через барботер с раствором продувают воздух, который захватывает постоянно образующийся торон и переносит его через измерительную камеру. Скорость продувания воздуха подбирают экспериментально, находя скорость, при которой наблюдается максимальная а-активность в камере. Перед камерой помещают дополнительный объем для распада более короткоживущего акти­ нона. До начала работы через образец продувают воздух, чтобы

торона и .актинона (без дополнительного объема) и торона (с до­ полнительным объемом). Содержание материнских продуктов определяют относительным методом, сравнивая а-активность про­ бы и эталонного раствора.

Эталоном для измерений по торону служит раствор равновес­ ной соли тория. Результаты чаще выражают в единицах равно­ весного тория. При измерениях актинона используют эталонные растворы бесториевой урановой смолки, выражая результаты в единицах равновесного урана.

Измерение радона. Для определения наиболее долгоживущего изотопа радона барботер запаивают и выдерживают в течение вре­

накопления зависит от активности пробы. По истечении времени накопления барботер через осушитель соединяют с измерительной камерой, из которой предварительно был откачен воздух. Обламы­ вают концы барботера, и радон вместе с атмосферным воздухом заполняет камеру (см. рис. 20).

Измерения проводят относительным методом, используя в ка­ честве эталона раствор соли радия с содержанием Ю - 1 0 — 10 - 9 г Ra. Прибор эталонируют периодически, рассчитывая коэффициент эта­ лонирования / по формуле

50

а-активность эталона; Уф — фоновая активность; Кг — коэффициент приведения к «трехчасовому значению» — к равновесию между ра­

В этом случае по радию можно рассчитать содержание урана. Из

коэффициента эманирования растертую в порошок пробу насыпа­ ют в стеклянную трубку с оттянутыми концами. Помещая трубку вместо барботера в описанную выше установку для определения торона, измеряют эманирование по торону. Затем концы трубки запаивают и после накопления радона его анализируют описанным выше способом.

Навеску образца переводят в раствор или извлекают из нее изотопы радия. Измеряя в растворе торон и радон, определяют их количество, образующееся из радия. Отношение первого и второго определений дает коэффициент эманирования.

Эманационные исследования превращения вещества в твердой фазе. Эманационный метод можно использовать для исследования состояний и превращений вещества в твердой фазе. Например, использовать для изучения изменений кристаллической структуры минерала при нагревании, для изучения твердофазных реакций, процессов старения осадков и т. д.

В качестве иллюстрации можно рассмотреть применение так называемого эманационно-термического метода для исследования превращений минералов при нагревании. Кривая зависимости эма­ нирования от температуры близка к экспоненте. Отклонение от экспоненциальной зависимости свидетельствует о происходящих в веществе изменениях (кристаллизации, полиморфных превраще­ ниях, плавлении, разложении и т. д.)." Для анализа используют торон-эманацию, быстро приходящую в равновесие с материнским веществом. Используют либо природные образцы с высоким содер-

жанием тория, либо искусственно полученные минералы, содержа­ щие радиоторий. Помимо этого, оказалось возможным готовить образцы любых минералов, пропитывая их порошки спиртовым раствором радиотория. Последний метод вполне доступен и дает приемлемые результаты. Минерал помещают в кварцевый сосуд, который постепенно нагревают. Через сосуд протягивают нагретый до требуемой температуры воздух или азот. Активность газа на

Температура, °С

Рис. 21. Кривые нагревания для кальцита, арагонита и СаО

выходе измеряется в специальной камере. Потенциометр или дру­ гой регистратор записывает одновременно температуру, удельный вес и активность эманации. На рис. 21 приведены эманограммы, полученные Цнменсом для кальцита и арагонита. Пик, т. е. увели­ чение эманирования при температуре 530°С, указывает на пере­ стройку структуры арагонита и переход ее в структуру кальцита. Пики при 920°С связаны с разложением карбоната кальция и вы­ делением С 0 2 и Тп. Более слабые подъемы кривых при 600 и 110°С соответствуют разрыхлению кристаллических решеток.

ся введение образца в рабочий объем детектора. В зависимости от применяемого детектора используется та или иная химическая подготовка образца.

Если в качестве детектора лрименяют пропорциональный счет­ чик, пробу переводят в газообразное состояние и вводят внутрь счетчика в виде С 0 2 , С2Н2, СН4 .

52

При использовании жидкого органического сцинтилляционного детектора из образца синтезируют органический растворитель для сцинтиллятора (бензол, толуол, этилбензол, метанол и т. д.). Де­ тектором служит раствор сцинтиллятора в образце. Р1змерения проводят на специальных установках, в которых приняты все ука­ занные выше меры для уменьшения фона.

Химические и физико-химические методы

О п р е д е л е н и е у р а н а

Методы разложения пород и минералов для переведения ура­ на в раствор отличаются большим разнообразием и зависят от химического состава пробы. Широко распространены методы раз­ ложения плавиковой кислотой или сплавления с содой. Из боль­ шинства руд и изверженных горных пород уран на 90—99% извле­ кается кипячением с концентрированной соляной кислотой и пере­ кисью водорода. Нередко пользуются разложением другими силь­ ными кислотами (HN0 3 , H 2 S0 4 ) или смесью кислот. Дальнейший ход анализа и метод определения зависят от концентрации урана. Для концентраций выше 0,02% рекомендуются объемные (титре-

Колориметрические методы применяют для концентраций от десятых до десятитысячных долей процента урана. Точность состав­ ляет 5—10%. Все колориметрические методы используют цветные реакции урана с органическими и неорганическими реагентами. Большим распространением пользуются фотометрические методы определения урана с арсеназо-Ш.

Люминесцентный метод анализа урана — самый распростра­ ненный метод определения его малых (концентраций. Порог чувст­ вительности метода может достигать Ю - 9 г U. Обычно им поль­ зуются для анализа концентраций от 1 -1 С - 2 до Ы 0 ~ 4 % . В этих пределах точность метода меняется от 5 до 20%.

Метод основан на способности многих соединений уранила люминесцировать в ультрафиолетовых лучах и активировать лю­ минесценцию ряда соединений. Уран определяют по яркости лю­ минесценции плавов фтористого натрия, активированных ураном. Интенсивность люминесценции пропорциональна концентрации урана. Ее измеряют на специальных люминесцентных фотометрах, предварительно проградуированных плавами с эталонными кон­ центрациями урана.

О п р е д е л е н и е т о р и я

Разложение пробы для анализа тория зависит от ее состава. Наиболее обычны методы разложения пород плавиковой кислотой, сплавлением с едкими щелочами и перекисью натрия. Для неко-

53

торых минералов достаточно кипячение с кислотами: серной, азот­ ной, соляной или смесью кислот. Химические методы анализа тория (весовой и объемный) могут быть использованы для опреде­ ления высоких его концентраций (десятые доли процента). Они трудоемки и применяются редко.

Среди разнообразных физико-химических методов наибольшей популярностью пользуется колориметрический метод с примене­ нием цветного реагента арсеназо-III. Методом пользуются для определения тория в разнообразных геологических объектах в ин­ тервале концентраций от 0,5 до 5 • 10- 4 %. Допустимая точность анализа для этих концентраций находится в пределах 4—30%.

При непосредственном сжигании в пламени дуги чувствительность определения не превышает 0,1—0,01%, относительная ошибка до­ стигает 15% для обоих элементов.

Рентгеноспектральные методы позволяют определять уран и торий в породах и минералах разнообразного состава при содер­ жании от 0,001 до 5%. Расхождения между .параллельными ана­ лизами могут достигать 6—11%. Мешающими элементами явля­ ются иттрий, стронций и рубидий. Методы не требуют химической

пробу известного количества другого изотопа исследуемого эле­ мента. Вводимый изотоп называют трассером. Трассер может быть стабильным или радиоактивным. Стабильный трассер применяют при анализах с масс-спектральным окончанием, радиоактивный — при радиометрическом окончании. Главное требование к вводи­ мому изотопу — он не должен мешать определению основного изо­ топа.

Метод изотопного разбавления позволяет учесть потери изо­ топа при химической обработке образца и количественно опреде­ лять элемент при неполном его выделении. Простейшим случаем является введение радиоактивного изотопа, весовое количество которого ничтожно мало по сравнению с анализируемым изотопом. Количество искомого изотопа в этом случае определяют с поправ­ кой на полноту выделения:

л2

54

нию других естественных изотопов тория как по измерению сум­ марного а-излучения, так и методом а-спектроскопии.

При а-спектралы-юм анализе урана в качестве трассера при­ меняют 2 3 2 U , энергия а-излучения которого (5,29 мэв) значи­ тельно больше энергии излучения природных изотопов (4,18; 4,39; 4,76 мэв).

Радиоавтографические методы

Радиоавтографические методы основаны на химическом воз­ действии излучения на фотографические эмульсии. Считают, что механизм образования скрытого изображения в эмульсии под дей­ ствием ионизирующего излучения не отличается от его возникно­ вения под действием света. Существуют два варианта радиографи­ ческих методов: макрора­ диография (или радиоавто­ графия) и микрорадиогра­ фия.

Микрорадиография исследует микроскопическое распределе­ ние следов отдельных а-частиц в минералах. Метод разработан В. И. Барановым и др. в 1935 г. и позволяет определять природу

55

а-излучателей в минералах, форму нахождения отдельных радио­ активных элементов и их концентрацию. Образец используют в виде прозрачного шлифа без покровного стекла. Для получения микрорадиографий используют специальные ядерные фотоэмуль­ сии с высокой концентрацией серебра либо в виде толстослойных пластинок, либо в виде жидкой эмульсии. Жидкую эмульсию на­ носят непосредственно на шлиф и после экспозиции проявляют вместе со шлифом. Радиографию и шлиф рассматривают в микро­ скоп. Меняя фокусировку, можно точно фиксировать источники а-частиц в шлифе. Следы (треки) отдельных частиц видны при увеличении в 500—700 раз (рис. 22). Подсчет числа треков на единицу площади шлифа позволяет приближенно оценить суммар­ ное содержание радиоактивных изотопов.

Длина пробега а-частиц зависит от типа распадающегося яд­ ра. Наибольшей длиной пробега среди естественных радиоактив­ ных изотопов обладает ThC' (47,3 мк в эмульсии А-2), затем RaC (38,5 мк). Разница пробегов позволяет отличать треки, обусловлен­ ные распадом радия, от треков ряда тория и проводить количест­ венный подсчет концентраций.

лочей эти зоны легко растворяются, в результате чего диаметр .ка­ нала сильно увеличивается и его можно наблюдать в оптический микроскоп.

Методика анализа заключается в следующем. К полированной

вущих изотопов, возникших при активации. Затем детектор отде­ ляют от образца и помещают в соответствующий раствор для травления. Для слюды используют раствор .концентированной пла­ виковой кислоты, для лавсана — 20%-ную щелочь. Затем образец вновь совмещают с детектором и определяют плотность треков под микроскопом на многих полях одного и того же минерала.

56

Концентрацию урана определяют по формуле

нять не только для лабораторного, но и для полевого определения радиоактивных изотопов. Методы, применяемые в полевых усло­

радиоактивных изотопов, хотя не во всех вариантах эти методы являются количественными.

В геологии полевые радиометрические методы применяют при поисках и разведке месторождений урана (гл. IX) , поисках нера­ диоактивных полезных ископаемых и геологическом картировании (гл. X) .

Полевые гамма-методы

Гамма-излучение является наиболее проникающим из всех типов радиоактивных излучений. Поэтому при полевых исследо­ ваниях радиоактивности пород пользуются измерением у-излуче­ ния. Глубинность метода определяется активностью излучателя, мощностью и составом перекрывающих относительно неактивных пород и чувствительностью аппаратуры. Расчеты показывают, что99% у-излучения активного слоя поглощается слоем неактивных пород мощностью 50 см, если их плотность р = 2—2,5 г/см3. Дл я практически полного поглощения у-излучения воздухом достаточ­ но слоя мощностью 600—700 м. Наиболее вероятный физический процесс поглощения естественного у-излучения горными породами,, водой и воздухом сводится к многократному комптоновскому рас­ сеянию у-квантов до энергий 0,2—0,05 мэв и последующему их по­ глощению в процессе фотоэффекта.

57

Рассеяние у-излучения изменяет первичный энергетический спектр, на который накладывается непрерывный спектр рассеян­ ных ч-квантов. В области малых энергий рассеянное излучение преобладает. Это приводит к тому, что первичное у-излучение с энергией меньше 0,2 мэв не может быть выделено на фоне рассе­ янного излучения даже на уровне земной поверхности. По мере удаления от нее количество первичных спектральных линий умень­ шается и сдвигается в жесткую область спектра.

Существуют два вида измерений "у-актнвности в полевых ус­ ловиях: интегральный и спектрометрический.

И н т е г р а л ь н ы й заключается в измерении суммарного у-из- лучення и является качественным, так как не учитывает вклад от­ дельных изотопов в измеряемую активность. Это наиболее про­

Обычно при проведении полевых исследований радиоактив­ ности пород спектрометрический метод используют для раздель­ ного определения урана, тория и калия. Сильное рассеяние мяг­ кого у-пзлучения 2 3 S U и 2 3 2 Th в окружающей среде не позволяет использовать собственное излучение этих изотопов. Их определя­

шение радиоактивного равновесия между торием, ураном и про­ дуктами их распада может привести к несоответствию между ре­ зультатами измерения и истинным соотношением изотопов.

В практике полевой успектрометрии обычно пользуются четырехканальными у-спектрометрами, в которых один канал реги­ стрирует интегральное у-излучение, а три других настроены на ин­

с помощью легкого переносного прибора. В процессе работы опе­ ратор имеет возможность осуществлять точную геологическую при­ вязку точек измерения и в случае необходимости отбирать об­ разцы для более детального исследования.

Приборы для пешеходных измерений должны обладать не­ большим весом, стабильно работать в большом диапазоне темпе­ ратур и в условиях повышенной влажности. В пешеходных радио­ метрах, как и в большинстве других типов радиометров, исполь­

58

тивностью к у-изл учению естественных радиоактивных изотопов. В настоящее время, более широко распространены приборы, рабо­ тающие только в интегральном режиме. Регистрация импульсов в них осуществляется с помощью стрелочного индикатора, в спект­ рометрических приборах — счетчиком импульсов.

Аэрогаммаметод состоит в непрерывной регистрации у-излу­ чения с самолета или вертолета в движении. Метод обладает наи­

и проводить работы в районах, трудно доступных для других ме­ тодов. Так как измерения у-активности аэрорадиометрическим ме­ тодом производятся в значительном удалении от излучающих объ­ ектов, то на детектор аэрорадиометра поступает излучение от большого объема пород. Величина площади, излучение с которой

Таким образом, аэрогаммаизмерения, с одной стороны, дают возможность получать средние концентрации элементов в породах на значительной площади их выхода (весом 104—106 г), с другой стороны, существует опасность пропуска небольших излучающих объектов. Слой воздуха, находящийся между детектором и поверх­ ностью земли, сильно ослабляет у-излучение и ограничивает вы­ соту полета. Максимальная-высота для горных районов принята равной 75 м, для холмистых — 50—75 м, для равнинных — 25— 50 м. Минимальная высота полета определяется правилами безо­ пасности Гражданского воздушного флота. Скорость полета само­ лета 2—3 км/мин. Одним из основных требований при проведении аэрогаммаизмерений является соблюдение постоянной высоты по­ лета, что весьма затруднительно в горных районах и ограничивает применение там аэрогаммаметода.

Современные аэрогаммарадиометры работают в спектромет­ рическом и интегральном режимах. Лучшими детекторами являют­ ся монокристаллы Nal(Tl) большого сечения. В некоторых типах приборов используют сравнительно более дешевые пластмассовые сцинтилляторы, разрешение которых значительно хуже, но разме­ ры практически не ограничены.

Измерение в движении на расстоянии от излучающего объекта предъявляет особые требования к аэроприборам, которые должны обладать высокой чувствительностью и малой инерционностью.

Результаты измерения, как правило, регистрируются путем не­ прерывной записи у-активности. В современных моделях информа­ ция с каналов у-спектрометра и высотомера поступает на авто­ матическое счетно-решающее устройство, которое производит все расчеты, вносит необходимые поправки и выдает окончательные

59