
- •Конспект лекций по дисциплине «Физическая химия твердого тела» Направление подготовки
- •240100 Химическая технология
- •Магистерская программа
- •1. Введение. Основные цели и задачи физической химии твердого тела.
- •2. Кристаллография
- •Координаты точек и линий в элементарной ячейке.
- •Симметрия элементарной ячейки.
- •3. Кристаллохимия.
- •Основные виды гексагональных структур.
- •4.Дефекты кристаллической решетки. Точечные дефекты (дефекты I рода).
- •Температурные дефекты.
- •Структуры разрыхления. Дефекты по Шотки.
- •Структуры смещения. Дефекты по Френкелю.
- •Протяженные дефекты (дефекты II рода).
- •Дислокации. Дислокацией называется область дефектов решетки, простирающейся вдоль некоторой линии (линии дислокации). Краевые дислокации.
- •Винтовые диислокации.
- •Расчет дефектности.
- •Определение объема приходящегося на дефекты I и II рода.
- •Взаимодействие точечных и протяженных дефектов.
- •Источник Франка – Рида.
- •5. Методы исследования твердого тела Рентгенофазовый анализ
- •Возникновение непрерывного и линейчатого (атомного) спектра.
- •Закон Мозели.
- •Четыре квантовых числа.
- •Принцип Паули.
- •Основные сведения по физике рентгеновских лучей. Спектры испускания лучей.
- •Спектры поглощения рентгеновских лучей.
- •Рассеяние свободным электроном.
- •Эффект Комптона.
- •Фотоэффект.
- •Суммарное поглощение рентгеновского излучения веществом.
- •Спектры поглощения рентгеновского излучения.
- •Дифракция рентгновских лучей
- •Вывод уравнения Лауэ.
- •Вывод уравнения Вульфа – Брэгга.
- •Аппаратура для рентгененофазового анализа Принципиальная схема рентгеновской установки типа дрон.
- •Выбор основных параметров съемки дифрактограмм на рентгеновской установк типа дрон.
- •Приготовление образцов для проведения рентгенофазового анализа.
- •Съемка дифрактограмм. Метод Брентано.
- •Съемка рентгенограмм в монохроматическом излучении
- •Идентифкация вещества по межплоскостным расстояниям.
- •Индицирование рентгенограмм порошка.
- •Критерии правильности индицирования рентгенограмм.
- •Обратная решетка.
- •Индицирование рентгенограмм порошка. Индицирование рентгенограмм кубических веществ. Закон погасания.
- •Индицирование рентгенограмм в случае средних сингоний.
- •Аналитический метод индицирования рентгенограмм ромбических кристаллов (метод Хесса - Липсона).
- •Индицирование дебаеграмм методом Ито.
- •Метод подбора изоструктурного соединения.
- •Метод гомологии расшифровки рентгенограмм.
- •Переход от кубической ячейки к гексагональной.
- •Политипия. Интерпретация рентгенограмм слоистых структур со сложным характером чередования связей.
- •Источники ошибок в определении межплоскостных расстояний.
- •Зависимость точности в определении межплоскостного расстояния d от угла отражения .
- •Поправка на преломление.
- •Определение размеров кристаллитов и микронапряжений.
- •Метод определения областей когерентного рассеяния (окр).
- •Растровая электронная микроскопия (рэм, сэм) и рентгеноспектральный микроанализ (рсма).
- •Физические основы растровой электронной микроскопии
- •Формирование изображения в рэм.
- •Сканируемая область в зависимости от увеличения.
- •Глубина фокуса
- •Передача изобажения в цифровой форме и их обработка
- •Контраст
- •Контраст зависящий от атомного номера (контраст от состава, сигнал отраженных электронов)
- •Контраст от состава образца (режим вторичных электронов)
- •Компоненты контраста.
- •Ограничения разрешения.
- •Рентгеноспектральный микроанализ Физические основы рентгеноспектрального микороанализа
- •Устройство и работа рентгеноспектрального микроанализатора
- •Подготовка объектов для исследований и особые требования к ним
- •Технические возможности рентгеноспектрального микроанализатора
- •Технические возможности сканирующего туннельного микроскопа
- •Требования к объектам исследования и методы их подготовки
- •Области использования сканирующей туннельной микроскопии
- •Развитие микроскопии ближнего поля и расширение области её применения
- •Программное обеспечение. Форма сохранения и выдачи информации
- •Термический анализ.
- •Термогравиметрический анализ (тга).
- •Дифференциально – термический анализ (дта).
- •Применение дта и тга.
- •Пример разложения каолина Al4(Si4o10)(oh)8.
- •Изучение стеклообразования методом дта.
- •Некоторые особые области применения дта.
- •Спектральные методы исследования твердых тел
- •Спектроскопия видимого излучения и уф – спектроскопия.
- •Спектроскопия ямр (ядерно-магнитного резонанса).
- •Спектроскопия эпр(электронный парамагнитный резонанс).
- •Электронная спектроскопия эсха, рфс, уфс, Оже-спектроскопия, схпээ.
- •Ядерная - резонансная (Мессбауэровская ) спектроскопия.
- •Спектроскопия комбинационного рассеяния света (кр, крс, Раммановская спектроскопия).
- •Рассеяние света.
- •Колебания, модуляции, спекры.
- •Комбинационное рассеяние и поглощение света.
- •Основные параметры линий комбинационного рассеяния.
- •Применение комбинационного рассеяния в химии.
- •Установление химического строения молекул.
- •Исследование микроскопических образцов методом крс.
- •Основы зонной теории твердых тел Классификация твердых тел по величине электропроводности Твердое тело
- •Металлический кремний (Si) – 103 – 10-5 10-10 Ом-1см-1,
- •Уравнение Шредингера для твердого тела
- •Одноэлекторонное приближение
- •Функции Блоха
- •Свойства волнового вектора электрона в кристалле. Зоны Бриллюэна.
- •Построение зон Бриллюэна в простой кубической решетке с параметром а
- •Заполнение зон электронами. Металлы, диэлектрики, полупроводники
- •Физические свойства кристаллов и методвы их определения Электрические свойства тел. Основные свойства металлов. Электропроводность.
- •Температурная зависимость электропроводности
- •Влияние примесей и дефектов
- •Сверхпроводимость
- •Электропроводность металлов
- •Электрон в кристалле всегда подчиняется функции Блоха
- •Собственная проводимость полупроводников.
- •Концентрация носителей
- •Равновесная концентрация дырок в валентной зоне
- •Концентрация дырок, с учетом всех выкладок, будет равна
- •Подвижность в собственном полупроводнике
- •Проводимость примесных полупроводников
- •Концентрация носителей
- •Подвижность
- •Электропроводность диэлектриков.
Одноэлекторонное приближение
Многоэлектронная задача может быть сведена к одноэлектронной методом Хартри – Фока, где потенциальная энергия взаимодействия электронов
заменяется
потенциальной энергией вида
, представляющей собой энергию
взаимодействия i
–го электрона с некоторым эффективным
полем, в котором каждый электрон движется
независимо. Это эффективное поле
характеризует действие всех остальных
электронов на i – й
электрон, т.к. он оказывает воздействие
на движение всех остальных электронов.
Под знаком суммы стоит гамильтониан i – го электрона
Уравнение Шредингера принимает вид
Т.к. гамильтониан не содержит энергии взаимодействия электронов и представляет собой сумму гамильтонианов отдельных электронов, решением уравнения является произведение одноэлектронных функций
Каждая
функция
удовлетворяет одноэлектронному
уравнению Шредингера.
В котором
взаимодействие i –
го электрона с остальными описывается
потенциалом
Таким образом введение эффективного поля позволяет свести многоэлектронное уравнение к системе одноэлектронных. При этом энергия системы
Волновая функция
является решением уравнения Шредингера, но не удовлетворяет принципу Паули, по причине неудовлетворения функции
Антисимметричную функцию записывают в виде определителя Слэттера
Если обозначить потенциальную энергию через
уравнение Шредингера имеет вид
является периодической функцией и ее период совпадает с периодом кристаллической решетки.
Функции Блоха
Ф. Блохом доказано, что волновые функции являются решением уравнения Шредингера с периодическим потенциалом, имеющим период решетки, представляют собой плоские волны, модулированные некоторой функцией с периодичностью решетки.
-
некоторая периодическая функция с
периодом решетки, зависящая от длины
волнового вектора k.
Условия периодичности потенциальной энергии электрона в кристалле
При смещении кристалла на вектор
, они совмещаются сами с собой. Из условия
трансляционной симметрии следует, что
волновая функция электрона отличается
от волновой функции
некоторым постоянным множителем
Из условия нормировки следует, что
Этому можно удовлетворить, если предположить, что
К - волновой вектор, характеризующий квантовое состояние электрона в кристале. Показатель степени экспоненты – безразмерная величина. Если - размерность длины, то к – размерность обратная длине, т.е. см-1. модуль вектора к является волновым числом. Физический смысл – число длин волн, укладывающихся на отрезке 2.
Здесь через
обозначена
функция
Являющаяся
периодической с периодом решетки
Волновая
функция электрона в кристалле представляет
собой бегущую волну
, модулированную периодической функцией
,
имеющей период решетки и зависящей от
волнового вектора к.
Функция
называется
функцией Блоха.
Свойства волнового вектора электрона в кристалле. Зоны Бриллюэна.
Волновой вектор играет в задаче о
движении электрона в периодическом
поле кристалла такую же роль, какую
играет волновой вектор в задаче о
движении электрона. Состояние свободно
движущегося электрона характеризуется
энергией E и импульсом
, при этом
Этому электрону соответствует волна де Бройля с длиной
- скорость электрона, учитывая, что
волновой
вектор пропорционален импульсу электрона.
Энергия свободного электрона связана
с
соотношением
Если на электрон не действует никакая
сила, то
.
Это означает, что
не
изменяется и остается постоянным
импульс
. По существу это закон сохранения
энергии.
На электрон, движущийся в кристалле, действует периодическое поле кристаллической решетки. Энергия этого взаимодействия является периодической функцией координат. Следовательно, энергия и импульс электрона в кристалле изменяются со временем под действием этого поля, т.е. не сохраняются.
Пользуясь понятием волнового ветора , входящего в функцию Блоха, можно ввести характеристику, аналогичную импульсу, но сохраняющуюся во времени
Величина называется квазиимпульсом электрона
Если какая-либо величина сохраняется,
то оператор этой величины коммутирует
с оператором Гамильтона. Таким образом,
квазиимпульсу
должен соответствовать некоторый
оператор
,
коммутирующий с гамильтонианом
кристаллической решетки.
Следовательно, можно утверждать, что
при движении электрона в периодическом
поле решетки, собственные функции
операторов должны быть одинаковы, а
между значениями
определенная функциональная связь.
Энергия электрона должна быть функцией
квазиимпульса. Оператор
не может иметь вид обычного оператора
импульса
, поскольку он не коммутирует с
гамильтонианом решетки
С другой стороны, между гамильтонианом
квазиимпульса
и
оператором импульса должна быть связь.
Если потенциальная энергия решетки
постоянна т.е.
, то в этом случае квазиимпульс переходит
в импульс.
Оператор квазиимпульса
Для определения оператора
Тогда
Отсюда
Если
,
то в функции Блоха будет стремиться к некоторой константе. При этом и квазиимпульс превращается в импульс.
Волновой вектор электрона в кристалле, в отличие от волнового вектора свободного электрона неоднозначен. Рассмотри трансляционное уравнение, накладываемое на волновую функцию электрона, движущегося в периодическом поле решетки.
Условие не нарушается, если волновой вектор заменить на вектор
-вектор обратоной решетки.
Состояния характеризуемые векторами
физически эквивалентны. Энергия
электронов, находящихся в этих состояниях,
одинакова.
Волновая функция и энергия электрона
в кристалле являются периодическими
функциями волнового вектора с периодом
(или квазиимпульса
).
Если в
-пространстве
(или
-пространстве)
построить обратную решетку, растянутую
в 2 раз,
т.е. решетку с векторами
,
то все
-пространство
можно разделить на области, в которых
имеются физически эквивалентные
состояния. Эти области называются зонами
Бриллюэна. Многогранник минимального
объема, построенный вокруг начала
координат в
-пространстве, содержащий все возможные
различные состояния, называется первой
или основной зоной Бриллюэна. С помощью
обратной решетки, любую точку
-пространства можно обратить в первую
зону Бриллюэна. Первая зона Бриллюэна
представляет собой элементарную ячейку
Вигнера – Зейтца для обратной решетки,
растянутой в 2
раз. Вторая зона строится аналогичным
образом. В обратной решетке, параметры
которой растянуты в 2
раз, выбранный при построении первой
зоны Бриллюэна за начало отсчета узел,
соединяют прямыми линиями с ближайшими
эквивалентными узлами, но уже лежащими
на поверхности второй координационной
сферы. Затем строят плоскости,
перпендикулярные этим прямым и проходящим
через их середину. В результате получают
вторую зону Бриллюэна в виде замкнутого
многогранника.