Добавил:
Upload Опубликованный материал нарушает ваши авторские права? Сообщите нам.
Вуз: Предмет: Файл:
ПОСОБИЕ по ядерной химии.doc
Скачиваний:
12
Добавлен:
21.11.2019
Размер:
931.33 Кб
Скачать

ХИМИЧЕСКИЙ ФАКУЛЬТЕТ

Санкт-Петербургского государственного

университета

Кузнецов Р.А., Авениров А.К.

ПРАКТИЧЕСКОЕ РУКОВОДСТВО

ПО ЯДЕРНОЙ ХИМИИ

Учебное пособие

Санкт-Петербург 2007

ББК 24.13; 22.383

К 89

Рецензент:

проф. Макаров Л.Л ( С.Петерб. гос. ун-т)

Печатается по решению кафедры радиохимии

Кузнецов Р.А., Авениров А.К.

Практикум по ядерной химии. Учебно-метод. пособие

Учебное пособие включает в себя практические работы и различные

задания по некоторым аспектам ядерной химии. Приоритет отдан явлению

радиоактивности и методам регистрации радиоактивных излучений. Основ-

ная масса предлагаемых работ имеет аналитическую направленность.

Методическое описание предстоящей работы содержит краткое изло-

жение теории привлекаемых процессов и методов. Эксперимент рассмат-

ривается более подробно. Обработка данных сложных экспериментов про-

водится на компьютере с использованием распространенных программ.

Предназначено для студентов химического факультета классического

университета: первая часть – для младших курсов ( 2-го или 3-го), а вторая

часть – для лиц, специализирующихся по радиохимии и радиоэкологии.

© Химический факультет СПбГУ 2007 г.

Предисловие

В первой половине ХХ века на смену представлений об неизменном и неделимом атоме, как основе каждого химического элемента, пришла ядер-

но-электронная модель атома. Систематика химических элементов получи-

чила научное обоснование в периодической повторяемости структуры ор-

биталей валентных электронов по мере увеличения заряда ядра

Появились технические средства воздействия на ядра атомов, приводя- щие к трансмутации элементов. Ядерные реакции позволяют проводить предварительно намеченное изменение нуклонного или знергетического состояния ядер. Посредством ядерных реакций получены многочисленные техногенные нуклиды, которые нашли разнообразные применения в совре-

меной науке и технике. Наиболее значительные масштабы ядерные техно- логии приобрели при производстве электрической и тепловой энергии, ору-

жейного плутония, а также изотопнообогащенных и радиоактивных эле- ментов. Радиоактивные индикаторы стали эффективным инструментом для исследования в различных областях естественных наук (прежде всего хи- мии, биологии и геологии).

В руководство включены работы, которые демонстрируют взаимодей-

ствие ядерных излучений с веществом, в том числе и ядерные реакции. Знакомят со статистикой регистрации радиоактивных излучений и оцен- кой точности результатов, пределов обнаружения радионуклидов. Демон- стрируют основные современные методы регистрации радиоактивных из-

лучений и обработки результатов эксперимента на компьютере в интерак-

тивном режиме.. Особое внимание уделено спектрометрическим методам, путям идентификации и количественного определения радионуклидов (элементов). Многие отмеченные выше положения иллюстрируются на примере конкретных аналитических приложений. Включены также работы по дозиметрии потоков ионизирующих излучений и контролю радиоактив-

ных загрязнений.

Пособие состоит из двух частей. В первую часть сведены работы для

первоначального ознакомления с радиоактивностью и методами регистра-

ции радиоактивных излучений. Вторая часть позволяет углубленное изуче-

ние предмета и предназначена для специалистов в области радиохимии и

радиоэкологии.

Часть 1

Регистрация радиоактивных излучений

Фундаментальные исследования, а также широкое практическое исполь- зование естественной и искусственной радиоактивности сопровождалось интенсивным развитием ядерно-физических методов регистрации ионизи- рующих излучений. Основные виды радиоактивных излучений представ- лены α- и β-частицами, а также γ-квантами. Для регистрации радиоактив- ных излучений созданы и серийно выпускаются различные типы радио- метрических приборов (кратко радиометров). Функционально радиометр включает в себя два основных компонента: детектор, который преобразует поток ионизирующего излучения в последовательность электрических сиг- налов (импульсов), и электронную систему, предназначенную для преоб- разования, накопления и обработки рабочих сигналов.

На практике наибольшее распространение получили газовые, сцинтил- ляционные и полупроводниковые детекторы. В пределах каждого из ука- занных видов существует несколько типов детекторов, различающихся сос- тавом рабочей среды, режимом работы или конструкцией. При проведении работ с радиоактивными препаратами необходим рациональный выбор де- тектора, режима измерения в зависимости от вида и интенсивности регис- трируемого излучения, технических параметров радиометра и решаемой задачи.

Газовые детекторы. Конструктивно газовый детектор представляет собой камеру с двумя электродами, заполненную газовой средой специаль- ного состава (обычно это аргон или метан в комбинации с некоторыми дополнительными компонентами) при давлении 0,1−1 от атмосферного. При регистрации излучений первичным актом является ионизация атомов (молекул) рабочего газа при движении заряженных частиц (альфа, бета) в рабочем объеме детектора. Передача энергии от заряженной частицы элек- тронам атомов происходит через кулоновское взаимодействие. На обра- зование одной пары электрон-ион в среднем затрачивается 26–35 эВ (в за- висимости от состава рабочей среды). Если на электроды подано напря- жение, то образующиеся при ионизации электроны и положительно заря- женные ионы двигаются к соответствующим электродам и в цепи про- текает электрический ток. В отсутствии ионизирующего излучения сухой газ является превосходным изолятором.

В импульсном режиме работы в зависимости от питающего напряжения получаются детекторы типа газовой камеры, пропорционального или газо- разрядного счетчика. Поскольку большая часть экспериментальных работ настоящего практикума выполняется с помощью последнего типа детек- торов, они заслуживают более детального рассмотрения.

Газоразрядные счетчики преимущественно находят применение для ре- гистрации бета-излучения и имеют простую конструкцию: в центр цилин- дра с проводящим покрытием помещают вольфрамовую проволоку диамет- ром 70−100 мкм, на которую подают положительный потенциал. По конс- трукции они выпускаются в двух модификациях – цилиндрическом и тор- цевом. Схематично устройство торцевого газоразрядного счетчика показа- но на рис. 1. Для ввода потока β-частиц в рабочий объем счетчика имеется окно, которое закрыто тонкой пленкой толщиной 1-3 мг/см2 для обеспече- ния герметичности счетчика.

Движение быстрой β-частицы в газовой среде производит несколько пар ион-электрон. Электроны устремляются к аноду, набирая при этом кине- тическую энергию. Особенность газоразрядных счетчиков с тонким цен- тральным проводником состоит в том, что непосредственно около анода создается область с высокой напряженностью электрического поля. Если напряженность поля настолько велика, что позволяет электрону многократно набрать на пути свободного пробега ( ~ 10-3 см ) энергию, достаточную для вторичной ионизиции, возникает газовый разряд. Область газового раз- ряда мала и не превышает в диаметре 1−2 мм вокруг анода.

Вторичные электроны примерно за 10-8 с достигают анода, а в ло- кальной области около анода остается облако менее подвижных ионов с положительным зарядом, что резко меняет распределение потенциалов в данной зоне. Напряженность электрического поля падает ниже критичес- кой отметки, и вторичная ионизация прекращается.

Под действием электрического поля ионы двигаются к катоду, кото- рого и достигают в пределах 10-4 с. Процесс нейтрализации ионов на катоде сопровождается испусканием фотонов, последующее взаимодействие которых со стенками счетчика имеет некоторую вероятность произвести фотоэлектроны, что соответственно заново запускает механизм газового разряда. Для его прекращения необходимо либо внешнее воздействие (неса- могасящиеся счетчики), либо введение в газовую смесь специальных ингредиентов (самогасящиеся счетчики). Поскольку вторые обладают бо- лее благоприятными характеристиками, они получили преимущественное распространение.

Рабочая смесь самогасящихся счетчиков состоит из аргона и небольшой добавки органических многоатомных молекул (пары спирта и т. д.). Моле- кулы спирта не препятствуют развитию первичной лавины в критической зоне счетчика, однако они эффективно нейтрализуют заряд ионов и сни- мают энергию возбуждения атомов аргона (потенциал ионизации аргона равен 15,7 В, а первый потенциал возбуждения 11,6 В, потенциал ионизации спирта 11,3 В). Они также поглощают фотоны, испускаемые воз -бужденными атомами аргона. Ионы спирта нейтрализуются на катоде, а энергия возбуждения молекулы затрачивается на диссоциацию. Поскольку многоатомные молекулы постепенно расходуются при работе (за один разряд около 1010 молекул) срок службы такого счетчика ограничен.

Этого недостатка не имеют галогенные счетчики. В гашении разряда молекулы галогенов (Cl2, Br2) играют аналогичную роль, что и органи- ческие молекулы, но диссоциировавшие атомы галогенов со временем рекомбинируют, обеспечивая длительную работу счетчика.

Сцинтилляционные детекторы. Ряд веществ конвертируют энергию возбуждения молекул, обусловленную воздействием ионизирующего излу- чения, в поток фотонов в световой области (сцинтилляции). Этот процесс имеет квантово-химическую природу и специфичен для каждого типа сцинтилляторов, которые могут быть неорганическими и органическими веществами, и находиться в различных агрегатных состояниях (твердом, жидком, газообразном). Наиболее распространены сцинтилляторы на осно- ве монокристаллов йодистого натрия, активированного таллием NaI(Tl), и некоторых органических веществ (стильбен, антрацен, паратерфинил).

Поскольку интенсивность световой вспышки сцинтиллятора мала, для ее регистрации применяют фотоэлектронный умножитель (ФЭУ), на фото- катоде которого поток фотонов преобразуется в поток электронов. Послед- ний усиливают за счет эффекта вторичной электронной эмиссии на серии динодов ФЭУ, находящихся по отношению друг к другу под определенным

Рис. 2. Схема сцинтилляционного детектора. 1 – сцинтиллятор; 2 – фо-

токатод; 3 – диноды; 4 – анод; 5 – вы-

ходной импульс; Ф – фокусирующий

электрод; Rн – делитель напряжения;

Rа – сопротивление нагрузки.

электрическим потенциалом. Коэффициент усиления ФЭУ обычно состав- ляет 105–106. Электроны собираются на аноде ФЭУ, давая на нагрузочном сопротивлении импульс напряжения.

Схема сцинтилляционного детектора приведена на рис. 2. К сказан- ному выше можно добавить, что длительность световой вспышки неорга- нических монокристаллов составляет ~ 3∙10-6 c и ~ 10-8 c в случае орга- нических сцинтилляторов.

Полупроводниковые детекторы. В принципе полупроводниковый де- тектор можно рассматривать как ионизационную камеру с твердым диэлек- триком между электродами. При подаче потенциалов на электроды в систе- ме ток отсутствует. Под воздействием ионизирующего излучения в детек- торе появляется свободный заряд, что приводит к возникновению кратко- временной проводимости. Теоретические оценки показывают, что наилуч- шими параметрами в качестве детекторов ионизирующего излучения дол- жны обладать материалы с собственной удельной проводимостью на уров- не 1010 Ом∙см. Этот предел лежит на границе между полупроводниками и изоляторами.

Основные материалы для изготовления полупроводниковых детекто- ров – монокристаллы кремния и германия. Содержание примесей других элементов при изготовлении кристаллов с собственной проводимостью дол- жно быть очень низким. Так, в случае германия предельная концентрация примесей лежит ниже 10-6 %. Схематично процессы, имеющие место в по- лупроводниковом детекторе, иллюстрирует рис. 3.

В твердом теле валентные электроны заполняют зону, в которой от- сутствуют вакансии, что исключает перемещение заряда при наличии уме- ренного потенциала. Свободные орбитали атомов образуют зону проводи- мости, но она отделена от валентной зоны запретной зоной, ширина кото- рой в случае германия равна 0,67 эВ. При комнатной температуре средняя

энергия электронов равно 0,024 эВ. Лишь незначительная часть электронов в результате флуктуаций может приобрести энергию, достаточную для пре- одоления запретной зоны. Но даже этого количества достаточно, чтобы сни- зить собственное удельное сопротивление германия до уровня порядка 102 Ом∙см, что исключает его использование в качестве детектора радиоак- тивных излучений.

Однако важное свойство полупроводников состоит в том, что их прово- димость резко падает с понижением температуры. Поэтому Ge-детектор монтируют на один конец хладопровода (стержень из меди), а другой его конец погружают в дюар с жидким азотом. Температура кипения пос- леднего составляет 77 K. Удельное сопротивление особочистого германия при такой температуре достигает примерно 1010 Ом∙см, что в сочетении со средним зарядом ядра и высокой плотностью монокристалла дает преци- зионный детектор для гамма-спектрометрии. К этому можно добавить, что имеется несколько разновидностей полупроводниковых детекторов, разли- чающихся технологией изготовления и областями применения.

В полупроводниковых детекторах поглощенная энергия радиоак- тивного излучения главным образом затрачивается на перевод электронов из валентной зоны в зону проводимости. В итоге в зоне проводимости появ- ляются свободные электроны, а в валентной зоне вакансии – «дырки» с по- ложительным зарядом. Под влиянием приложенного потенциала электроны быстро уходят к аноду, а в валентной зоне также происходит перемещение электронов от вакансии к вакансии до их полного заполнения. Подвиж- ность электронов в свободной и валентной зонах различается в 2−3 раза. Важное отличие полупроводниковых детекторов от газовых и сцинтил- ляционных состоит в том, что в первых из них на образование пары электрон-дырка затрачивается всего 3–5 эВ.

Режимы регистрации радиоактивных излучений. При измерении долгоживущего радиоактивного препарата в течение заданного интервала времени радиометр фиксирует массив электрических импульсов, в пара- метрах распределения которого закодирована информация об активности радионуклида, а в особых обстоятельствах и об энергии регистрируемого излучения.

Возможны три режима регистрации импульсов детектора: интег- ральные, интегральные с дискриминацией по амплитуде и спектральные (дифференциальные). В интегральном режиме проводится простой подсчет импульсов, поступивших на вход регистрирующей системы от детектора за время экспозиции. Интегральные измерения с дискриминацией означают фиксацию числа импульсов, амплитуда которых превышает установленный порог дискриминации. В случае детекторов, которые обеспечивают линей- ную зависимость амплитуда импульса – поглощенная энергия, фактически имеет место дискриминация по энергии. Для монохроматических видов из- лучений (альфа, гамма) и детекторов с отмеченным выше свойством наи- более благоприятные возможности для идентификации и количественного определения радионуклидов открывает дифференциальный режим регист- рации.

При спектральных измерениях электронными средствами берут про- изводную по непрерывному амплитудному распределению импульсов, что в конечном итоге дает функцию F(ΔN/ΔV) –дифференциальную зави- симость зарегистрированного числа отсчетов на заданный интервал ампли- туд по всему динамическому диапазону спектрометра. Величина Vмакс/ΔV представляет собой предельное число участков (каналов), на которое дро- бится (дифференцируется) весь спектр амплитуд (Vмакс − максимальная амплитуда импульсов в анализируемом диапазоне, ΔV – ширина канала, В). Посредством калибровки амплитудное распределение переводится в энергетическое, тогда ширина канала имеет размерность эВ/канал.

Спектральные измерения дают возможность решать сложные задачи ра- диохимического анализа. Например, с помощью прецизионного гамма-спек- трометра за одно измерение можно идентифицировать и количественно определить в препарате до 20–30 радионуклидов.

Режим работы радиометра. Получение надежных количественных результатов в заданных условиях требует оптимизации режима радиометра, что включает в себя установку рабочего напряжения детектора и настройку элементов электронной системы (усиления, порогов дискриминации, интег- рирующих и дифференцирующих цепей и т. д.). Величина рабочего напря- жения и его полярность обычно указаны в паспорте детектора.

Возможна ситуация, когда оптимальное рабочее напряжение прихо- дится определять экспериментальным путем. Например, при интегральных измерениях с помощью газоразрядного детектора подаваемое рабочее нап-ряжение должно приходиться на середину «плато», где отмечается посто- янство скорости счета долгоживущего радионуклида (рис. 4). Добавим к этому, что область рабочих напряжений газоразрядных счетчиков с органи- ческими добавками лежит в интервале 1200–1500 В, а галогенных 300–500 В.

Эффективность регистрации. Показания радиометра выражают в единицах скорости счета. Активность радионуклида связана со скоростью счета радиометра соотношением

nr = εрег Арн,

Арн − активность радионуклида, распад/с, nr – скорость счета радиометра, отсчет/с, εрег− эффективность регистрации акта радиоактивного превра- щения. На практике обычно εрег< 1, поскольку этот параметр зависит от многих факторов: геометрии источник–детектор, поглощения и рассеяния излучения в веществе источника и окружающих материалах, чувстви- тельности детектора к энергии и виду излучения, выхода излучения. Следовательно, при проведении серии опытов с каким-либо радио- нуклидом надо тщательным образом воспроизводить стандартные условия регистрации аналитического излучения во избежание систематического смещения результатов.

В опытах с радиоактивными индикаторами желательно иметь ми- нимальную активность, а это значит, что для достижения высокой статистической точности количественных результатов при минимальных затратах времени на измерения требуется метод с максимальной эффек- тивностью регистрации. Для удовлетворения указанного условия требуется правильно подобрать детектор и режим работы радиометра в целом, отработать методику подготовки препарата к измерению, оптимизировать геометрические условия.

Например, весьма высока чувствительность газоразрядных счетчиков к β-частицам. Но достижение высокой эффективности регистрации (εрег= 0,3–1) требует подготовки препарата в виде тонкого источника и введения внутрь рабочего объема детектора. Для β-частиц с энергией выше 0,25 МэВ хоро- шую эффективность можно получить с помощью торцевого газоразрядного счетчика. С другой стороны, газоразрядные счетчики мало эффективны для γ-излучения (εрег ≈ 0,01), поскольку оно регистрируется за счет вторичных электронов, возникающих в процессах комптоновского рассеяния и фото- эффекта. Для измерений по γ-излучению наиболее подходят твердые детекторы (сцинтилляционные и полупроводниковые).

Временное разрешение. Каждый акт регистрации связан с протеканием в радиометре процессов той или иной длительности. Поскольку в течение этого интервала времени попадание в детектор следующей частицы не мо- жет быть нормально зафиксировано, он получил название «мертвое» время или разрешающее время детектора. При статистическом характере радио- активного распада наличие мертвого времени приводит к потере части со- бытий (просчетам), которая тем больше, чем выше интенсивность потока излучения. Разрешающее время радиометра – минимальный промежуток времени между двумя последовательно регистрируемыми событиями − скла- дывается из соответствующих параметров детектора и электронных устрой- ств. Наиболее медленным компонентом радиометра может быть один из них. Среди детекторов – это газоразрядные счетчики, а среди блоков элек- тронных устройств – амплитудо-цифровые преобразователи многоканаль- ных спектрометров (мертвое время 10-5–10-4 с).

Оценку истинной скорости счета (nr), когда излучение имеет постоян- ную среднюю интенсивность и мертвое время известно проводят по урав- нению

,

где – зарегистрированная скорость счета, отсчет/с; τd – мертвое время радиометра, с. Произведение показывает какую долю составляет сум- марное мертвое время при единичном интервале измерения и численно равно доле просчетов. Так, при скорости счета 100 отсчетов/с и τd=10-4 c., теряется 0,01 (1%) частиц, попавших в рабочий объем детектора; а при 1000 отсчетов/с – уже 0,1 (10%).

Важно отметить, что в некоторых типах приборов мертвое время имеет переменное значение и зависит от энергии частиц (мертвое время продле- вающегося типа). Это затрудняет проблему введения поправки, поэтому современные приборы имеют специальный блок (таймер), который автома- тически учитывает мертвое время и выдерживает заданную экспозицию по так называемому «живому» времени (Tж). Оно соответствует заданной вы- держке, но в астрономическом плане длительность измерения препарата равна сумме Tж + Тмм – суммарное мертвое время).

Энергетическое разрешение. В спектрометрическом режиме функция распределения амплитуд импульсов для моноэнергетического излучения имеет характерную форму типа гауссиана (рис.5). Ширина пика на полувы- соте (Zp) служит мерой энергетического разрешения спектрометра и демон- стрирует возможность раздельного определения излучателей с близкой энергией.

Для спектрометрии радиоактивных излучений главным образом исполь- зуются пропорциональные газовые, полупроводниковые и сцинтилляцион- ные детекторы. Наиболее прецизионными параметрами среди них выделя- ются полупроводниковые детекторы. Для сравнения укажем, что энергети- ческое разрешение сцинтиляционного и полупроводникового гамма-спек- трометров по линии 1,33 МэВ 60Co соответственно равно 100 и 3 кэВ.

Фон радиометра. В отсутствии препарата радиометр регистрирует кос- мические лучи и излучение естественных (техногенных) радиоактивных веществ, входящих в качестве примеси в окружающие детектор констру- кционные материалы. Фон необходимо вычитать из данных, полученных при измерениях препаратов.

Фон негативно влияет на минимальный уровень определяемой актив- ности (чувствительность) радиометра, поэтому для снижения его уровня прибегают к различным средствам активной и пассивной защиты детектора от излучений, создающих помеху.

З а д а н и е 1. Определение разрешающего времени радиометра с

торцевым газоразрядным счетчиком.

Эксперимент проводится по методу двух источников. Перед выпол- нением работы ознакомиться с рабочим местом, порядком действий и получить радиоактивные источники. Из набора источников β-излучения, при коротких экспозициях отобрать два с таким расчетом, чтобы в оптимальном положении относительно детектора для каждого получить примерно равную скорость счета на уровне ~ 200 отсчетов/с.

Завершив подготовительные операции, последовательно измерить ин- тенсивность излучения первого источника, затем обоих источников вместе и отдельно второго источника. В ходе эксперимента при перестановках позиции источников и подложки должны быть строго фиксироваными. Длительность каждого измерения 300 с.

Необходимо проверить фон радиометра, обычно его уровень настолко низок, что поправкой на него можно пренебречь.

Для каждого опыта рассчитать скорость счета. Подставить полученные данные в уравнение

,

τd – разрешающее время детектора, с; n – скорость счета, отсчет/с; индекс указывает порядковый номер источника.

З а д а н и е 2. Определение оптимального уровня питающего

напряжения газоразрядного счетчика.

В этой работе предстоит определить точные параметры (положение, границы и наклон) плато газоразрядного счетчика. Для выполнения работы ознакомиться с рабочим местом, получить источник излучения и сведения о типе счетчика. Последнее необходимо для предварительного выбора рабо- чей области, в которой предстоит провести изучение зависимости скорости счета. Проверить интенсивность источника на аналогичном радиометре.

Поставить источник в заданную позицию на испытуемом радиометре и медленно поднимать напряжение на детекторе до начала счета. Поскольку плато должно иметь протяженность не менее 100 В, и требуется получить не менее 4 точек, то подъем напряжения должен проводиться с интервалом 20−25 В. В каждой точке фиксируются показания радиометра за 100 с экспозиции. Когда число отсчетов заметно устремится вверх опыт следует прекратить. Полученные данные представить в графической форме. Сде- лать заключение о параметрах плато и качестве счетчика.

З а д а н и е 3. Определение оптимального напряжения питания

сцинтилляционного счетчика.

В данной работе ставиться задача установить оптимальный режим ра- боты сцинтилляционного счетчика, обеспечивающий максимальное отно- шение сигнал/шум при измерении бета-излучения. Детектором служит тон- кий диск (толщина 1 мм) из сцинтиллирующего полимера. Сцинтиллятор покрыт светонепроницаемой тонкой пленкой.

С повышением напряжения на ФЭУ сцинтилляционного детектора возрастает его усиление. Для бета-излучателя с его сплошным энергети- ческим спектром это означает увеличение числа частиц, которые на выходе ФЭУ будут давать импульс с амплитудой, превышающей порог сраба- тывания радиометра. А это равносильно увеличению эффективности регис- трации излучения радионуклида.

С другой стороны, с повышением напряжения на ФЭУ возрастает фон радиометра. Первоначально этот рост замедленный, а затем ускоря- ющийся. Резкий взлет фона обусловлен шумами ФЭУ, которые обуслов- лены термоэмиссией электронов с фотокатода и поверхности первого динода. Оптимальный режим питания ФЭУ при измерении данного радионуклида соответствует максимуму отношения nc2 /nф, где n – скорость счета соответственно сигнала (с) и фона (ф).

Для выполнения задания необходимо снять зависимости скорости счета препарата (радионуклид 204Tl) и фона от напряжения на ФЭУ. Напряжение увеличивать через 50 В в интервале 600–1200 В. Чтобы кривая была определена с достаточной статистической точностью, длительность измерения фона должна составлять 300 с, а препарата − 100 с. Нанести полученные данные на график, максимум кривой будет соответствовать оптимальному рабочему напряжению. Именно при этом рабочем нап- ряжении ФЭУ достигаются наиболее высокая точность результатов из- мерения и чувствительность регистрации излучения радионуклида при минимальных затратах времени.

З а д а н и е 4. Определение эффективности регистрации

β-излучения 40К в слое полного поглощения.

Эффективность регистрации излучения данного радионуклида в при- нятой измерительной ситуации представляет собой произведение парциаль- ных вероятностей для заряженной частицы (кванта) дать вклад в анали- тический сигнал радиометра. Помехи в этом процессе создают различные экспериментальные факторы, как это следует из уравнения

εрег= ωгψдηиθпрсqо,

где ωг – телесный угол (геометрия); ψд − чувствительность детектора; ηи – выход при распаде; θп − поправка на поглощение в системе источник-детектор; рс – поправка на самоослабление в веществе препарата; qо − поп- равка на обратное отражение. Для определения содержания радионуклида в пробе абсолютным методом эффективность регистрации его излучения должна быть известна.

Достаточно просто и надежно эту задачу можно решить, используя эталонные пробы. Последние могут быть получены по заказу или из- готовлены самостоятельно. В данной работе предлагается определить эффективность регистрации β-излучения 40К в слое полного поглощения порошкообразной пробы. Материал для приготовления эталона природ- ного происхождения в силу высокого постоянства удельной активности калия в солях.

Измерения проводить на радиометре с торцевым газоразрядным счетчиком. Сухую соль KCl марки хч насыпать в Al-чашечку слоем, тол- щиной более 0,4 г/см2. Эта величина соответствует слою полного самопоглощения β-излучения 40К (Eβ макс = 1,33 МэВ). Для измерения пробу поместить в непосредственной близости от окна счетчика (максимальная геометрия). Длительность измерения пробы и фона (пустая Al-чашечка) должна обеспечить определение скорости счета 40К с относительной погрешностью 1%. Для окончательного расчета надо установить коли- чество KCl в объеме насыщения ( 0,4 г/см2 ∙S, S – площадь чашечки, см2). Содержание калия в KCl равно 52,4%, а удельная активность элемен- тарного калия − 30,1 Бк/г. Выход β-излучения при распаде 40К составляет 89%.

Эффективность регистрации β-излучения рассчитывается по соот- ношению

εрег= nэ/ AК ∙0,89

где nэ – скорость счета эталона, AК − активность калия в объеме на- сыщения.

СТАТИСТИКА РАДИОАКТИВНОГО РАСПАДА И

ПОГРЕШНОСТЬ ИЗМЕРЕНИЙ

В силу статистического характера процесса радиоактивного распада из- меряемая величина (число отсчетов за фиксированное время экспозиции) при многократном повторении испытывает колебания около наиболее ве- роятного значения. Поэтому, если в стандартных условиях (постоянство экспозиции и эффективности регистрации) имеем k результатов измерения долгоживущей активности, то их распределение будет следовать распреде- лению Пуассона, которое имеет следующие характерные свойства – резкую ассиметричность (при малом числе отсчетов), целочисленность и неотрица- тельность значений. Наилучшее приближение к истинному значению дает среднее, рассчитываемое из соотношения

где Ni выборочное значение результата, k – число измерений. Из выше- сказанного следует, что результат радиометрической регистрации всегда имеет некоторую неопределенность, мерой которой является, как это при- нято, стандартное отклонение ( среднеквадратическая погрешность). Осо- бенностью полученного массива данных является то, что среднее ариф- метическое и диcперсия равны между собой

,

Это обстоятельство позволяет проводить проверку гипотезы о подчи- нении эмпирического распределения закону Пуассона

для Ni = 0, 1, 2…..

При достаточно большом значении (25 ) распределение Пуассона хорошо аппроксимируется распределением Гаусса, можно заменить на . Этот переход очень важен, так как позволяет делать оценку погреш- ности радиометрического определения в рамках хорошо освоенной статистики Гаусса. Тогда доверительный интервал для измеряемой величины будет иметь вид:

Эта запись означает, что с доверительной вероятностью 68% истинное зна- чение числа отсчетов лежит в указанном интервале. Относительная пог- решность измерения равна

С другой стороны, для расчетов результат радиометрической реги- страции удобнее выразить через скорость счета . Доверительный интервал в этом случае равен . Отсюда следует, что погрешность скорости счета падает с увеличением длительности измерения пропор- ционально . Иными словами, чтобы обеспечить заданную точность ре- зультата, надо правильно установить длительность однократного изме- рения. Иногда в этих целях прибегают к параллельным определениям с последующей оценкой точности методами статистики Гаусса.

Этот подход не рационален, когда нет других источников погреш- ности, поскольку существенно увеличивает трудоемкость измерений, не давая никакого улучшения точности. Но если процесс измерения вы- полняется под управлением микроэвм по соответствующей программе, то эта проблема снимается. Массив данных параллельных определений, полу- ченных по установленному регламенту, позволяет проводить проверку различных статистических гипотез, например, о вкладе других источников слу- чайной погрешности или наличии систематического смещения результатов.

Оценка точности измерения сигнала при наличии фона прибора. В реальных условиях скорость счета сигнала nс равна

nс = nпр - nф ,

где nф – скорость счета фона, а nпр – скорость счета препарата (сигнал + фон). Поскольку при суммировании или вычитании случайных величин их дисперсии складываются, то для скорости счета сигнала имеем ơс2 = ơпр2 + ơф2 . Если время измерения препарата и фона было различным, то стандартное отклонение сигнала составит

(1)

Соответственно, относительная погрешность равна

(2)

Измерения в случае хорошо известного фона. Фон прибора при устойчивой работе, отсутствии внешних воздействий и внутренних заг- рязнений постоянен и может быть определен с высокой точностью, пос- кольку измерения фона проводятся неоднократно. Это означает, что обеспечивается условие nпр/tпр >>nф/tф . Тогда относительная погреш- ность результата при достаточно высокой скорости счета определяется только условиями измерения препарата

(3)

Уравнение 3 позволяет определить длительность измерения с заданной относительной точностью. Оно применимо и в случае nпр>>nф, что рав- носильно nс ~ nпр.

Оптимальный режим измерения, когда фон заранее не известен. Измерение слабоактивных препаратов часто приходится проводить, когда фон не был установлен в предварительных экспериментах. Тогда для по- лучения результата с заданной точностью при минимальных затратах вре- мени на измерения требуется правильно установить экспозицию фона ( tф ) и препарата (tпр ), соотношение между которыми зависит от величины nпр и nф. Эта задача решается путем определения минимума δс в уравнении 2, учи- тывая при этом, что полное время измерения ограничено и равно T = tпр + tф . В конечном итоге получаем

(4)

Из уравнений 2 и 4 следует

(5)

Длительность измерения фона определяется по уравнению 4. Для установления оптимального режима регистрации по уравнениям 4 и 5 требуется предварительная оценка величин nпр и nф в ходе кратковре- менных измерений.

Оценка чувствительности радиометрической установки. Важную характеристику радиометрической установки представляет уровень мини- мальной регистрируемой активности. Он задает предел обнаружения в ак- тивационном анализе, определяет возможность изучения ядерных реакций с низким сечением и регистрации слабоактивных препаратов.

За минимальную принимают такую скорость счета, которую за время tпр можно установить с относительной погрешностью δ. Последнюю обыч- но принимают равной 0,2. Соответствующее выражение для установки с постоянным фоном выводится на основе уравнения 3

(6)

Известная эффективность счета позволяет перейти к минимальной опреде- ляемой активности

(7)

Таким образом, минимальная регистрируемая активность определяется как параметрами радиометра (nф, εрег), так и условиями измерения (δ, tпр). Наиболее высокую чувствительность (минимальную регистрируемую ак- тивность) имеют специальные высокоэффективные установки с 4π-геомет- рией (εрег~1) и системой антисовпадений для подавления космического из- лучения (nф ~ 0,1 отсчет/мин).

Оценка стабильности работы радиометрической установки. Для получения надежных данных необходим контроль работы радиомет- рической установки. Для этого периодически измеряют фон, а также долго- живущий радиоактивный препарат. Контроль фона позволяет своевремен- но выявлять загрязнение системы, воздействие внешних помех, неустой- чивость работы детектора. Измерения эталонного препарата в строго фик- сированных условиях (постоянство εрег и tпр) демонстрируют стабиль- ность работы установки, на которую могут влиять колебания в электро- питании, температура среды, старение детектора и т.д.

Набор данных, полученных при этом, позволяет вычислить выбо- рочную дисперсию по уравнению

(8)

Дисперсия, которая должна быть при стабильной работе радиометра, т. е. при следовании распределению Пуассона, равна Отношение дис- персий сравнивается с F- критерием, значение которого для принятого уровня надежности ( обычно 0,05 ) и числе степеней свободы f = k – 1 бе- рут из таблиц по статистике. Если соблюдается условие s22 ≤ F0.05 (f, ∞ ), то с вероятностью 95% гипотезу о нестабильности установки следует от- клонить. В противном случае действительна альтернативная гипотеза. Для надежности оценок к должно быть достаточно велико (к > 11). Критерий Фишера служит для проверки гипотезы о появлении дополнительного ис- точника случайной погрешности.

Выявление систематического смещения средних месячных результатов проводится с применением критерия Стьюдента.

В радиометрической практике довольно распространена ситуация, когда искомая величина не фиксируется непосредственно в эксперименте, а полу- чается в результате расчета по заданному соотношению измеренных параметров. Простейший пример – относительные измерения, когда содер- жание искомого компонента рассчитывается по соотношению

,

где параметр m представляет содержание определяемого компонента, а па- раметр n – скорость счета; индексы x и эт обозначают принадлежность указанных параметров соответственно к исследуемой пробе и эталону. При строгом постоянстве эффективности регистрации излучения аналитическо- го радионуклида, обеспечения точного значения mэт и отсутствии помех от других источников погрешность конечного результата (mx) будет зависеть только от статистики зарегистрированной радиоактивности пробы и этало- на (nx , nэт). Относительная погрешность результата косвенного измерения рассчитывается по соотношению

где и − соответственно относительная погрешность скорости счета радионуклида в пробе и эталоне.

Указанный подход к оценке относительной погрешности конечного ре- зультата следует применять при выполнении некоторых последующих за- даний данного практикума.

В заключение следует отметить, что в исследованиях, связанных с ре- гистрацией ионизирующего излучения, статистика числа отсчетов пред- ставляет собой только один из возможных источников погрешности. Полу- чение надежных и точных результатов требует учета всех факторов, кото- рые могут влиять на конечный результат. А методика исследования должна предусматривать снижение вклада любого источника погрешности до ми- нимального уровня.

З а д а н и е 1

Провести по 200 измерений числа отсчетов при малой (N= 3) и средней (N=20) статистике при экспозиции 10 с. Результаты ввести в компьютер и получить график с помощью прикладной программы ORIGIN или EXEL. При средней статистике сгруппировать события по 2 и проверить соответ- ствие полученного распределения нормальному закону .

З а д а н и е 2

Получить радиоактивный источник. По указанию преподавателя уста- новить его в заданную позицию около торцевого газоразрядного счетчика. При экспозиции 100 с измерить скорость счета препарата. Фиксировать фон радиометра. Рассчитать погрешность скорости счета источника. Определить оптимальный режим измерения препарата с относительной погрешностью 0,02. Провести измерение и рассчитать погрешность.

Оценить минимальную активность, которую можно зафиксировать с помощью торцового счетчика при предельно близком расположении препарата (εрег = 0,3 ) и длительности измерения 1 час.

Радиоактивность калия – природа и

аналитическое применение.

Естественный калий представляет собой смесь трех изотопов (%): 39K – 93,08; 41К – 6,91; 40К – 0,0119. Радиоактивность калия была обнару- жена в 1906 г, позднее она была соотнесена с 40К. Это ядро относится к нечетно-нечетному типу, поскольку содержит 19 протонов и 21 нейтрон. Среди массы стабильных изотопов Периодической системы ядра такого ти- па распространены мало. Этот факт обусловлен особенностями взаимодей- ствия нуклонов в составе ядра.

Среди изобарных ядер, т. е. имеющими одинаковое число нуклонов в этом ряду имеет место замена нейтрона на протон), са-мый низкий дефект массы наблюдается у 40К. Чтобы оценить уровень раз- личия по этому параметру, следует обратиться к данным по массам ядер триады, которые с высокой точностью установлены масс-спектрометриче- ским методом (40Ar – 39,962384; 40K – 39,964008; 40Ca – 39,962589 ). Из этих данных несложно подсчитать дефект массы 40Ar и 40Са относительно 40К, который соответственно составляет 0,001624 а.е. (1,51 МэВ) и 0,001499 а.е. (1,40 МэВ). На рис.1 приведена схема распада 40К, который посредством бета-распада ( электронный захват и испускание электрона) переходит в 40Ar и 40Са – энергетически более устойчивые ядра. Энергия, уноси- мая излучениями, соответствует рассчитанному дефекту массы. Зах- ват электрона сопровождается гам- ма-изл

Рис.1. Схема распада 40К.

учением с энергией 1,46 МэВ, а максимальная энергия β--перехо- да составляет 1,33 МэВ. Веро- ятность электронного распада рав- на 89%, а электронного захвата 11%.

40К имеет Т0,5 = 1,27х109 лет, это означает, что его доля в момент образования Солнечной системы (4,5 млрд. лет назад) составляла 0,14%. Радиоактивность 40К оказалась удобным индикатором для определения возраста древнейших горных пород Земли, Луны, каменных метеоритов. Многие горные породы в ходе эволюции прошли стадию плавления с последующим охлаждением, на этом этапе произошлала кристаллизация вещества с образованием минералов. Калий входит в калиевый полевой шпат K[AlSi3O8]. В момент образования этот минерал свободен от Са и Ar.

В настоящее время для определения возраста горной породы надо вы- делить калиевый минерал и определить в нем содержание 40К ( в расчете на момент кристаллизации) и продуктов его распада (40Са или 40Ar). Эти данные на основании закона радиоактивного распада позволяют рассчитать интервал времени, который прошел с момента формирования монокрис- талла, как закрытой системы.

В силу постоянства изотопного состава можно определять общее содер- жание калия в некоторых пробах по активности 40К. Так как 40К имеет низ- кую распространенность, а период полураспада его велик, удельная интен- сивность излучения калия мала ( удельная активность элементарного калия равна 30,1 Бк/г ). Чтобы в этих условиях обеспечить высокую статистичес- кую точность результатов ( на уровне 1–2 % отн.) за приемлимое время из- мерения, приходится отбирать большие навески и обеспечивать высокую эффективность регистрации излучений. Из-за высокого выхода, как прави- ло, предпочтение отдают β--излучению.

Максимальный пробег потока β-- частиц К-40 в веществе равен 0,55 г/см2 , однако на практике эффективный слой полного поглощения составляет всего около 0,4 г/см2 . Поэтому рабочий слой порошкообразной пробы же- лательно ограничить этим уровнем. При соблюдении этого условия поток бета-излучения пробы не зависит от плотности засыпки, а увеличить ана- литическую массу можно за счет площади поверхности пробы. Это соот- ветственно требует применения детекторов излучения с большой рабочей поверхностью.

На практике для регистрации бета-излучения 40К нашли применение два типа газоразрядных детекторов: цилиндрический с высотой около 10 см и плоский с площадью около 100 см2 . В первом случае прошкообразная проба насыпается в специальную кювету (рис.2), а во втором – ровным слоем в чашечку (рис. 3). Преимущество плоских детекторов состоит в том, что их рабочий объем отделен от поверхности пробы только тонкой поли-

1

2

Рис. 2. Измерительная система

с цилиндрическим счетчиком.

1 – счетчик; 2 – кювета с пробой;

3 – опора; 4 – защита.

Рис.3 Измерительная система с плоским счетчиком. 1 – защита; 2 – счетчик;

3 – кювета с пробой.

3

мерной пленкой толщиной 5–10 мг/ см2 , в то время как у цилиндрического счетчика и кюветы общая толщина поглотителя достигает 150 – 200 мг/ см2 , что значительно ослабляет поток бета-излучения пробы, достигающего рабоче- го объема детектора. Газовые газоразрядные детекторы мало чувствитель- ны к сопутствующему гамма-излучению 40К, поэтому его наличие не дает существенного смещения результатов при небольших колебаниях общей массы пробы. Более важным условием является полное отсутствие в пробе посторонних радионуклидов.

В случае калия природа осуществила классический вариант изотопно- го разбавления, поэтому для количественных определений нужно просто установить удельную скорость счета калия на данной измерительной уста- новке, отнесенную к 1% содержания калия в пробе. Удобнее всего это сде- лать по стехиометрическому соединению (обычно KCl ). Соль калия дол- жна быть свободна от посторонних радионуклидов и хорошо высушена. Содержание калия (в %) получается путем простого деления скорости счета пробы на удельную скорость счета калия. Из результатов измерений надо вычесть фон радиометра, который регистрируется с чистой солью NaCl (без примеси калия). Длительность измерения на каждой стадии ана- лиза должна обеспечивать относительную статистическую погрешность ко- нечного результата на уровне 2%.

З а д а н и е 1

При аналитических определениях в системе с цилиндрическим счет- чиком, как правило, предварительно проводят калибровку по нескольким эталонным пробам, Последние готовят из чистых солей KCl и NaCl пу- тем тщательной гомогенизации смеси из пропорциональных частей реа- гентов в порошкообразной форме. Цилиндрические кюветы равномерно за- полняют эталонными смесями. По результатам измерений скоростей счета эталонов строят калибровочный график в координатах %К – скорость счета. Контрольную пробу измеряют в идентичных условиях.

Следует отметить, что цилиндрические измерительные системы при- годны для количественных определений концентраций калия выше 15%. Длительность однократного измерения в каждой точке должна обеспе- чивать относительную статистическую погрешность на уровне 2%. При этом вклад фона должен быть менее 1/3 от уровня аналитического сигнала. Фон радиометра устанавливается при засыпке в кювету чистой соли NaCl. Относительная погрешность конечного результата по этому методу нахо- дится в интервале 5-10% из-за неблагоприятного влияния поглотителя (значительная толщина, неоднородность), а также сложности с однородной засыпкой порошкообразных проб в кюветы.

В измерительной системе с торцевым детектором проводят калибровку по стехиометрической соли KCl (марки хч, %К равен 52,4). По соли NaCl (марки хч) оценивают фон установки. По данным двух измерений рассчиты- вают удельную скорость счета калия (в единицах отсчет/с %). Область ра- бочих концентраций системы лежит выше 5%. При соблюдении техноло- гии пробоподготовки относительная погрешность результатов определений в серийных анализах составляет 2%.

Длительность измерения на всех стадиях аналитической процедуры должна обеспечивать относительную статистическую погрешность определения калия в контрольной пробе на уровне 2%.

Расчеты погрешностей и длительностей регистрации даны в методичке “ Статистика радиоактивного распада”.

З а д а н и е 2.

Оценив удельную активность калия, рассчитать какое число распадов в секунду происходит в Вашем собственном теле (среднее содержание калия равно 0,3%).

ОБРАТНОЕ ОТРАЖЕНИЕ БЕТА-ИЗЛУЧЕНИЯ.

ОПРЕДЕЛЕНИЕ СОСТАВА Sn-Pb СПЛАВА.

Процессы взаимодействия излучений радионуклидов с веществом наш- ли много важных приложений для неразрушающего контроля материалов. Определяемыми параметрами могут быть толщина, плотность или состав. В этих целях используются эффекты торможения, ослабления, рассеяния и обратного отражения частиц или квантов в веществе. Данная работа посвя- щена аналитическому применению обратного отражения β-частиц в веществе.

Многие радионуклиды испытывают бета-распад, но для указанных ана- литических целей пригодны только те из них, которые после испускания электрона переходят непосредственно в основное состояние дочернего ядра. Такой процесс исключает появление сопутствующего гамма-излучения, по- этому сами радионуклиды получили название чистые бета-излучатели. В данной работе источником бета-частиц является радиоактивная цепочка 90Sr90Y. Быстрые электроны при движении в веществе испытывают упругие и неупругие взаимодействия. В последних происходит ионизация или возбуждение атомов (молекул) вещества. Из-за малой массы электроны в каждом акте взаимодействия, как правило, заметно отклоняются от первоначального направления движения. После нескольких событий зна- чительная доля электронов двигается уже в обратном направлении отно- сительно вектора исходного потока.. Наиболее сильное возмущение вектора движения электронов вызывает кулоновское взаимодействие с электронами внутренних оболочек атомов и полем ядер.

Поток электронов, двигающихся в обратном направлении, зависит от тол- щины отражателя и достигает предельного значения при слое насыщения, ве- личина которого задается максимальной энергией β-излучения радионуклида

dнас = 0,2 Rβ max

где Rβ max- максимальный пробег бета-частиц в веществе отражателя, г/см2; dмас – слой насыщения, г/см2. Напоминаем, что массовые величины легко перевести в линейные путем деления на плотность отражателя (dмас = dлин ρ).

Спектр отраженных электронов также сплошной и ограничен макси- мальной энергией, значение которой ниже, чем у исходного бета-излуче- ния, при этом достаточно круто возрастая по мере увеличения заряда ядер отражателя. При толщине отражателя, превышающей слой насыщения, по- ток отраженных электронов также зависит от заряда ядер отражателя. Связь выражается соотношением типа

nотр=k ZP ,

где nотр- поток отраженных частиц, частиц/с; Z – заряд ядер отражателя; k и р – константы (р = 0,5 ÷ 0,8 ).

Поскольку процесс обратного отражения обладает свойством кумуля- тивности, т.е. в случае смеси ядер Z1 и Z2 эффекты просто суммируются, появляется возможность инструментального определения состава простых смесей (например, бинарных сплавов). Важным условием надежного ана- литического определения при этом является достаточно большое различие порядковых номеров компонентов смеси. В данной работе предлагается провести методом обратного отражения бета-излучения анализ припоя, ши- роко используемого для пайки разнообразных изделий, особенно в радио- технике и злектронике. Речь идет о сплаве Pb-Sn, от количественного соот- ношения компонентов в котором зависит температура плавления припоя.

Задание 1

Для анализа используется устройство, схематично представленное на рис. 1. В верхней части находится торцевой газоразрядный детектор. Ниже располагается β-источник, нанесенный в виде тонкого слоя на маленький цилиндр из оргстекла. Толщина последнего достаточна для полного погло- щения излучения направленного в сторону детектора. Непосредственно под источником на расстоянии около 1 см попомещается образец в виде диска, толщина которого несколько превышает слой насыщения.

Анализ проводится следующим образом. Включают питание детектора

и счетный прибор. В позиционной этажерке устанавливается источник β-из- лучения, состоящий из цепочки радионуклидов 90Sr90Y. Источник ставится в такую позицию, чтобы скорость счета радиометра при свинцовом отража- теле не превышала 80–100 имп/с. Верхнее ограничение введено, чтобы из- бежать поправки на мертвое время детектора.

Измеряется фон радиометра (в отсутствии отражателя). Проводится ка- либровка устройства по двум крайним точкам (чистые олово и свинец). Гра- фик в координатах NотрРPb строго прямолинейный (РPb – доля свинца в сплаве) , поэтому необходимость в промежуточных точках отсутствует. Аналитическое определение завершает измерение исследуемой пробы, что дает число отсчетов отраженных электронов за время экспозиции:

Nотр = nотр ·tизм,

где tизм – экспозиция, с.

По калибровочному графику устанавливают процентное содержание свинца в сплаве. На всех стадиях длительность измерения составляет 300 с.

Экспозиция устанавливается с таким расчетом, чтобы относительная статстическая погрешность калибровки по олову была равна 1 %. Изме- нение числа отсчетов суммарного и парциальных потоков отраженных бета-частиц при фиксированной экспозиции в зависимости от соотношения компонентов сплава представлена на рис. 2.

Фактически приведенная диаграмма дает графическое решение систе- мы уравнений

Nx = NxPb + NxSn

PхPb + PхSn = 1,00,

где NxPb = NэтPb· PхPb и NxSn = NэтSn· PхSn.

Вышеприведенная система уравнений позволяет рассчитать статисти- ческую погрешность конечного результата, скажем, для свинца

Тогда для относительной погрешности имеем

Поскольку nх >> nф, фоновой поправкой при расчете δPb пренебрегаем. Ана- логично выполняется расчет погрешности результата для олова при его ма- лом содержании в сплаве.

Задание 2.

Получить набор дисков из материалов с возрастающим порядковым номером. Снять зависимость nотрZ, в программе Exel вывести тренд для нее, построить график.

Задание 3.

Получить набор фольг из алюминия. Снять зависимость nотрd (мг/см2). На компьютере построить график.

ОПРЕДЕЛЕНИЕ ЭНЕРГИИ БЕТА-ИЗЛУЧЕНИЯ РАДИО-

НУКЛИДОВ МЕТОДОМ ПОГЛОЩЕНИЯ

Значительное число естественных и искусственных радионуклидов испытывают бета-распад, в результате которого образуются ядра соседних с исходным элементов (Z ± 1), испускаются электроны или позитроны. Бета-излучение радиоизотопов имеет непрерывный энергетический спектр, который простирается от нуля до некоторого максимального значения. На- помним, что при бета-переходе одновременно испускается нейтрино (анти- нейтрино), которое уносит часть выделяющейся энергии. Суммарная энер- гия ядерного превращения соответствует максимальной энергии бета-спектра.

Радионуклид имеет свою характерную максимальную энергию бета-спек- тра (Eβ max), а в случае сложной схемы распада – набор максимальных энергий. Значения Eβ max лежат в широком интервале (от 0,015 до 12 Мэв) и сведены в соответствующие справочники. Экспериментально установ- ленное значение Еβ max часто служит важным параметром при иден- тификации радиоизотопа. Оно особенно значимо в тех случаях, когда бета-распад не сопровождается гамма-излучением. Различия в Еβ max можно использовать для контроля радионуклидной чистоты препарата или дис- криминации радиоизотопов.

Высокоточные определения энергии бета-излучателей выполняются ме- тодами спектрометрии (магнитной, полупроводниковой, сцинтилляционной). Более простыми и доступными при удовлетворительной точности оказыва- ются методы, основанные на изучении ослабления потока бета-излучения каким-либо материалом (поглотителем).

При прохождении в веществе бета-частицы испытывают упругое и неупругое рассеяние, вступая в кулоновское взаимодействие с элект- ронами и ядрами атомов. Из-за малой массы бета-частицы в упругих про- цессах обычно резко изменяют направление движения и поэтому выбы- вают из направленного потока излучения. В неупругих взаимодействиях бета-частица кроме того теряет энергию на ионизацию и возбуждение атомов среды. В поле ядра небольшая часть энергии потока бета-частиц расходуется на тормозное излучение.

Если между радиоактивным препаратом и детектором бета-частиц помещать поглотитель все возрастающей толщины, то скорость счета будет быстро падать. При некоторой толщине поглотителя, которую называют максимальным пробегом (R max), задерживаются все частицы исходного пучка. Ослабление потока бета-частиц поглотителем приблизительно следует экспоненциальному закону

nd = n0 e- μd

где n0 – начальная скорость счета; nd – скорость счета при толщине погло- тителя d, г/см2 ; μ – массовый коэффициент поглощения, см2/г. Применение массового коэффициента вместо линейного ( l = μ ρ , ρ – плотность погло- тителя ) гораздо удобнее вследствие постоянства его значения для матери- алов с близким эффективным зарядом, но с различной плотностью.

Высокая вероятность рассеивания электронов при движении в веще- стве приводит к сильной зависимости формы кривой поглощения от гео- метрических условий проведения эксперимента. Имеются в виду такие факторы, как расстояние источник-детектор, а также положение пог- лотителя между ними. Поскольку наиболее чувствительны к указанным факторам начальные участки кривой поглощения, наиболее надежные результаты дает определение Eβ max по величине максимального пробега Rmax. Связь между этими величинами для Eβ max> 0.6 МэВ достаточно хорошо аппроксимируется соотношением

Rmax = 0,543 Eβ max – 0,16,

где Eβ max выражено в МэВ, Rmax в г/см2.

Метод поглощения позволяет оценку Eβ max для бета-излучателей c простой схемой распада и без сопровождающего гамма-излучения с относительной погрешностью 5−7 %. Определение энергии бета-из- лучения методом поглощения затруднительно в случае малоактивных источников, значительного вклада сопутствующего излучения (например, гамма), сложного набора бета-переходов.

З а д а н и е

Ознакомиться с прибором, с помощью которого проводится экспери- мент. Измерить фон радиометра.

Получить набор алюминиевых фольг с индексированной толщиной и источник бета-излучения. Установить источник в специальном держателе на расстоянии не менее 3 см от торцевого газоразрядного детектора. Чтобы избежать поправки на мертвое время, скорость счета радиометра должна быть на уровне около 150 имп/с.

Измерить начальную скорость счета. Устанавливая алюминиевые фоль-ги разной толщины вблизи детектора (на растоянии ~ 1 см), проследить изменение скорости счета с толщиной поглотителя. Первую точку полу- чают с фольгой минимальной толщины. Далее по ходу эксперимента тол- щину поглотителя увеличивают. Для получения промежуточной толщины поглотителя можно складывать две фольги вместе, но не более. Поскольку скорость счета по ходу определения быстро падает, необходимо увели- чивать длительность измерений. Эксперимент продолжается до тех пор, пока показания радиометра не выйдут на постоянный уровень (в пределах статистической погрешности).

Обработка полученных данных может быть проведена двумя спо- собами – графически и на компьютере средствами программы Excel. Но предварительно необходимо оценить вклад в поглощение бета-излучения слоя воздуха между источником и детектором, а также покрытий источника и детектора. В данной работе последние величины имеет тол- щину 3 мг/см2. Каждый сантиметр слоя воздуха дает 1,3 мг/см2. Сле- довательно,

R.max = Rпогл + 0,0013 h + 2· 0,003 ( г/см2),

где h- расстояние источник детектор, см.

При графической обработке на миллиметровой бумаге в полуло- гарифмическом масштабе ( lg nRпогл, n – скорость счета) построить кри- вую поглощения. Первое измеренное значение скорости счета должно соответствовать поглощению бета-излучения в воздухе и покрытиях счетчика и источника. Точка пересечения кривой поглощения с линией фона прибора, которая получена усреднением данных, полученных на участке полного поглощения бета-излучения, соответствует Rmax. Эта вели- чина используется для расчета Eβ max по приведенному выше уравнению.

Компьютерная обработка позволяет получать более точные результаты с минимальными затратами времени. Войти в Excel. Ввести полученные данные в таблицу, (точки фона в кривую поглощения не включать). Отдельный столбец предусмотреть для построения линии фона, ввести в него три точки со средним значением фона (крайние позиции таблицы и примерно посредине). Построить диаграмму на одном листе с таблицей. Выбрать для нее удобное место на экране монитора, отрегулировать размеры. По оси ординат установить логарифмическую шкалу. Для всего массива данных получить линию тренда, точка пересечения которой с ли- нией фона даст предварительную оценку Rmax. Удалить из таблицы данные до ~1/3 Rmax, что приведет к изменению параметров линии тренда. Убирая крайние правые точки (не более трех), оптимизировать параметр R2 по максимуму, но число точек на линии тренда при этом не должно опускаться ниже 5. Экстраполировать линию тренда до пересечения с линией фона. Получить точное значение Rmax , переместив среднюю точку фона точно в позицию пересечения. Для этого требуется ввести допол- нительную строку в этом месте, а в нее среднее значение фона и вариировать значение Rпогл до получения желаемого результата. Путь расчета Eβ max уже известен. Точность метода можно заметно улучшить, если воспользоваться методом калибровки измерительной системы по эта- лонным источникам.

Активационный анализ.

Инструментальное определение индия

в сплаве с оловом.

Суть метода заключается в воздействии потока активирующего излу- чения на исследуемую пробу с последующей регистрацией излучений обра- зовавшихся радионуклидов. При этом стадия активации, в ходе которой имеют место ядерные реакции, отделена во времени от стадии конечного определения, когда происходит измерение интенсивности излучения инду- цированных радионуклидов в специально оборудованной лаборатории.

В качестве активирующего излучения обычно выступают потоки ней- тронов (медленные или быстрые), жестких гамма-квантов (Eγ ≥ 20 МэВ) и заряженных частиц. Из-за кулоновского барьера ядерные реакции с послед- ними всегда являются пороговыми (Езч > 5 МэВ). Наиболее благопри- ятными аналитическими характеристиками обладает облучение тепловыми нейтронами ( ), что обусловлено рядом обстоятельств: 1 – вы- сокими сечениями реакций (n.γ); 2 – наличием доступных и мощных источ- ников активирующего излучения (ядерных реакторов).

Нейтронный активационный анализ (НАА) относится к наиболее чув- ствительным аналитическим методам, применяемых для контроля микро- элементного состава проб техногенного или природного происхождения. Порог определения многих элементов Периодической системы этим мето- дом лежит в пределах 10-7 – 10-12 г , а примерно для 20 элементов достигает 10-14г. Это позволяет при навеске 0,01 – 1 г проводить систематический (многоэлементный) анализ редких и трудно доступных объектов. Напри- мер, при исследовании лунного грунта, доставленного автоматическими станциями, аналитическая навеска составляла около 10 мг. При такой навеске методом НАА удавалось количественно определять до 40 хими- ческих элементов.

В современном анализе по чувствительности конкуренцию НАА сос- тавляют атомная эмиссионная спектрометрия с индуктивно связанной плаз -мой и масс-спектрометрия с лазерным или плазменным источником. Но при этом НАА отличает наименьший уровень риска загрязнить навеску на стадии пробоподготовки, поскольку она обычно проводится после стадии облучения.

Ограничения многоэлементного НАА связаны с радиационной опа- сностью облученных проб и возможностью выполнения в радиохими- ческих лабораториях, расположенных по соседству с мощным ядерным реактором.

Активационный анализ относится к ядерно-физическим методам, поэтому отсутствует зависимость результатов от агрегатного состояния вещества (твердое, жидкое , газ). Более того, по сути это метод изотопного анализа, поскольку регистрируется излучение радионуклида, который обра- зуется из определенного изотопа элемента. В случае многоизотопного элемента точное определение его содержания в пробе возможно при сох- ранении стабильного кларкового изотопного состава. В Солнечной системе изотопный состав подавляющего числа элементов строго фиксирован. В сомнительных случаях нужны контрольные опыты.

Уравнение, которое связывает активность радионуклида (скорость распада) на момент измерения с условиями аналитического определения, имеет следующий вид:

(1)

где Аx – активность аналитического радионуклида, расп/с; mxмасса искомого элемента, г; Θ- доля активирующегося нуклида ; σакт- сечение ядерной реакции, барн (1 барн = 10-24 см2 ); Mx – атомная масса активирующегося нуклида, г ; tобл и tрасп – соответственно длительность облучения и распада перед измерением, с ; Ф – плотность потока акти- вирующего излучения, частиц/ см2 с; λ – постоянная распада радио- нуклида , с-1.

Уравнение 1 позволяет определить массу искомого элемента (mx) по измеренной активности радионуклида (Аx), если известны условия облу- чения (Ф) и временные интервалы (tобл и tрас). Ядерно-физические пара- метры нуклидов сведены в справочники. Наиболее просто и надежно Аx можно установить с помощью полупроводникового гамма-спектрометра, специально прокалиброванного по эффективности регистрации. Не вызы- вает проблем фиксация временных интервалов.

Для контроля плотности потока активирующего излучения одновре- менно с пробой облучают так называемый монитор, т. е. подходящий по своим ядерно-физическим параметрам элемент с известной массой. Зафик- сированная активность монитора позволяет по уравнению 1 получить точ- ное значение плотности потока. Более надежные результаты дает компа- раторный метод, когда в набор для облучения вводят несколько мониторов.

Распространен также метод эталонов, когда одновременно с пробой облучается точное количество каждого из определяемых элементов. Метод получил название относительный, поскольку количественный расчет в этом случае получается по простой пропорции

(2)

где nx и n эт – соответственно скорость счета радионуклида в пробе и эталоне, а mx и mэт относятся к массе элемента.

Определение активности радионуклидов может быть выполнено двумя способами: 1 – непосредственно в облученной пробе, как правило, по их гамма-излучению (инструментальный вариант); 2 – после вскрытия пробы и химического фракционирования перед конечным измерением (радио- химический вариант).

Инструментальный вариант отличает экспрессность и производитель- ность аналитического контроля. Наличие полупроводникового гамма-спек- трометра высокого разрешения позволяет для проб сложного состава вы- полнять многоэлементные определения. А применение компьютера делает обработку получаемого массива данных и оценку погрешностей простой и быстрой. Ограничения инструментального варианта чаще всего связаны с помехами из-за активации основы образца (макрокомпонентов) и небла- гоприятным сочетанием ядерно-физических параметров аналитического нуклида (радионуклида) и характеристик спектрометра.

Радиохимический вариант позволяет достигать более высокой чувст- вительности по сравнению с инструментальным при значительном рас- ширении круга элементов, определяемых из одной навески. Однако радио- химический вариант более трудоемок и требует проведения работ с радиоактивными источниками в открытом виде.

З а д а н и е. Инструментальное нейтронно-активационное

определение индия в сплаве с оловом

Поскольку индий имеет высокое сечение активации тепловыми ней- тронами, анализ In-Sn сплава возможен при наличии маломощного источ- ника и в инструментальном варианте из-за пренебрежимой активации олова.

Природная смесь изотопов индия включает 113In (Θ= 4,23%) и 115In (Θ=95,77%). При взаимодействии с тепловыми нейтронами имеют место следующие ядерные реакции и процессы распада радионуклидов:

1. 113In (n,γ) 8 барн 114mIn ( И.П., 50,1 дн) 114In( β-, 1.2 мин)

114Sn (стаб)

2 115In (n, γ) 162 барн 116mIn ( β-, 54.5 мин) 116 Sn (стаб)

3 115In (n, γ) 42 барн 116In ( β-, 13 c) 116 Sn

Для облучений в этой работе используется ампульный PuBe-источник. Нейтроны в нем образуются в результате ядерной реакции 9Be(α,n)12C под воздействием α-частиц , возникающих при распаде 238Pu, и замедляются до тепловой энергии в парафине. Плотность потока в зоне облучения около 5·105 нейтр/см2с. Высокое сечение реакции 2 в сочетании с высоким со- держанием 115In при удобном периоде полураспада позволяют инстру- ментальный анализ сплава по β- - излучению 116mIn (максимальная энер- гия 1 МэВ). Пробы и эталоны изготовлены в виде дисков из тонкой фольги при общей массе около 80 мг, наклеенных на полимерную основу.

Пробы и эталоны облучаются в течение 3-5 часов. Измерение препара- тов обычно начинаются через 10-15 мин после извлечения из источника. Для идентификации радионуклида по периоду полураспада производится снятие кривой распада как образца, так и эталона в течение около 1 часа. Все измерения проводятся на одном радиометре с торцевым газоразрядным детектором в идентичных геометрических условиях. Фон прибора фикси- руется заранее. Длительность измерения в каждой точке 200 с, последователь- ные акты регистрации пробы и эталона регулярно повторяются с интерва- лом в 5 мин.

По полученным данным после вычета фона строят графики в коор- динатах lg N t как для пробы, так и для эталона. Должны получиться пря- мые линии, из которых можно установить период полураспада излучателя. Точную обработку кривой распада можно выполнить на компьютере.

Количественный расчет содержания индия в пробе выполняется по уравнению 2. Следует обратить внимание на то, что данные по пробе и эталону должны быть приведены к начальному моменту времени. Зная навеску, можно рассчитать содержание индия в пробе (в %).

Порог определения индия в данной ситуации можно оценить следу- ющим образом. Рассчитать количество индия, которое в принятых усло- виях облучения и измерения на момент начала эксперимента дает число отсчетов, в три раза превышающее среднеквадратичную погрешность фона (3√ Nф ).

СПЕКТРОМЕТРИЯ ГАММА-ИЗЛУЧЕНИЯ РАДИОНУКЛИДОВ

Распад радионуклида обычно сопровождается гамма-излучением, кото- рое возникает при снятии возбуждения дочернего ядра. Время жизни пос- леднего, как правило, составляет менее 10-9 с, т.е. испускание кванта проис- ходит практически сразу же после ядерного превращения. Иногда в силу действия правил отбора мгновенный переход в основное состояние оказы- вается затрудненным и возникает метастабильное состояние (изомер), пе- риод полураспада которого может дости- гать сотен дней.

Схемы распада радионуклидов могут быть сложными, тогда для количествен- ных расчетов нужно точно знать выход регистрируемого гамма-излучения. Рас- смотрим для примера схему распада 40К (рис.1). Этот радионуклид претерпевает бета-распад, но по двум конкурирующим ветвям. Основная часть ядер 40К путем β-перехода оказывается в основном состоянии дочернего ядра (40Са). Здесь гамма-излучение отсутствует. В 11% случаев ядра 40К испытывают электронный захват с переходом на возбужденный уровень 40Ar. Мгно- венное снятие возбуждения дает гамма-кванты с энергией 1,46 МэВ. По этому γ-излучению 40К надежно обнаруживается во многих природных объектах.

Гамма-излучение радионуклида представляет собой поток электро-магнитного излучения, которое является моноэнергетическим с очень уз- кой естественной шириной линии. Некоторые радионуклиды имеют слож- ный спектр гамма-излучения, т.е. испускают несколько групп квантов. В целом энергия гамма-излучения радионуклидов заключена в широком ин- тервале от нескольких кэВ до 3 МэВ.

Важным свойством гамма-излучения оказывается высокая проника- ющая способность, которая возрастает с увеличением энергии излучения. Поэтому гамма-спектрометрическую регистрацию радионуклидов можно проводить с достаточно большими пробами (до нескольких сот граммов), не вводя поправку на самоослабление, что упрощает процедуру пробопод- готовки и снимает проблему представительности материала. Взаимодей- ствие гамма-излучения с веществом детектора имеет сложный характер и включает в себя три основных процесса: 1– фотоэффект; 2 – комптоновское рассеяние; 3 – образование пар.

Фотоэффект. В этом процессе под воздействием гамма-кванта про- исходит удаление одного из электронов атома с передачей ему всей энергии (за вычетом энергии связи электрона). Квант при этом прекращает свое существование. Фотоэффект происходит только на связанных элек- тронах , находящихся на К- или L- оболочке средних или тяжелых ядер. Образовавшийся возбужденный атом возвращается в стабильное состо- яние, испуская рентгеновские кванты или электроны Оже.

Комптоновское рассеяние. При взаимодействии гамма-квантов со свободными или слабосвязанными электронами происходит процесс рас- сеяния с передачей только части энергии. В зависимости от угла рассеяния кванта энергия комптоновского электрона принимает значение в области от нуля до предельного значения, лежащего на 0,2−0,3 МэВ ниже энергии ис- ходного гамма-излучения. В указанном интервале комптоновское рассеяние создает непрерывное распределение сигналов детектора по амплитуде.

Образование пар. Если энергия гамма-излучения выше 1,02 МэВ, то при его взаимодействии с полем ядра становится возможным процесс обра- зования пар, т. е. поглощения кванта с появлением электрона и позитрона. Суммарная кинетическая энергия частиц равна

Екин = Еγ – 2m0c2,

где m0 – масса покоя электрона (позитрона), с – скорость света (m0c2 =0,511 МэВ). После потери кинетической энергии на ионизацию атомов позитрон аннигилирует при взаимодействии с одним из электронов среды с образо- ванием двух квантов, которые разлетаются в противоположных направ- лениях, имея энергию 0,511 МэВ каждый.

Сечения рассмотренных выше процессов зависят от энергии гамма-из- лучения и материала детектора. В прецизионной спектрометрии ли- дирующие позиции заняли детекторы из монокристаллов особочистого германия (HP Ge). Для этого элемента сечения вышеупомянутых процессов представлены на рис.2.

HP Ge относится к полупроводниковым материалам, удельное сопротив- ление которых при температуре жидкого азота (770К) достигает 1010 Ом∙см. При таком сопротивлении подача на детектор напряжения питания (примерно 2–2,5 кВ) дает ничтожный ток собственной проводимости (~ 0,1–0,2 мка). Появление в рабочем объеме детектора быстрого электрона от воздействия гамма-кванта приводит к образованию электронно-дырочных пар, которые

обуславливают кратковременную проводимость, фиксируемую электрон- ными системами (предусилителем и усилителем) При этом амплитуда им- пульса напряжения на выходе усилителя пропорциональна энергии эле- ктрона, потерянной в детекторе. На образование одной пары электрон-дыр- ка в HP Ge эатрачивается 3 эВ.

Полная передача энергии кванта веществу детектора непосредственно через фотопоглощение или многократное рассеяние с конечным фотопог- лощением дает сигнал, амплитуда которого пропорциональна энергии ис- ходного гамма-излучения. Иными словами, детектор и усилитель превра- щают поток гамма-квантов в заданном энергетическом интервале в ампли- тудное распределение в соответствующем динамическом диапазоне. Зада- ча анализирующей части спектрометра сводится к преобразованию ампли- тудного распределения (аналоговая форма) в цифровой формат, который позволяет применить для получения искомой информации современные вычислительные средства (микроэвм). Эту операцию выполняет так назы- ваемый амплитудно-цифровой преобразователь (АЦП), который разбива- ет динамический диапазон амплитуд на определенное число дискретных уровней (каналов), каждый из которых имеет свой номер. При регистрации импульса на выходе АЦП появляется цифра (в двоичном коде ), которая пропорциональна его амплитуде. В спектрометрах высокого разрешения число каналов обычно составляет 4000.

Цифровая последовательность от регистрируемого излучения накапли- вается в блоке памяти, где в конце измерения формируется распределение номер канала (цифра) – число отсчетов (импульсов) в канале, так назы- ваемое амплитудное распределение. В нем амплитуды импульсов соот- ветствующие полной энергии исходных гамма-квантов, выделяются в виде пиков, форма которых близка к гаусовой (рис.3). Комптоновское взаи- модействие дает сплошное амплитудное распределение.

В случае образцов, гамма-излучение которых состоит из большого набора линий, в результате измерения получается сложная картина ам- плитудного распределения с частоколом пиков на комптоновском рас- пределении от более жестких компонентов (рис.4). Чтобы из нее извлечь

требуемые данные по качественному и количественному составу радио- нуклидов в пробе, нужно должным образом провести обработку заре-

г истрированного массива данных. Однако для подобных расчетов исполь- зуемый гамма-спектрометр должен быть предварительно прокалиброван по энергии и эффективности регистрации гамма-излучения. Для этого при- меняются эталонные источники с хорошо установленными значениями энергии гамма-излучения (энергетическая шкала) или его интенсивности (шкала эффективности).

η0,5

В амплитудном распределении гам- ма-излучения исследуемого образца положение индивидуальной линии фиксируется как номер канала, на который приходится максимальное значение пика (рис.5). Форма пика близка к гауссиану. Для перехода от номера канала к энергии исходного излучения гамма-спектрометр дол- жен быть прокалиброван по эталон- ным источникам. Из них составля- ют набор или берут один многоком- понентный радионуклид. Важно, что- бы излучение источников перекры- вало весь рабочий диапазон спектро- метра.

В простейшем случае фиксируют положение одного из пиков в низко- энергетической (нэ) части, а другого пика в высокоэнергетической (вэ)

части спектра. Тогда имеем соотношение

,

где Е – энергия, эВ; k- номер канала; Uшк – ширина канала, эВ. Эта запись означает, что сигналы, энергия которых лежит в интервале Ек ± 1/2Uшк составляют одну совокупность. По этой причине наблюдаемый спектр представляет собой гистограмму.

Рабочий диапазон полупроводникового спектрометра обычно охваты- вает область энергий 0,05–2 МэВ, что при числе каналов 4096 дает ширину канала ~ 480 эВ/канал. Определив положение максимума пика в исследуе- мом спектре, легко рассчитать его энергию по соотношению

Ех= Ереп +Uшк ( kxkреп)

Приведенное соотношение справедливо для расчета энергии неизвестного пика, который в амплитудном распределении располагается правее репер- ного пика.

Однако у серийных конструкций спектрометров обычно имеет место заметное отклонение энергетической шкалы от линейности, что может при- вести к смещению измеренной энергии пика на 1–2 канала от средневзве- шенного значения. Чтобы уменьшить влияние этого фактора на точность определения энергии пиков, полный диапазон спектрометра разбивают на 5 – 6 участков, которые калибруют отдельно. Для этой цели удобно исполь- зовать радионуклиды с большим набором гамма-линий, рассредоточенных в широкой области энергий (152Eu, 226Ra). Перечень радионуклидов – репе- ров энергии гамма-излучения представлен в приложении.

При соблюдении указанной предосторожности положение каждого гам- ма-пика в исследуемом спектре может быть фиксировано с ошибкой ± 1/2 Uшк . Следует заметить, что энергетическая калибровка спектрометра в ходе ра- боты испытывает медленный дрейф, который связан с колебаниями темпе- ратуры или напряжения питания в электрической сети. Поэтому в течение рабочего дня стабильность калибровки требуется эпизодически контролировать.

Когда энергии всех пиков в амплитудном спектре образца установле- ны, необходимо соотнести их с известными гамма-излучателями, то есть произвести идентификацию радионуклидов. Это делается с помощью спра- вочников, где все известные радионуклиды рсположены в порядке возрас- тания энергии гамма-излучения. Поскольку погрешность определения энер- гии пика в рядовых анализах составляет ± 1 кэВ для гамма-излучения с близкой энергией может возникнуть неопределенность в идентификации. Тогда необходимо привлечь дополнительную информацию (период полу- распада, наличие других гамма-пиков, способ получения и т.д.). Кстати, энергетическое разрешение спектрометра, т.е. возможность раздельной регистрации при наличии в спектре двух пиков близкой энергии, характе- ризуется шириной пика на половине его высоты (рис. 5). Для полупровод- никовых детекторов Δ0,5 =2–3 кэВ для линии 1,333 МэВ (60Со).

Количественной мерой интенсивности гамма-излучения радионуклида является площадь пика, которая представляет собой число отсчетов, на- копленное за время регистрации. В простейшем варианте проводится суммирование числа отсчетов в области пика с введением поправки на вклад комптоновского распределения от жестких гамма-линий по «методу трапеции». Сущность способа ясна из рис. 6.

Поскольку теперь микроэвм стала обязательным компонентом любого спектрометра, обработка амплитудных распределений выполняется прог- раммными средствами либо в режиме диалога, либо полностью автома- втоматически. Точность результатов в любом случае значительно повы- шается, поскольку используется аппроксимация пика гауссианом, а ком -

Рис. 6. Определение площа- ди пика полного поглощения

(1) при линейной экстраполя- ции комптоновского распре-деления (2) по «методу трапе-

ции».

2

1

Номер канала

Номер канала

комптоновского распределения – полиномом. Загрузка в память компью- тера библиотеки данных радионуклидов существенно ускоряет процесс их надежной идентификации.

Важнейшими объектами радиометрического контроля являются разнообразные объекты окружающей среды. Уровень содержания какого-либо радионуклида в твердых пробах выражается в Бк/кг. Исходя из результатов измерений, конечный расчет делается по уравнениям

Aрн = Рпик/ ε(Eγ ) τи m ξ, ( 1 )

lg ε(Eγ ) = kспlg Eγ, Eγ в кэВ, ( 2 )

где Aрн содержание радионуклида, Бк/кг; ε(Eγ ) – эффективность регис- трации детектором гамма-излучения данной энергии; Рпик – чистая площадь пика, отсчеты; τи – длительность измерения, с; m – масса пробы, кг; ξ – вы- ход гамма-излучения при распаде радионуклида, kсп − константа, харак- терная для фиксированной позиции регистрации радиоактивности анали- зируемых проб. Лабораторный гамма-спектрометр, с помощью которого выполняются приведенные ниже задания, имеет kсп= -0,93, а уравнение 2 действительно при Eγ≥150 кэВ.

Поскольку подлежащие контролю уровни загрязнений достаточно ма- лы, да и распределение радионуклидов в контролируемой зоне может быть неоднородным, представительные навески имеют значительные массы (в интервале 0,1–1 кг). Высокая проникающая способность гамма-излучения позволяет проводить инструментальный радиометрический анализ с таки- ми навесками. Имеющее место некоторое самоослабление гамма-излучения в мягкой области энергий учитывается при калибровке спектрометра по эффективности с применением эталонной пробы. При необходимости удельная активность может быть пересчитана в единицах концентрации радионуклида (элемента) в пробе.

Оценить минимальное значение площади пика, которое может быть зафиксировано в спектре с предельно допустимой относительной пог- решностью (обычно 0,2), можно по уравнению

( 3 )

где Pкомпт – фоновая поправка, рассчитанная по методу трапеции; δmax – пре- дельная относительная погрешность результата. Подстановка Рмин в урав- нение 1 позволять оценить минимальную концентрацию радионуклида в пробе, которая может быть зафиксирована с заданной погрешностью в принятых условиях регистрации.

Задание 1. Калибровка по энергии рабочего диапазона

гамма-спектрометра

Ознакомться с компонентами и органами управления спектрометра с Ge-детектором. Подготовить гамма-спектрометр к работе согласно инстру- кции. Установить ширину канала 2,5 мВ (рабочий диапазон 0,05–2 МэВ). Используя эталонные источники гамма-излучения, провести калибровку спектрометра по энергии в 3–4 интервалах. Калибровку удобно проводить по многокомпонентному гамма-излучению 152Eu. Данные по знергии и выходам излучения эталонных радионуклидов приведены в табл. Приложения.

Сравнить значения ширин каналов в интервалах на предмет контроля линейности энергетической шкалы спектрометра. По указанию преподава- теля для одного из пиков оценить энергетическое разрешение и площадь. Все полученные данные включить в протокол по данной работе. Впослед- ствие калибровка спектрометра по энергии потребуется в работе с гамма-спектром реального радиоактивного образца.

ГАММА-СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКИЙ КОНТРОЛЬ ОБЪЕКТОВ ОКРУЖАЮЩЕЙ СРЕДЫ

Широкомасштабная производственная деятельность людей сопрожда- ется образованием и рассеянием по земной поверхности большой массы со- путствующих отходов, некоторые из них представляют серьезную опасность для окружающей среды и особенно для высокоорганизованных живых ор- ганизмов. В группу особотоксичных отходов входят радиоактивные вещест-

ва, которые могут иметь природное и техногенное происхождение.

Природные радионуклиды извлекаются из земных недр вместе с нефтью, артезианской водой, различным минеральным сырьем. Техногенные радионуклиды в массовых количествах образуются в ядерных технологи- ях и прежде всего в ядерной энергетике и при изготовлении оружейного плутония. Налажено масштабное производство радионуклидной продукции

для медицинских целей, технологических применений и научно-исследо- вательского сектора.

В промышленно развитых странах ситуация с рассеянием радионукли- дов особенно в районах с высокой концентрацией населения стала важным

направлением государственной политики. Везде созданы службы по ради- ационному контролю территорий, продуктов питания, за производством и перемещением радиоактивных веществ. Особое внимание уделяется сбору, консервации и захоронению радиоактивных отходов.

Среди средств контроля за радиоактивностью в окружающей среде важ- ное место занимает прецизионная гамма-спектрометрия. К основным дос- тоинствам метода можно отнести низкий предел обнаружения гамма-излу- чающих радионуклидов при высокой избирательности и производитель- ности, а также весомой представительности анализируемой пробы (до 1 кг).

Задание. Гамма-спектрометрическое определение радионуклидов

в образце почвы.

Задание предусматривает измерение гамма-спектра образца почвы на

полупроводниковом спектрометре, калибровка которого по энергии была

проведена в предшествующей работе. Объектом изучения может быть об- разец почвы, специально допированный долгоживущими радионуклидами,

либо гамма-спектр реального образца из архива кафедры.

Ход работы:

1, Подготовить гамма-спектрометр к работе. Поставить на детектор в пози- цию с максимальной геометрией контейнер с пробой почвы. Установить время измерения 1 час (3600 с). Дать команду «пуск».

2. По завершении набора спектра провести его общую оценку и определе- ние четко обрисованных пиков на компьютере в интерактивном режиме (средствами служебной программы «ORIGIN»). Программа выдает сведе- ния о положении, площади и полуширине пика.

3. По энергетической калибровке спектрометра установить энергии зафик- сированных пиков.

4. По справочным данным (см. Приложение) идентифицировать радионук- лид, который ответственен за гамма-излучение с данной энергией. В сом-

нительных случаях привлечь дополнительные сведения (по периоду по- лураспада или сопутствующему гамма-излучению). Общий итог этой стадии

представить преподавателю.

5. Для одного-двух радионуклидов рассчитать содержание в пробе почвы в

Бк/кг. Необходимые для расчета сведения по калибровкам, навеске полу- чить у лаборанта. Оценить относительную статистическую погрешность конечного результата.

6. Оценить минимально регистрируемое содержание радионуклида в пробах аналогичного состава, а также энергетическое разрешение спектрометра при заданном значении энергии пика.