Добавил:
Upload Опубликованный материал нарушает ваши авторские права? Сообщите нам.
Вуз: Предмет: Файл:

Химическая кинетика в курсе физической химии

.pdf
Скачиваний:
113
Добавлен:
12.03.2015
Размер:
1.18 Mб
Скачать

3.1.3. По времени полупревращения

Кроме того константу реакции можно определить из времени полупревращения в случае если начальные концентрации исходных реагентов равны. Преобразуя уравнение (29), получим:

Подставляя в выражение (31) начальную концентрацию и время полупревращения можно рассчитать константу скорости реакции. Обычно константа рассчитывается по нескольким значениям времени полупревращения для различных начальных концентраций и далее усредняется.

3.3. Сопоставление реакций первого и второго порядков при глубоких степенях превращения

Рассмотрим случай, когда время полупревращения для реакции первого и второго порядков равны ⁄ ⁄ .

Рассчитаем, через какое время обе реакции пройдут на

99 %, т.е. .

Для реакции первого порядка:

( )

51

Для реакции второго порядка:

Видно что, реакция второго порядка протекает значительно дольше.

4. Необратимые реакции третьего порядка

Рассмотрим простейший случай реакции третьего

порядка:

 

 

когда концентрации всех реагентов равны

.

В этом случае, скорость рассматриваемой химической реакции

– – – .

Таким образом, система дифференциальных уравнений химической кинетики, описывающая изменение концентраций участников реакции с течением времени, имеет следующий вид.

52

Так как был выбран простейший случай с равными начальными концентрациями, то можно использовать только уравнение (32).

Имеют место следующие начальные условия

Из уравнения методом разделения переменных получим.

Затем производится интегрирование. Уравнение (36) можно проинтегрировать, поскольку его левая часть

зависит только от

, правая – только от

. В общем виде

 

 

Взяв интегралы,

получим

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

где – постоянная интегрирования.

Следующим шагом является определение постоянной интегрирования. Она определяется из начального

условия

(34). Подставляя в выражение (37)

и

,

получаем

 

Теперь можно произвести запись решения. С учѐтом (38), имеем

53

4.1. Графический расчет константы скорости

Аналогично графическому методу для реакции второго

порядка строят график в координатах и

.

 

По тангенсу угла наклона определяют

значение

константы

.

 

 

4.2. Общий случай кинетики n-го порядка

На основании предыдущих разделов о необратимых реакциях первого, второго и третьего порядков, можно рассмотреть общий случай реакции n-го порядка:

Тогда скорость рассматриваемой реакции равна

Имеют место следующие начальные условия

Из уравнения методом разделения переменных получим.

Затем производится интегрирование. Уравнение (44) можно проинтегрировать, поскольку его левая часть зависит только от A, правая – только от t. В общем виде

54

 

 

∫ ⁄

Взяв интегралы,

получим

 

 

 

 

 

 

 

 

 

где – постоянная интегрирования.

Следующим шагом является определение постоянной интегрирования. Она определяется из начального

условия

(43). Подставляя в выражение (45)

и

,

получаем

 

Теперь можно произвести запись решения. С учѐтом (46), имеем

5. Эффективное время реакции

Эффективное время реакции (

) – время, за

которое реакция прошла бы полностью, если бы еѐ скорость была постоянна и равна начальной скорости.

55

6. Обратимые реакции

Обратимые реакции – реакции, протекающие в двух направлениях: прямом и обратном. Поэтому часто обратимые реакции называют двухсторонними. Реакции в большинстве случаев являются обратимыми, т.е. не идут до конца, а в какой-то момент времени устанавливается равновесие между прямой и обратной реакцией. Причем в условиях равновесия скорость прямой и обратной реакции равны, а сама скорость обратимой реакции равна разности скоростей прямой и обратной реакции.

6.1. Обратимые реакции первого порядка

Пусть в системе протекают две химические реакции: прямая:

и обратная:

По-другому это можно записать в виде:

В начальный момент

времени

,

.

Требуется

определить

зависимость

концентрации

участников реакции от времени, другими словами, получить уравнения кинетических кривых для и .

Уравнение материального баланса запишется в виде

56

Из стехиометрии реакции следует, что из одной разложившейся молекулы образуется одна молекула .

Задача Коши для концентраций веществ

и

записывается следующим образом.

 

Причем

есть

скорость

убыли

вещества

в

прямой реакции, а

– скорость образования

в

обратной реакции.

И в

условиях

равновесия эти

две

скорости равны, а концентрации

̅

̅

 

и

, т.е.

 

̅̅

̅

̅

Последнее выражение показывает взаимосвязь кинетики и термодинамики.

Из двух уравнений (43) и (44) независимым является только одно. Если известна концентрация одного из участников реакции, концентрация второго вещества определяется из уравнения материального баланса (42).

 

Проинтегрируем

(44)

используя

уравнение

материального баланса (42):

 

 

 

 

 

 

 

 

Проведем преобразование с помощью разделения переменых и проинтегрируем

57

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Определение

постоянной

интегрирования. При

 

 

,

 

.

 

 

 

 

Запись решения

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

или

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

(

 

 

)

 

 

 

 

 

 

 

Значения текущих концентраций и рассчитываются с помощью выражений (47) и (42).

Рассмотрим условия равновесия, т.е. при (

). В

этом случае

 

 

 

 

Выражением

 

 

 

 

можно пренебречь

по

 

 

отношению к единице,

тогда

 

̅

 

 

 

̅

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Подставляя (48) в (47), получим:

 

̅(

)

 

 

или для B:

 

 

 

 

̅

(

 

 

 

)

 

 

 

58

Как видим, в этом случае кинетика описывается теми

же уравнениями,

что и для необратимой реакции

,

т.е. обратную реакцию можно не учитывать.

 

 

 

Аналогичным

способом

можно

рассмотреть

обратимые реакции и более высокого порядка.

 

6.2. Проверка граничных условий

 

Для проверки граничных условий используют

 

подстановки 1)

и 2)

 

 

 

 

 

1) при

 

имеем:

 

 

 

 

 

{

̅

 

 

(

 

)

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

̅

 

 

 

 

 

2) при

 

имеем:

 

 

 

 

 

{

̅

 

 

 

 

 

 

̅

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Лекция 3.

1. Понятие о пути химической реакции

Всякая химическая реакция слагается из ряда процессов, в которых участвуют отдельные атомы, радикалы, ионы, возбужденные атомы или молекулы, возникающие при ее инициировании и в ее ходе. Такие промежуточные одностадийные реакции называют

элементарными химическими процессами. Детальный механизм химической реакции, т.е. все стадии, из которых она слагается, в большинстве случаев (из-за

59

трудности экспериментального обнаружения промежуточных, обычно очень реакционноспособных продуктов реакции) не известен.

Химическая реакция в целом протекает в одну стадию лишь в очень редких случаях. Примером такой реакции может быть реакция распада йодистого водорода. При столкновении двух молекул йодистого водорода, обладающих достаточной энергией и соответственно ориентированных друг относительно друга, происходит

разрыв

связей

и образование двух новых связей

между атомами водорода и между атомами йода.

При

изучении

кинетики многих реакций необходимо

знать кинетику элементарных химических процессов. Химическая термодинамика не дает ответа на вопрос, с

какой скоростью протекает процесс. Скорость определяется тем, по какому пути пойдет процесс. Любая реакция складывается из большого числа простых или

элементарных реакций – актов химического превращения. В ходе каждого такого элементарного акта происходит цепь последовательных изменений взаимного расположения атомов (ядер) в реакции. Это и есть путь реакции.

2. Общие понятия теории элементарного акта химической реакции

Элементарная стадия химической реакции - это

сумма

элементарных

актов

химического

превращения при

одновременном

сближении

 

 

 

60