
Химическая кинетика в курсе физической химии
.pdf
3.1.3. По времени полупревращения
Кроме того константу реакции можно определить из времени полупревращения в случае если начальные концентрации исходных реагентов равны. Преобразуя уравнение (29), получим:
Подставляя в выражение (31) начальную концентрацию и время полупревращения можно рассчитать константу скорости реакции. Обычно константа рассчитывается по нескольким значениям времени полупревращения для различных начальных концентраций и далее усредняется.
3.3. Сопоставление реакций первого и второго порядков при глубоких степенях превращения
Рассмотрим случай, когда время полупревращения для реакции первого и второго порядков равны ⁄ ⁄ .
Рассчитаем, через какое время обе реакции пройдут на
99 %, т.е. .
Для реакции первого порядка:
⁄
( )
⁄
51

Для реакции второго порядка:
⁄
⁄
Видно что, реакция второго порядка протекает значительно дольше.
4. Необратимые реакции третьего порядка
Рассмотрим простейший случай реакции третьего
порядка: |
|
→ |
|
когда концентрации всех реагентов равны |
. |
В этом случае, скорость рассматриваемой химической реакции
– – – .
Таким образом, система дифференциальных уравнений химической кинетики, описывающая изменение концентраций участников реакции с течением времени, имеет следующий вид.
⁄
⁄
52

⁄
Так как был выбран простейший случай с равными начальными концентрациями, то можно использовать только уравнение (32).
Имеют место следующие начальные условия
Из уравнения методом разделения переменных получим.
⁄
Затем производится интегрирование. Уравнение (36) можно проинтегрировать, поскольку его левая часть
зависит только от |
, правая – только от |
. В общем виде |
|||
|
|
∫ |
⁄ |
∫ |
∫ |
Взяв интегралы, |
получим |
|
|||
|
|
– |
|
|
|
|
|
|
|
|
где – постоянная интегрирования.
Следующим шагом является определение постоянной интегрирования. Она определяется из начального
условия |
(34). Подставляя в выражение (37) |
и |
, |
получаем |
|
Теперь можно произвести запись решения. С учѐтом (38), имеем
–
53

⁄
4.1. Графический расчет константы скорости
Аналогично графическому методу для реакции второго
порядка строят график в координатах и |
. |
|
|
По тангенсу угла наклона определяют |
значение |
||
константы |
. |
|
|
4.2. Общий случай кинетики n-го порядка
На основании предыдущих разделов о необратимых реакциях первого, второго и третьего порядков, можно рассмотреть общий случай реакции n-го порядка:
→
Тогда скорость рассматриваемой реакции равна
Имеют место следующие начальные условия
Из уравнения методом разделения переменных получим.
⁄
Затем производится интегрирование. Уравнение (44) можно проинтегрировать, поскольку его левая часть зависит только от A, правая – только от t. В общем виде
54

|
|
∫ ⁄ |
∫ |
∫ |
Взяв интегралы, |
получим |
|
||
|
|
– |
|
|
|
|
|
|
где – постоянная интегрирования.
Следующим шагом является определение постоянной интегрирования. Она определяется из начального
условия |
(43). Подставляя в выражение (45) |
и |
, |
получаем |
|
Теперь можно произвести запись решения. С учѐтом (46), имеем
–
⁄
5. Эффективное время реакции
Эффективное время реакции ( |
) – время, за |
которое реакция прошла бы полностью, если бы еѐ скорость была постоянна и равна начальной скорости.
55
6. Обратимые реакции
Обратимые реакции – реакции, протекающие в двух направлениях: прямом и обратном. Поэтому часто обратимые реакции называют двухсторонними. Реакции в большинстве случаев являются обратимыми, т.е. не идут до конца, а в какой-то момент времени устанавливается равновесие между прямой и обратной реакцией. Причем в условиях равновесия скорость прямой и обратной реакции равны, а сама скорость обратимой реакции равна разности скоростей прямой и обратной реакции.
6.1. Обратимые реакции первого порядка
Пусть в системе протекают две химические реакции: прямая:
→
и обратная:
←
По-другому это можно записать в виде:
В начальный момент |
времени |
, |
. |
|
Требуется |
определить |
зависимость |
концентрации |
участников реакции от времени, другими словами, получить уравнения кинетических кривых для и .
Уравнение материального баланса запишется в виде
56

Из стехиометрии реакции следует, что из одной разложившейся молекулы образуется одна молекула .
Задача Коши для концентраций веществ |
и |
записывается следующим образом. |
|
––
–
Причем – |
есть |
скорость |
убыли |
вещества |
в |
прямой реакции, а |
– |
– скорость образования |
в |
||
обратной реакции. |
И в |
условиях |
равновесия эти |
две |
|
скорости равны, а концентрации |
̅ |
̅ |
|
||
и |
, т.е. |
|
̅̅
̅
̅
Последнее выражение показывает взаимосвязь кинетики и термодинамики.
Из двух уравнений (43) и (44) независимым является только одно. Если известна концентрация одного из участников реакции, концентрация второго вещества определяется из уравнения материального баланса (42).
|
Проинтегрируем |
(44) |
используя |
уравнение |
|
материального баланса (42): |
|
|
|||
|
|
– |
– |
– |
|
|
|
|
Проведем преобразование с помощью разделения переменых и проинтегрируем
57
|
|
|
|
∫ |
|
|
|
|
|
|
∫ |
|
|
|
|
– |
|
|
|
||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||
|
∫ |
|
– |
|
|
|
|
|
|
|
∫ |
|
|
– |
|
|
|
|
|
|
|
||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
– |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
Определение |
постоянной |
интегрирования. При |
|||||||||
|
|
, |
|
. |
|
|
|
|
|||
Запись решения |
|
|
|
|
|||||||
|
– |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
или |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
( |
|
|
) |
|||
|
|
|
|
|
|
|
Значения текущих концентраций и рассчитываются с помощью выражений (47) и (42).
Рассмотрим условия равновесия, т.е. при ( → |
). В |
|||||||
этом случае |
|
|
|
|
||||
Выражением |
|
|
|
|
можно пренебречь |
по |
||
|
|
|||||||
отношению к единице, |
тогда |
|
||||||
̅ |
|
|
|
̅ |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||
Подставляя (48) в (47), получим: |
|
|||||||
̅( |
) |
|
|
|||||
или для B: |
|
|
|
|
||||
̅ |
( |
|
|
|
) |
|
|
|
58
Как видим, в этом случае кинетика описывается теми
же уравнениями, |
что и для необратимой реакции |
, |
|||||
т.е. обратную реакцию можно не учитывать. |
|
|
|
||||
Аналогичным |
способом |
можно |
рассмотреть |
||||
обратимые реакции и более высокого порядка. |
|
||||||
6.2. Проверка граничных условий |
|
||||||
Для проверки граничных условий используют |
|
||||||
подстановки 1) |
и 2) |
|
|
|
|
|
|
1) при |
|
имеем: |
|
|
|
|
|
{ |
̅ |
|
|
( |
|
) |
|
|
|
|
|
||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
̅ |
|
|
|
|
|
2) при |
|
имеем: |
|
|
|
|
|
{ |
̅ |
|
|
|
|
|
|
̅ |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
Лекция 3.
1. Понятие о пути химической реакции
Всякая химическая реакция слагается из ряда процессов, в которых участвуют отдельные атомы, радикалы, ионы, возбужденные атомы или молекулы, возникающие при ее инициировании и в ее ходе. Такие промежуточные одностадийные реакции называют
элементарными химическими процессами. Детальный механизм химической реакции, т.е. все стадии, из которых она слагается, в большинстве случаев (из-за
59
трудности экспериментального обнаружения промежуточных, обычно очень реакционноспособных продуктов реакции) не известен.
Химическая реакция в целом протекает в одну стадию лишь в очень редких случаях. Примером такой реакции может быть реакция распада йодистого водорода. При столкновении двух молекул йодистого водорода, обладающих достаточной энергией и соответственно ориентированных друг относительно друга, происходит
разрыв |
связей |
и образование двух новых связей |
между атомами водорода и между атомами йода. |
||
При |
изучении |
кинетики многих реакций необходимо |
знать кинетику элементарных химических процессов. Химическая термодинамика не дает ответа на вопрос, с
какой скоростью протекает процесс. Скорость определяется тем, по какому пути пойдет процесс. Любая реакция складывается из большого числа простых или
элементарных реакций – актов химического превращения. В ходе каждого такого элементарного акта происходит цепь последовательных изменений взаимного расположения атомов (ядер) в реакции. Это и есть путь реакции.
2. Общие понятия теории элементарного акта химической реакции
Элементарная стадия химической реакции - это
сумма |
элементарных |
актов |
химического |
|
превращения при |
одновременном |
сближении |
||
|
|
|
60 |
|