
- •Розділ і. Аналітичний огляд
- •1.1. Мікроскопічна теорія термічного розширення
- •1.2. Феноменологічна теорія теплового розширення
- •1.3. Рентгенівський метод дослідження теплового розширення твердих тіл
- •1.4. Тензор термічного розширення
- •1.5. Методика рентгенографування при низьких температурах
- •Розділ іі. Результати дослідження та їх обговорення
- •2.1. Діаграма стану системи In-Se
- •2.2. Рентгеноструктурні дослідження сполуки In1,03Se0,97
- •2.3. Термічне розширення сполуки In1,03Se0,97
- •Висновки
- •Література
- •Техніка безпеки при рентгенографічних дослідженнях Правила при роботі на рентгенівських установках
1.4. Тензор термічного розширення
Якщо температура кристалу змінюється, то деформація, що при цьому виникає, може бути описана тензором деформації ij. Коли однаково мала зміна температури ∆T відбувається в усьому кристалі, то деформація однорідна і всі компоненти тензора ij виявляються пропорційними ∆T, тобто
ij=αij∆T, (1.4.1)
де αij - константи, які називають коефіцієнтами теплового розширення.
Так, якщо ij - тензор, то і αij - тензор; більш того, так, як ij - симетричний тензор, то і αij - симетричний тензор. Отже, тензор теплового розширення може бути приведений до головних осей, тоді рівняння (1.4.1) спрощується і приймає вигляд:
ij=α1∆T, ij=α2∆T, ij=α3∆T, (1.4.2)
де α1, α2, α3 - головні коефіцієнти розширення. Тоді, якщо вибрати в кристалі сферу, то при зміні температури вона стає еліпсоїдом з осями пропорційними (1+α1∆T), (1+α2∆T), (1+α3∆T).
Рівняння характеристичної поверхні для теплового розширення має вигляд: αijxixj=1 aбо, звівши це до головних осей , маємо α1x12+ α2x22+ α3x32=1
Форма і орієнтація цієї поверхні у відповідності з принципом Неймана підлягають обмеженням, які накладаються симетрією кристалу. Оскільки теплове розширення кристалу повинно володіти симетрією цього кристалу, то воно не може привести до зникнення будь-якого елементу симетрії (припускається, що фазові перетворення відсутні). Саме тому кристал відноситься до того чи іншого кристалографічного класу незалежно від температури.
Коефіцієнт об’ємного розширення рівний (α1+α2+α3), або в загальному випадку αij.
Для більшості кристалів головні коефіцієнти теплового розширення додатні і тому характеристична поверхня для цих кристалів являється еліпсоїдом, однак у невеликого числа кристалів деякі коефіцієнти від’ємні (кальцит, берил, йодит срібла).
Як відмічалось раніше, коефіцієнти теплового розширення є тензором другого рангу і, в загальному випадку має дев’ять незалежних компонентів. Для кристалів кубічної сингонії α11=α22=α33, тобто кристалічна сфера розширюється по всім напрямках однаково, не змінюючи своєї форми. Теплове розширення кристалів кубічної сингонії можна повністю охарактеризувати одним значенням коефіцієнта лінійного теплового розширення, виміряним в будь-якому напрямку.
Для кристалів середньої категорії, до якої відноситься і гексагональна, α11=α22≠α33 [5]. Куля, вирізана із такого кристалу, при нагріванні приймає форму еліпсоїда обертання, вісь обертання якого співпадає з головною віссю симетрії. Якщо вирізати куб, то в результаті теплового розширення він приймає форму паралелепіпеда з квадратною основою.
Щоб повністю охарактеризувати теплове розширення кристалів середньої сингонії, потрібно визначити значення двох коефіцієнтів: α33 і α11=α22, тобто коефіцієнтів вздовж головної вісі (α┴ ) і в площині, нормальній до головної вісі в любому напрямку (α║).
1.5. Методика рентгенографування при низьких температурах
Для рентгеноструктурних досліджень при низьких температурах створено велике число камер. Отримання дифракційної картини досить високої якості на всьому інтервалі температур, швидка стабілізація і надійне вимірювання температури, а також відсутність зміни режиму роботи камери при проходженні всього температурного інтервалу – це основні вимоги, які пред’являють до камер такого типу. Крім того, для техніки низькотемпературного рентгенографування велике значення має можливість маніпуляції із зразками, що особливо важливо при дослідженні монокристалів, які повинні юстуватись з великою точністю.
Серійна низькотемпературна камера КРН-190 не повністю відповідає вищевказаним вимогам і призначена для роботи тільки з полікристалічними зразками. В зв’язку з цим, для дослідження температурної залежності інтенсивностей і зміщень дифракційних інтерференцій як для полі-, так і монокристалів в інтервалі 80-400 К була сконструйована і виготовлена під керівництвом Є.І.Гешко універсальна приставка до дифрактометра «Дрон-2», схема якої представлена на рис.2.
Рис.2. Схема низькотемпературної приставки до дифрактометра.
Нижня основа камери
1 жорстко скріплена із дуговими полозками
2. За допомогою ковзаючого кріпильного
пристрою 3 і вузла 4 приставка разом із
зразком може переміщатись по дуговим
полозкам 2, що забезпечує поворот зразка
на кут
α
навколо вісі, яка лежить в екваторіальній
площині. Цей кут може змінюватись від
45º до 100о
і відраховуватись грубо по шкалі, яка
нанесена на дугові полозки. Плавна зміна
кута α здійснюється вузлом 4, а точна
відносна зміна його відраховується по
ноніусу, через вивід рівня в нульове
положення гвинтом 9. Точність відрахунку
відносної зміни кута α становить ±25
кутових секунд. За допомогою поворотного
пристрою гвинтом 8 можно повертати
зразок на кут β в площині, яка перпендикулярна
до екваторіальної. Відрахунок кута β
проводиться за допомогою візира 7 і
лімба 6 з точністю ±25 кутових секунд.
Камера кріпиться на гоніометрі і може
повертатись навколо головної вісі
гоніометра на кут γ, даючи можливість
зразку обертатись в плошині, яка
перпендикулярна до двох інших. Гвинт
12 забезпечує юстований плоскопаралельний
рух камери по полозкам 13, що дає можливість
суміщувати площину зразка з головною
віссю гоніометра. Посудина 10, яка
являється резервуаром для рідкого
азоту, покрита пеніпластовою ізоляцією
11 і жорстко зв’язана із полозками 13. До
нижньої основи посудини припаяна трубка,
яка з’єднана з мідним корпусом 14
нагрівника 17. Зразок 15 в вигляді
монокристала чи порошкового брикета
поміщається в касету 19, яка контактує
з корпусом нагрівника. Для того, щоб на
досліджуваний зразок не осідала волога,
робоча комірка камери герматизується
теплоізоляційним екраном 19, на дно якого
поміщається гідроскопічна речовина ,
яка усушує повітря в робочому об’єму
комірки.
Рентгенографування, як правило, відбувається в умовах підвищення температури. Посудина заливається рідким азотом, після чого за рахунок контакту азоту з мідним корпусом нагрівника досягається низька температура близько 80 К. По мірі випаровування азоту із посудини і з допомогою нагрівника 17 температура може збільшуватись з різною швидкістю. Контроль ступеня нагріву корпусу 14 і досліджуваного зразка здійснюється мідь - константановою термопарою.
В конструкції описаної камери передбачена можливість використовувати її для високотемпературного рентгенографування в умовах ваккуму або захистних середовищ з послідуючою заміною робочої комірки.