Глава 4. Эффект гигантского магнитосопротивления.

Явление, называемое магнетосопротивлением (МС), заключается в том, что сопротивление проводника в присутствии внешнего магнитного поля и без поля различно.

Для ферромагнетика сопротивление также зависит от взаимной ориентации направлений внешнего магнитного поля и электрического тока, проходящего через образец. 150 лет назад Томпсон измерял сопротивление железных и никелевых образцов во внешнем магнитном поле. Томпсоном были рассмотрены две конфигурации, а именно, параллельная, когда направления электрического тока и магнитного поля совпадают, и перпендикулярная, когда эти направления перпендикулярны друг другу. Эксперимент показал, что сопротивление образца в параллельной конфигурации больше, чем в перпендикулярной. Это явление получило название анизотропного магнетосопротивления (АМС). Физическая причина АМС связана со спин-орбитальным взаимодействием.

Обычно эффекты магнетосопротивления достаточно малы и составляют не более нескольких процентов по порядку величины:

, (4.1)

где - сопротивления в параллельной и перпендикулярной конфигурациях соответственно, - среднее сопротивление образца.

Явление АМС было чрезвычайно важно для технологии, поскольку на протяжении десятилетий считывающие головки для магнитных дисков и сенсоры магнитного поля изготавливались на основе АМС. Наибольший эффект был получен для пермаллоя, :

, (4.2)

при комнатной температуре и в магнитном поле = 5 Э.

Долгое время не удавалось улучшить показатели магниторезистивных материалов и в 1980-х гг было распространено мнение, что вряд ли удастся достичь значительного прогресса в области производства высокоэффективных магнитных сенсоров на основе АМС.

Но в 1988 г две исследовательские группы независимо друг от друга обнаружили большой эффект, названный гигантским магнетосопротивлением, в особого рода материалах – магнитных мультислоях, в которых чередуются ферромагнитные и немагнитные слои. Характерный размер одного слоя составляет 1 нм, то есть несколько атомных слоев. В эксперименте П. Грюнберга [7] была использована трехслойная структура Fe/Cr/Fe при комнатной температуре. Второй [8] группой была изготовлена многослойная структура , и эффект составил практически 50% при температуре 4,2 К и n=60.

На рисунке 4 изображены результаты эксперимента А. Ферта. В исходном положении намагниченности соседних ферромагнитных слоев антипараллельны. При наложении достаточно сильного магнитного поля (в данном случае ~ 20 кЭ), намагниченности всех ферромагнитных слоев параллельны друг другу и направлению внешнего магнитного поля.

Рис. 4. Магнетосопротивление структуры [8].

T=4,2 К. По осям x и y отложены величина внешнего магнитного поля и изменение сопротивления соответственно; - поле насыщения; толщина ферромагнитного слоя 30 Å, немагнитного - 9 Å.

Можно выделить две основные физические идеи, которые привели к открытию ГМС:

• спин-зависящее рассеяние, связанное с наличием в ферромагнетике двух неэквивалентных групп электронов, со спином «вверх» и со спином «вниз» (см. раздел 2.1)

• обменное взаимодействие между ферромагнитными слоями, разделенными тонкой прослойкой немагнитного металла.

В работе П. Грюнберга 1986 г [9] было установлено, что в трехслойной структуре Fe/Cr/Fe при определенных толщинах слоев возможна антипараллельная ориентация намагниченностей ферромагнитных слоев. Это объясняется тем, что намагниченности соседних слоев железа связаны косвенным обменным взаимодействием через электроны проводимости в хроме. Это взаимодействие осциллирует в пространстве, меняя свой знак с периодом, определяемым импульсом ферми электронов в хроме и равным в случае хрома 12Å. Таким образом, намагниченности могут быть параллельны или антипараллельны в зависимости от толщины прослойки хрома.

Эффект ГМС можно объяснить с помощью качественной картины. На рисунке 5 изображена магнитная структура, состоящая из двух ферромагнитных слоев ( и ), разделенных немагнитной прослойкой ( ). Также на рисунке схематично показана электронная плотность состояний для двух ферромагнетиков. Толщины слоев подобраны так, что в отсутствии внешнего магнитного поля намагниченности ферромагнитных слоев антипараллельны. При наложении внешнего магнитного поля , намагниченности будут ориентированы по полю. В обоих случаях через систему протекает электрический ток.

Рассмотрим случай . Как уже было отмечено выше, электрический ток, протекающий через ферромагнетик, переносится двумя группами носителей – электронами со спином «вверх» и электронами со спином «вниз», и сопротивление для этих двух каналов различно. Когда электроны покидают слой , они испытывают дополнительное рассеяние на границе , что дает вклад в сопротивление. Причем этот вклад также различается для двух типов электронов. Внутри слоя сопротивление одинаково для всех электронов. Поскольку оно обычно мало по сравнению с сопротивлением в слое и на границе , будем им пренебрегать.

Когда электроны попадают в слой , они снова испытывают спин-зависимое рассеяние на границе . В слое электроны будут иметь такое же сопротивление, как и в , различное для электронов со спином «вверх» и электронов со спином «вниз». Для простоты будем считать, что сопротивление для электронов со спином «вверх» («вниз»), складывающееся из сопротивлений в слое и на границе , равно . Таким образом, в случае, когда намагниченности и , параллельны, суммарное сопротивление электронов со спином «вверх» («вниз») равно (см. рис. 6). Используя для простоты стандартную схему параллельного включения проводников, получаем полное сопротивление системы в присутствии поля .

Рис. 5. Качественная иллюстрация электронной структуры трехслойной системы, состоящей из двух ферромагнитных слоев (светло-зеленые области), разделенных немагнитной прослойкой (серая область).

В верхней части рисунка изображен случай , когда намагниченности ферромагнитных слоев ориентированы антипараллельно (показано толстыми оранжевой и голубой стрелками). В нижней части рисунка изображен случай , когда намагниченности ферромагнитных слоев становятся параллельны друг другу (показано двумя толстыми голубыми стрелками).

При сопротивление в , такое же, как и в предыдущем случае. Но когда электрон со спином «вверх» попадает в , он оказывается точно в таких же условиях, в которых находился электрон со спином «вниз» в слое . Таким образом, для электронов со спином «вверх» сопротивление равно ,а для электронов со спином «вниз» . Полное сопротивление системы . Наконец, разница сопротивлений в присутствии внешнего магнитного поля и без поля , откуда видно, что эффект тем больше, чем больше разница между и .

Рис. 6. Качественное объяснение эффекта ГМС для системы, состоящей из двух ферромагнитных слоев, разделенных немагнитной прослойкой.

В верхней части рисунка изображен случай . В нижней части рисунка изображен случай .

ГМС можно наблюдать в гораздо меньших магнитных полях в так называемых спин-вентильных структурах . Рассмотрим трехслойную систему, состоящую из двух ферромагнитных слоев, разделенных прослойкой из немагнитного металла (см. рис. 7).

Через спин-вентильный элемент пропускается ток в направлении либо в плоскости слоев, либо перпендикулярно этой плоскости. Для наблюдения ГМС необходимо, чтобы намагниченности ферромагнитных слоев могли находиться в двух конфигурациях – параллельно или антипараллельно друг другу. Это достигается тогда, когда удается зафиксировать намагниченность одного из ферромагнитных слоев, например, поместив его на антиферромагнитную подложку. На границе ферромагнетика и антиферромагнетика существует обменная анизотропия, то есть появляется дополнительное магнитное поле (поле обменной анизотропии), которое удерживает намагниченность ферромагнетика в определенном направлении. Таким образом, при наложении внешнего магнитного поля сначала перемагничивается свободный слой (например, при Н = 5 Э в случае пермаллоя), затем закрепленный слой, когда внешнее магнитное поле достигает величины поля обменной анизотропии (~ 700 - 800 Э). Именно спин-вентильные элементы используются в коммерческих версиях устройств, работающих на основе ГМС, например, в записывающих магнитных головках.

Рис. 7. Спин-вентильный элемент.

-антиферромагнетик, -закрепленный ферромагнитный слой, -свободный ферромагнитный слой, - немагнитный слой. Стрелками обозначены направления магнитного поля (H) и электрического тока (j) соответственно.

Последующее рассмотрение будет посвящено открытому в 1988 году эффекту гигантского магнитосопротивления (ГМС), определяемого как относительное изменение сопротивления при наложении внешнего магнитного поля:

. (4.3)

Физическая природа этого явления определяется размерными эффектами, как квантовыми, так и квазиклассическим. Толчком к открытию ГМС явилось бурное развитие технологии, которое привело к созданию ультратонких пленок с практически совершенной кристаллической структурой, на основе которях стало возможным создание принципиально новых магнитных материалов: магнитных многослойных структур, сверхрешеток и гранулированных сплавов. Первоначально гигантское изменение сопротивления при приложении магнитного поля порядка 20 кЭ было обнаружено в сверхрешетке Fe/Cr. Это изменение при Т=4.2К составляло около 20%, что действительно можно назвать гигантским по сравнению с обычными значениями анизотропного магнитосопротивления (порядка 1%). Ограничением для практического применения этого эффекта явилось довольно высокое значение магнитного поля, необходимого для изменения взаимной ориентации намагниченностей соседних ферромагнитных слоев от параллельной к антипараллельной (или наоборот, в зависимости от исходного состояния, которое, в свою очередь, зависит от толщины немагнитной прослойки). Как будет видно из дальнейшего, именно взаимная ориентация намагниченностей определяет сопротивление такой сверхрешетки и может изменить его в два раза. Настоящим прорывом в области практического применения эффекта ГМС явилось открытие в 1992 году этого эффекта в так называемых спин-вентильных (spin-valve) сэндвичевых структурах типа F1/P/F2, в которых между тонкими ферромагнитными слоями 1 и 2 с разной коэрцитивностью помещался немагнитный металл (например, медь) [5]. При отсутствии внешнего магнитного поля намагниченности в слоях 1 и 2 ориентированы параллельно, и при наложении магнитного поля, значение которого заключено между величинами коэрцитивных полей этих слоев в слое с меньшей коэрцитивностью происходит перемагничивание. Необходимые для этого поля не превышают десятков эрстед. В последующее десятилетие исследования в этой области, как теоретические, так и экспериментальные, велись с нарастающей интенсивностью. Теоретическая интерпретация явления ГМС дана в ряде работ как на основе квазиклассического описания с использованием уравнения Больцмана [5, 6-9, Barnas J et al, Appl. Phys. Lett 64 (1994) 3500, Camley R.E., Barnas J Phys. Rev. Lett 63 (1989) 664, BarthelemyA, Fert A Phys. Rev. B 43 (1991) 13124, Hood R.Q., Falicov L.M Phys. Rev. B 46 (1992) 8287], так и в квантовомеханическом механизме Кубо [10-14, Levy P.M., Zang S., Fert A. Phys. Rev. Lett. 65 (1990) 1643, Levy P.M., Zang S., Fert A. Phys. Rev. B 45 (1992) 8689, VedyayevA.V., Dieny B., Ryzhanova N. Europh. Lett. 19 (1992) 329, Vedyayev A. et al J. Phys. Cond. Matt. 5 (1993) 8289, Camblong H.E., Levy P.M. Phys. Rev. Lett 69 (1992) 2835]. Во всех этих работах основным механизмом, ответственным за ГМС, считалось спин-зависящее рассеяние электронов. Его природа тесно связана с наличием в ферромагнитных переходных металлах двух групп электронов с конечной плотностью состояний на уровне Ферми sp- и d электронов. Первые из них являются основными носителями тока, а вторые сильно расщеплены по спину. Вследствие обменного расщепления энергетического спектра d электронов их плотности состояний на уровне Ферми отличаются в несколько раз. Так как доминирующим механизмом рассеяния в этих металлах является рассеяние s электронов в d зону, и при этом сечение рассеяния пропорционально плотности d состояний, то длина свободного пробега для электронов с разным направлением спина также оказывается существенно различной. Наблюдать этот эффект можно в двух геометриях – ток параллелен плоскости слоев ( CIP геометрия) и ток перпендикулярен плоскости слоев (CPP геометрия)/ Одним из важных результатов исследований является тот факт, что эффект ГМС в СРР геометрии значительно выше, чем в CIP. Далее остановимся подробнее на микроскопической теории этих эффектов.

а) Эффект ГМС в CPP геометрии.

Поскольку роль немагнитной прослойки заключается лишь в ослаблении обменной связи между ферромагнитными слоями, для простоты пренебрежем ее толщиной и вычислим проводимость двухслойной системы . Для начала учтем лишь вклад в ГМС от спин-зависящего объемного рассеяния, а рассеянием на интерфейсе пренебрежем. Будем считать, что длина свободного пробега для электронов со спином по намагниченности (спин «вверх») больше длины свободного пробега для электронов со спином против намагниченности (спин «вниз») . Например, для кобальта это превышение составляет порядок величины. Вся система подсоединена к резервуарам, размеры которых много больше любой из длин свободного пробега, а электроды расположены на некотором расстоянии от интерфейса .Проводимость системы складывается из проводимости обоих спиновых каналов. Займемся вычислением проводимости канала со спином «вверх» при антипараллельной ориентации намагниченностей в слоях. Функции Грина для этого случая, удовлетворяющие уравнению (1.?), имеют вид

(4.4)

В (4.4) индексы 11, 22, 12 и 21 обозначают принадлежность координат левой (1) или правой (2) областям, соответственно, интерфейс находится в точке , а - параметры, определяющие энергии электронов спиновых каналов «вверх» и «вниз», соответственно, и принимающие значения :

(4.5)

Уравнения (4.5) необходимо дополнить граничными условиями, а также учесть аналитические свойства функции Грина при

(4.6)

(4.7)

Решая систему уравнений (4.4-4.7), получим для функций Грина выражения:

: (4.8)

Остальные функции могут быть получены заменой и наоборот. Для спинового канала со спином «вниз» функции Грина получаются взаимной заменой индексов 1 и 2 у При параллельной ориентации намагниченностей пленки функции Грина для электронов со спином «вверх» могут быть получены из (4.8) заменой на , а для электронов с противоположным спином сделать обратную замену. При этом слагаемое, представляющее отраженную от интерфейса волну и пропорциональное коэффициенту отражения , исчезает.

Вычислим теперь проводимость двухслойной структуры для спинового канала со спином «вверх». Для грубой оценки величины ГМС положим коэффициент отражения равным нулю, то есть будем учитывать только вклад в эффект от спин-зависящего рассеяния, а существованием спин-зависящих потенциальных барьеров пренебрежем. Не будем учитывать также квантовые эффекты в проводимости и опустим вклады порядка в предэкспонентах, считая, что квазиимпульс достаточно хорошее квантовое квантовое число, так что его действительная часть много больше мнимой. Влияние всех этих факторов обсудим позднее. Здесь следует отметить одно важное обстоятельство. Для рассматриваемых пространственно неоднородных систем проводимость определяется не только выражением (1.?), то есть так называемой однопетлевой проводимостью, но и вершинными поправками, которые равны нулю для неограниченной системы, но именно они обеспечивают непрерывность тока для слоистой структуры. Однако, как показано в работе P.M. Levy, H.E. Camblong and S. Zhang, J.Appl. Phys. 75 (1994),6906, вычисление вершинных поправок можно заменить подбором эффективных электрических полей, имеющих ступенчато непрерывный вид и обеспечивающих постоянство тока.

В формулу Кубо для вычисления компоненты тока войдут и компоненты скорости, которые в данном случае имеют вид антисимметричного дифференциального оператора , где стрелки указывают направление действия оператора. Тогда, как показано в той же работе, подынтегральное выражение равно .Выполнив операции дифференцирования и подставив полученные для разных интервалов интегрирования выражения в формулу Кубо, получим для плотности тока в левой области:

, (4.9)

где и - эффективные поля, действующие на электрон со спином «вверх» в 1-й и 2-й областях, значения которых подберем так, чтобы ток был непрерывным. После интегрирования получим:

. (4.10)

Для грубой оценки ГМС будем считать, что толщины слоев достаточно велики, так что экспоненциальными членами в (4.8) можно пренебречь. Тогда плотность тока (4.10) будет пропорциональна . Аналогично, для плотности тока в правой области получим значение, пропорциональное . Из условия непрерывности тока следует, что = . Выражения для имеют вид:

(4.11)

Отсюда следует, что , и . Аналогичные манипуляции можно проделать для плотности тока электронов со спином «вниз», причем отношение полей будет обратным. Теперь представим, что к рассматриваемой двухслойной структуре приложена разность потенциалов . Тогда откуда получаем . Здесь верхние индексы обозначают спиновый канал и магнитную конфигурацию (AP – антипараллельная, P - параллельная). Подобное выражение можно получить и для спинового канала «вниз» с заменой индексов 1 на 2, и 2 на 1, соответственно. Тогда для суммарной плотности тока получим выражение:

, (4.12)

где есть некоторый интеграл по от всех зависящих от этой величины параметров. Легко убедиться, что в принятых нами приближениях этот интеграл имеет одно и то же значение для обоих спиновых каналов и магнитных конфигураций.

Для параллельной конфигурации путем таких же рассуждений получим: , и

. (4.13)

В результате для ГМС получим:

. (4.14)

Конечно, выражение (4.14) дает сильно завышенную оценку эффекта, поскольку при его выводе не учитывалось влияние промежуточного немагнитного слоя, наличие потенциальных барьеров между слоями, рассеяние на интерфейсах и процессы рассеяния с переворотом спина и т.д., однако оно отражает главное – фундаментальную связь эффекта ГМС со спин-зависящим рассеянием.

б) Эффект ГМС в CIP геометрии.

Значительно более сложным является расчет эффекта ГМС в CIP геометрии, поскольку, как будет видно ниже, пренебрежение квантовыми размерными эффектами приведет к тому, что этот эффект окажется равным нулю. Поэтому займемся расчетом спин-зависящей проводимости двухслойной структуры F1/F2 , ограниченной при двумя поверхностями, создающими бесконечно высокие потенциальные барьеры. Как и в предыдущем разделе, левую область будем обозначать индексом 1, а правую – индексом 2. Запишем функции Грина такой структуры, имеющие узлы при :

(4.15)

Учитывая аналитические свойства функции Грина при и выбрав систему единиц, при которой , получим:

(4.16)

Запишем теперь условия непрерывности функции Грина и ее производной на границе слоев, пренебрегая наличием потенциальных барьеров и отбрасывая члены порядка в предэкспонентах:

(4.17)

В результате решения системы уравнений (4.16 -4.17) получим:

(4.18)

Подставим найденные функции Грина в формулу Кубо и найдем продольную компоненту тензора электропроводности в первой области для электронов со спином «вверх»:

(4.19)

Воспользуемся соотношением и выполним интегрирование в (4.19) с точностью до членов порядка . Кроме того, опустим в коэффициентах перед интегралами осциллирующие слагаемые, аргументы которых зависят от , поскольку при последующем усреднении по осцилляциям эти члены обратятся в 0, поскольку их период не совпадает с периодом осциллирующего члена в знаменателе, равным . В результате получим: (4.20)

После несложных преобразований и усреднения по осцилляциям согласно описанной ранее процедуры получим:

. (4.21)

Аналогичное выражение для проводимости канала со спином «вниз» можно получить взаимной заменой индексов 1 и 2 у .

Проводимость во второй области для электронов со спином «вверх» определяется следующей группой слагаемых:

(4.22)

и аналогично для спинового канала «вниз». Выполнив в (4.22) интегрирование и усреднение по осцилляциям, получим:

. (4.23)

При параллельной ориентации намагниченностей в слоях структура представляет собой тонкую пленку толщиной , проводимость которой вычислялась ранее. Поскольку в CIP геометрии спиновые каналы включены параллельно, так же как и слои пленки, то для суммарной проводимости пленки получим:

(4.24)

Как и в предыдущем разделе, для грубой оценки эффекта ГМС разложим гиперболические функции в (4.24) при малых аргументах. В принципе, в данном выражении такое разложение вполне законно, однако не следует забывать, что ранее мы усреднили все величины по пространственным осцилляциям, но при малых толщинах пленки такие квантовые эффекты могут оказаться чрезвычайно важными и даже определяющими для ГМС. Считая, что толщина пленки достаточно мала, чтобы можно было выполнить усреднение в (4.24) и в то же время позволяет пренебречь квантовыми эффектами, то есть при условии, что , получим:

(4.25)

Полученное выражение для ГМС для обеих геометрий является оценочным и учитывает лишь вклад от спин-зависящего рассеяния в этот эффект. В имеющейся в настоящее время обширной литературе по этому эффекту исследовано влияние других факторов на формирование величины ГМС. Так, в работе A. Vedyayev, C. Cowache, N. Ryzhanova and B. Dieny, J. Phys.: Condens. Matter 5 (1993), 8289-8304 выполнен квантово-механический численный расчет CIP ГМС трехслойной структуры с учетом как спин-зависящего в ферромагнитных слоях рассеяния, так и спин-зависящих потенциальных барьеров между слоями, а также квантовых осцилляций. В этом случае функции Грина имеют более сложный вид, например, для левой области (область1) (4.26)

где a, b и c – толщины слоев соответственно, - энергетический параметр немагнитной прослойки, координата z = 0 соответствует левой поверхности структуры. Кроме того, осциллирующий знаменатель равен

(4.27)

В работе приведены зависимости ГМС от толщины левого слоя при фиксированных a и b и от отношения импульсов Ферми электронов со спином «вверх» и «вниз», а также зависимость ГМС от толщины немагнитной прослойки. В отсутствие потенциальных барьеров эта зависимость имеет немонотонный характер с максимумом порядка десятка процентов при толщине, совпадающей с меньшей из длин свободного пробега и спадающей при увеличении толщины. При наличии потенциальных барьеров и совпадающих длинах свободного пробега наблюдаются ярко выраженные осцилляции ГМС в зависимости от отношения , причем ГМС равен нулю, когда это отношение равно 1, а амплитуда осцилляций сначала резко возрастает, а затем довольно быстро убывает при увеличении или уменьшении этого отношения. При увеличении толщины немагнитного слоя наблюдается уменьшение ГМС, близкое к экспоненциальному. Основным результатом данного расчета можно считать тот факт, что, если длины свободного пробега электронов со спином «вверх» и «вниз» существенно различны, то потенциальные барьеры могут только уменьшить амплитуду ГМС. Однако при равенстве длин свободного пробега спин-зависящие потенциальные барьеры, в свою очередь, приводят к возникновению ГМС, амплитуда которого имеет сколько-нибудь заметную величину лишь для очень тонких пленок с толщиной порядка нескольких периодов осцилляций.

В работе A. Vedyayev, M. Chshiev and B. Dieny, JMMM 184 (1998) 145-154 теоретически исследована роль рассеяния на интерфейсах в формировании величины CIP ГМС. Это рассеяние учитывалось в приближении когерентного потенциала и вводилось в теорию через дополнительный параметр – спин-зависящую поверхностную длину свободного пробега. Численный расчет, выполненный в работе при различных значениях длин свободного пробега для пленки без учета потенциальных барьеров показал, что при наличии спин-зависящего объемного и поверхностного рассеяний последнее дает дополнительный и очень существенный вклад в ГМС, причем в случае, когда толщина ферромагнитного слоя сравнима с меньшей из длин свободного пробега объемного рассеяния, этот вклад сначала резко возрастает и затем насыщается при уменьшении интенсивности поверхностного рассеяния. Ситуация несколько иная для случая, когда толщина ферромагнитного слоя меньше длины свободного пробега электронов со спином «вниз». Тогда эти электроны сравнительно слабо рассеиваются в ферромагнитных слоях, и спин-зависящее рассеяние на интерфейсах может являться основным механизмом, формирующим эффективную длину свободного пробега электронов со спином «вниз», поэтому при ее увеличении отношение эффективных длин свободного пробега сначала убывает, а величина ГМС проходит через максимум, однако при дальнейшем увеличении длин свободного пробега поверхностного рассеяния до величин, превышающих в несколько раз толщину слоев, это рассеяние перестает играть сколько-нибудь заметную роль, и величина ГМС насыщается

При исследовании ГМС в спин-вентильных металлических структурах возникают технологические сложности, связанные с тем, что активной частью элементов этих структур, формирующих ГМС, являются соседние области ферромагнитных слоев размерами порядка меньшей из длин свободного пробега, остальные же области являются шунтирующими и приводят лишь к уменьшению эффекта. Поэтому используемые в приложениях пленки должны быть тонкими с толщинами порядка нанометров, а подводящие провода иметь как можно меньшее сопротивление. Поэтому на практике, чтобы получить наибольший эффект, обычно используют сверхпроводящие электроды. При этом на границе ферромагнитный металл / сверхпроводник возникает размерный эффект более сложной природы, связанный с так называемым Андреевским отражением. К рассмотрению этого эффекта обратимся позднее.