Борман Теория разделения изотопов 2007

зательствами использовать простые объяснения исследуемых физических процессов.

Настоящее пособие подготовлено на основе материалов лекций по курсу «Молекулярно-кинетические методы разделения изотопов», читаемому доцентом Г.А. Сулаберидзе на кафедре молекулярной физики МИФИ, и аналогичному курсу лекций, читаемому в УГТУ-УПИ профессором В.А. Палкиным, а также по материалам работ, опубликованных в зарубежной и отечественной литературе и трудах научных конференций.

Введение написано В.Д. Борманом при участии Г.А. Сулаберидзе, параграфы 1.1–1.7 написаны В.А. Палкиным и Г.А. Сулаберидзе, причем параграф 1.2 при участии В.Д. Бормана, а параграф 1.7 при участии В.Д.Борисевича. Параграфы 1.8–1.14 части 1 и часть 2 написаны Г.А. Сулаберидзе. Раздел книги «Примеры разделения многокомпонентных смесей» написан А.В. Тихомировым при участии В.Д. Борисевича, В.Д. Бормана и Г.А. Сулаберидзе.

Вподготовке рукописи принимали участие В.Д. Борисевич

иВ.Д. Борман.

Коллектив авторов благодарен руководителю Департамента ядерного топливного цикла Минатома (2004 г.) В.М. Короткевичу за поддержку идеи создания цикла книг по основным курсам лекций, читаемым для студентов, обучающихся по специальности «Физика кинетических явлений». Авторы благодарны официальным рецензентам В.М. Жданову и А.И. Рудневу, выполнившим большую работу по прочтению рукописи и сделавшим много ценных замечаний. Авторы благодарны также В.П. Иванову, А.А. Белогорлову и И.В. Тронину за техническую помощь при подготовке рукописи.

21

Список литературы

1.Бенедикт М, Пигфорд Т., Химическая технология ядерных материалов, Атомиздат, 1960.

2.Розен А.М., Теория разделения изотопов в колоннах, Атомиздат, 1960.

3.Жигаловский Б.В., Лекционные материалы по многокомпонентным смесям, Новоуральск, УЭХК, 1999.

4.Обогащение урана, под ред. С. Виллани: пер. с англ. под ред. И.К. Кикоина, М: Энергоатомиздат, 1983.

5.Изотопы (Свойства. Получение. Применение.), под ред. В.Ю. Баранова, М: ИздАТ, 2004.

6.Сборник докладов XI международной научной конфе-

ренции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул», декабрь 2006, Звенигород, Цнииатоминформ 2006.

7.Proc. 9th Workshop on Separation Phenomena in Liquids and Gases, 2006, China, Beijing.

8.Гвердцители И.Г., Цхакая В.К. В сб. «Получение изотопов» Тр. Всес. конф. По разделению и применению изотопов. М: Изд-во АН СССР, 1958, с. 113.

9.Palko A.A., J. Chem. Phys., 1959, v.30, p.1187.

10.Jicrli D., Staschewski D.F., Chem. Soc. Farad. Soc., 1977, v.71, p.1505.

11.Ancona E., Boato G., Casanova N., Nuova Cimento, 1962, №24, p.111.

12.Stern M., Kauder L., Spindel W., J. Chem,Phys., 1962, v.36, p.764.

13.Clusius K., Vecchi M., Helv. Chim. Acta, 1959, v.42, p.1921.

14.Clusius K., Schleich K., Vecchi M., Helv. Chim. Acta, 1959, v.42, p.2654.

15.Джонс К., Ферри В., Разделение изотопов методом термодиффузии, М., ИЛЛ, 1947.

22

16.Muller G., Vasaru G., The Clusius-Dickel thermodiffusion column – 50 year after its invention, Isotopenpraxis, 1988, v.24, №11/12, pp. 455–464.]

17.Сазыкин А.А., «Термодинамический подход к разделению изотопов» в кн. Изотопы (Свойства. Получение. Применение.) под ред. В.Ю. Барановы, М: ИздАТ, 2000, с. 72– 108.

18.Wood H.G., Borisevich V.D., Sulaberidze G.A. On a criterion efficiency for multi-isotope mixtures separation, Separ. Sci. Technol., 1999, v. 34 (3), pp. 343–357.

19.Палкин В.А., Обобщение решения Смородинского для потенциала разделения многокомпонентной смеси изотопов.

Атомная энергия, 2003, т. 95, №5, с. 373–382.

20.Палкин В.А., Фролов Е.С., Оптимизация каскадов по критерию максимума использования разделительной способности элементов, Сборник докладов XI международной науч-

ной конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул», декабрь 2006, Звенигород, Цнииатомин-

форм 2006, стр. 21–28.

21.Song T.M., Zeng S., On the optimity of separation cascade for a binary and a multi-component case, Proc. 9th Workshop on Separation Phenomena in Liquids and Gases, September 18–21, 2006, China, Beijing, pp. 132–143.

23

Часть 1

ТЕОРИЯ КАСКАДОВ ДЛЯ РАЗДЕЛЕНИЯ БИНАРНЫХ СМЕСЕЙ

Внастоящем разделе описывается теория каскадов, состоящих из дискретных элементов и предназначенных для разделения бинарных изотопных смесей, прежде всего в приложении к однофазным молекулярно-кинетическим методам разделения. Рассматриваются как малые, так и большие эффекты разделения, реализуемые в разделительном элементе, в качестве которого используются такие аппараты, как газодиффузионная машина, газовая центрифуга, масс-диффузион- ный насос Герца и др. Излагаемая теория основана на общих принципах умножения элементарного (однократного) эффекта разделения, которые позволяют использовать её, в частности, для расчета противоточных разделительных колонн (термодиффузионных, масс-диффузионных, дистилляционных, химобменных) и каскадов, составными частями которых являются такие колонны (каскады колонн с сокращением потоков).

1.1.Разделительный элемент, разделительная ступень. Основные параметры и уравнения [1–5]

Вобщем случае разделительный элемент может иметь несколько входов и выходов. В практике разделения изотопов однофазными методами, он имеет, как правило, один вход и два выхода и называется простым разделительным элемен-

том (рис. 1.1). В этом случае в разделительный элемент по-

дают поток разделяемой смеси LЭ с концентрацией (мольной

24

долей ) ценного (целевого изотопа) c , а из него отбирают два потока: «обогащенный», с более высокой, чем во входящем потоке, концентрацией c′, и «обедненный», с более низкой концентрацией c′′. В отсутствие потерь рабочего вещества,

θ= LЭ′ называют коэффициентом деления потока, а расход

LЭ

LЭ – производительностью элемента. В разделительную

ступень параллельно соединяют элементы с одинаковыми величинами θ , c, c′ и c′′ (рис. 1.2). Она имеет суммарную

производительность L и выходящие потоки L′ =θL и L′′ = (1 −θ)L . Такое представление о работе элементов в сту-

пени предполагает, что все они работают в одинаковых условиях и имеют одинаковые характеристики.

Между приращением δ′ = c′ − c и уменьшением δ′′ = c − c′′ концентрации целевого компонента в выходящих потоках разделительного элемента существует определенная

* Если речь идет о разделении изотопов тяжелых элементов, то в этом случае величины мольной и массовой концентрации практически совпадают.

25

полный коэффициент раз-

деления, который для большинства однофазных методов разделения не зависит от состава изотопной смеси

рактеризует эффект разделения, достигаемый в одном элементе или ступени, и может зависеть от производительности ступени L и коэффициента деления потока θ :

где q(L,θ) – некоторая функция, которую определяют по ре-

зультатам теоретических или экспериментальных исследований.

26

В соответствии со сказанным, к числу основных параметров ступени относятся восемь величин: L, L′, L′′, c, c′, c′′, q, θ ,

связанные независимыми соотношениями (1.1)–(1.5). Причём из перечисленных параметров свободными (независимыми) являются только три. Как правило, в качестве свободных параметров рассматривают величины L, c и θ . Однако в зави-

симости от рассматриваемой задачи могут быть выбраны их различные комбинации.

Для удобства анализа эффекта разделения в элементе (ступени) могут быть введены дополнительные параметры и характеристики. Например, коэффициенты разделения по обогащённой α и обеднённой β фракциям, рассчитываемые как

Эти параметры характеризуют величину эффекта разделения в обогащённой и обеднённой фракциях по отношению к концентрации в потоке питания. Кроме того, для описания процесса разделения удобно пользоваться коэффициентами обогащения ε , ε′, ε′′, равными

зависимости δ ′ и δ′′ от c имеют максимумы, не совпадаю-

27

Следовательно, если коэффициенты разделения не зависят от параметров L и θ , можно путем уменьшения θ повысить концентрацию ценного компонента в обогащённом потоке c′, произведя таким образом «перераспределение» полного обогащения δ в выходных потоках. При этом концентрация в обеднённом потоке c′′ будет приближаться к концентрации во входном потоке с. Очевидно, что возможность такого изменения обогащений δ ′ и δ′′ связана с условиями сохранения материального баланса в разделительном элементе.

1.2.Разделительная способность (мощность). Работа разделения. Разделительный потенциал [1–7, 52]

Втехнологии разделения изотопов понятия работы разделения, разделительной мощности и разделительного потенциала имеют весьма важное значение, так как их использование позволяет, не прибегая к сложным расчетам, оценить необходимое число элементов в каскаде и удельные затраты на производство обогащенного продукта. Количественное определение работы разделения впервые было предложено анг-

лийскими физиками Пайерлсом и Дираком. Они предполо-

~

жили, что должна существовать функция U , с помощью которой можно охарактеризовать «ценность» изотопной смеси как в качественном, так и в количественном отношении, и которую можно представить в виде произведения экстенсивной величины – количества разделяемой смеси M – на интенсивную величину – функцию V(c), зависящую только от концентрации ценного изотопа и характеризующую качество смеси

28

Функцию V(c) было предложено называть разделительным

~

потенциалом. Необходимо иметь в виду, что функция U ничего общего со стоимостным выражением не имеет и поэтому

еене следует смешивать с реальной ценой изотопной смеси. Процесс разделения смеси в разделительной установке*

для любого метода разделения схематически можно представить следующим образом. До начала процесса имелось некоторое количество исходной смеси F*(в ед. массы) с концентрацией ценного изотопа сF . С использованием введенных понятий изотопная ценность этой смеси будет определяться

разделения получают обогащенный продукт в количестве P*(в ед. массы) с концентрацией ценного изотопа сP и обедненный продукт в количестве W*(в ед. массы) с концентрацией сW. Изотопная ценность этих продуктов будет

ризует меру усилий, которую необходимо затратить на полу-

* Под разделительной установкой здесь будем понимать разделительный каскад, отдельной ячейкой которого является разделительный элемент.

29

чение из первоначальной бинарной смеси изотопов два новых

продукта – обогащенный и обедненный одним из изотопов

~

этой смеси. Приращение функции U , характеризующее пе-

рераспределение первоначальной массы разделяемого вещества между двумя выходными потоками, и изменение изотопного состава в них при прохождении смеси через разделительную установку называются работой разделения. Введенное понятие работы разделения не имеет ничего общего с реальными энергетическими затратами на поддержание внешних и внутренних потоков в разделительной установке. Из формулы (1.14) следует, что введенная таким образом работа разделения имеет размерность количества вещества.

Отметим также, что величина работы разделения не дает ответ на вопрос о том, за какое время эта работа может быть выполнена на той или иной разделительной установке. Для получения ответа на этот вопрос необходимо знать раздели-

тельную мощность (способность) установки ∆U , т.е. работу

Для вычисления работы разделения и разделительной способности необходимо знать явный вид функции V(с). Пайерлс и Дирак решили этот вопрос, рассматривая разделительную способность ступени (элемента), которую в соответствии с вышесказанным можно выразить следующим образом

В случае слабого разделения (q~1) функции V (с′) и V (с′′)

можно разложить в ряд Тейлора в окрестности точки с, ограничиваясь членами второго порядка малости

30