книги из ГПНТБ / Быховский, А. В. Горячие аэрозольные частицы при техническом использовании атомной энергии

ном уровне значимости автор применил х2-критерий и рассчитал доверительные границы для отношения ag/ß при 90%-ной доверительной вероятности (/д = 0,95, р2 = =0,05) в зависимости от объема проанализированной пробы N при значениях ß= 1,5; 2; 3; 5 и 10 (рис. 3.6).

Рис. 3.5. Доверительные границы для средне­ геометрического диаметра de при 90%-ной доверительной вероятности.

С помощью данных, приведенных на рис. 3.6, легко оценить доверительные границы «истинного» стандарт­ ного отклонения размера частиц при 90%-ной довери­ тельной вероятности, если по некоторому числу N изме­ рений найден выборочный параметр ß. Если, например, jV = 200 и ß= 2, то с 90%-ной доверительной вероятно­

1,9<(T*<2,14.

Результаты, приведенные на рис. 3.5 и 3.6, позволяют также решать и обратную задачу — определение числен­ ности аэрозольной пробы, необходимой для того, чтобы параметры предполагаемого логарифмически нормаль­ ного распределения аэрозольных частиц по размерам об­

110

ладали требуемой точностью при 90%-пой доверитель­ ной вероятности. Решение этой задачи особенно важно в случае анализа дисперсного состава радиоактивных аэрозолей, так как измерение размеров радиоактивных частиц сопряжено со значительными экспериментальны­ ми трудностями.

Рис. 3.6. Доверительные границы для стан­ дартного отклонения ag при 90%-ной довери­ тельной вероятности.

Пусть, например, требуется, чтобы истинный сред­ негеометрический диаметр dg и истинное стандартное отклонение ай с 90%-ной доверительной вероятностью отличались соответственно от диаметра d и стандартного отклонения ß, определенных на основе эксперименталь­

ных данных, не более чем на 20%. Тогда 0,8< —f- <1,2

а

и о,8< -^ -< 1 ,2 . Необходимый объем пробы при ß= 1,5

составляет 15 частиц, при ß= 2 соответственно 40 и 32 частицы, при ß= 3 соответственно 100 и 66 частиц.

С увеличением ß, т. е. с возрастанием полидисперсно­ сти аэрозоля, объем пробы, необходимый для оценки параметров логарифмически нормального распределения с желательной точностью, растет.

111

При увеличении численности выборки доверительные границы для dg и og непрерывно уменьшаются (при за­ данном уровне значимости), т. е. оценка параметров распределения все более уточняется. Однако, начиная с некоторого числа измерений (например, для ß-=2 УѴ~ «200), это уменьшение становится очень незначитель­ ным, поэтому чрезмерное увеличение числа исследуемых частиц не рационально.

Заканчивая изложение данного раздела, обратим вни­ мание на одно существенное для целей настоящей рабо­ ты обстоятельство. Нетрудно показать, что соблюдение в радиоактивной аэродисперсной системе логарифмиче­ ски нормального распределения частиц по активности может свидетельствовать о возможности присутствия в их составе высокоактивных частиц. Действительно, в том случае, даже если медианная активность частиц А т ма­ ла, при достаточно высоких значениях стандартного от­

несколько порядков превышает медианное значение. На­ пример, если логарифмически нормальное распределение частиц по активности имеет параметры Лт = 6,6х ХІ0~13 кюриічастица и ag—4,4, то вероятность присутст­ вия в аэрозольной системе частиц с активностью, равной 50 Лт = 3,2 • К Н 1 кюри/частица, составляет 1%. Естест­ венно, что такой расчет предполагает справедливость ло­ гарифмически нормального закона для всего спектра ак­ тивностей частиц (теоретически от нуля до бесконечно­ сти), тогда как на практике этим законом описывается, как правило, некоторый узкий участок спектра, имею­ щий нижний и верхний пределы. Тем не менее в каче­ стве приближенного ориентира можно принять, что про­ цессы, приводящие к логарифмически нормальному рас­ пределению аэрозольных частиц по активности, порож­ дают некоторое (относительно малое) число частиц с активностью, много большей средних значений, что при достаточно высокой удельной активности приводит к об­ разованию горячих частиц.

3.6. ОПРЕДЕЛЕНИЕ ИЗОТОПНОГО СОСТАВА ГОРЯЧИХ ЧАСТИЦ С ПОМОЩЬЮ СЦИНТИЛЛЯЦИОННОЙ ^СПЕКТРОМЕТРИИ

Для анализа изотопного состава горячих аэрозольных частиц применяли методы у- и ß-спектрометрии, а также

112

метод поглощения ß-излучения. Основные данные полу­ чены с помощью у-спектрометрии.

Известно, что сложный спектр у-квантов, испускаемых смесью изотопов, может быть проанализирован с помо­ щью сцинтилляционной у-спектрометрии 1340, 346].

Поскольку горячие частицы имеют, как правило, сложный изотопный состав и низкую активность, сцинтилляционный гамма-спектрометр для анализа излучения отдельных радиоактивных частиц с целью достижения

Увеличение фотоэффективности сопряжено с ухудше­ нием разрешающей способности спектрометра и, как правило, с увеличением уровня фона, поэтому размеры кристалла должны выбираться в порядке компромисса между упомянутыми требованиями.

Для измерения высокоактивных частиц можно при­ менять серийно выпускаемый отечественной промышлен­ ностью универсальный сцинтилляционный детектор типа УСД-1. Для спектрометрических целей в детекторе УСД-1 могут быть использованы кристалл Nal(Tl) диаметром

УСД-1-2 с толщиной стенки 33 мм. Нижние пределы из­ меряемой активности на установке УСД-1 и специальной спектрометрической установке при относительной по­ грешности ±10% и времени измерения 3 ч приведены в табл. 3.5.

Т а б л и ц а 3.5

и ФЭУ-43

Для измерения малоактивных частиц необходимо ис­ пользовать специальные спектрометрические установки с повышенной чувствительностью. В целях увеличения фо­ тоэффективности можно применять спектрометрические кристаллы Nal(Tl) размерами 70x50, 80X80 мм в соче­ тании с фотоумножителями типа ФЭУ-43 (ФЭУ-1Б), имеющими диаметр фотокатода 75 мм. Такой выбор оправдан тем, что, по данным работы [342], оптималь­ ным для получения высокой разрешающей способности и удовлетворительной фотоэффективности является вы­ бор кристаллов с диаметром около 80 мм\ фотоумножи­ тели ФЭУ-43, со своей стороны, в значительной мере удовлетворяют требованиям хорошего амплитудного разрешения и низкого уровня шумов f343J. Для сниже­ ния у-фона детектор гамма-спектрометра помещают в стальной или свинцовый кожух толщиной до 10 см. Бла­ годаря увеличению фотоэффективности и снижению фо­ на такая установка позволила авторам [264] измерять спектры у-излучающих частиц с активностью 10~п— ІО-10 кюри (см. табл. 3.5).

Дальнейшее снижение у-фона и повышение чувстви­ тельности может быть достигнуто окружением детекто­ ра счетчиками, включенными в режим антисовпадений с детектором, а также применением метода 4 я —ß—у-со- впадений [344].

3.7. ОПРЕДЕЛЕНИЕ СОСТАВА НЕАКТИВНЫХ КОМПОНЕНТОВ, ПЛОТНОСТИ И РАСТВОРИМОСТИ ГОРЯЧИХ АЭРОЗОЛЬНЫХ ЧАСТИЦ

Содержание различных неактивных элементов в го­ рячих аэрозольных частицах может быть определено методом рентгеноспектрального микроанализа [79, 312, 347—350]. Частицу для такого анализа готовят следую­ щим образом [350]. Из препарата, подвергнутого обра­ тимому проявлению, вырезают участок органической пленки размером 0,5X0,5 мм, содержащий горячую ча­ стицу, вместе с примыкающим к нему участком фото­ слоя. На подложку из металла, присутствие которого в частице не ожидается (например, из меди или бериллия), размером 5 x 5 мм наносят маленькую каплю раствора перхлорвиниловой смолы в дихлорэтане. Далее с помо­ щью иглы микроманипулятора вырезанный участок орга­ нической пленки с горячей частицей помещают в центр

114

капли. После высыхания растворителя радиоактивная частица оказывается прикрепленной к поверхности под­ ложки. Подложку вставляют в обойму и помещают в ва­ куумную объектную камеру микроанализатора. Части­ цу наблюдают в центре светлого пятна в ядерной эмуль­ сии в оптический микроскоп, в котором используется от­ раженный свет. Специальная электроннооптическая си­ стема, состоящая из электронной пушки и электромаг­ нитных линз, создает пучок электронов диаметром около 1 мкм. Пучок на частицу наводят с помощью микроско­ па, оптическая ось которого совмещена с оптической осью электронного пучка.

Электроны с энергией до 50 кэв возбуждают харак­ теристическое рентгеновское излучение атомов в объеме нескольких кубических микрометров. Излучение разла­ гают в спектр с помощью рентгеновских спектрометров С изогнутыми монокристаллами. Интенсивность спект­ ральных линий измеряют счетчиками Гейгера, сцинтилляционными счетчиками коротковолнового излучения и пропорциональными счетчиками длинноволнового излу­ чения.

Рентгеноспектральные микроанализаторы РСАШ-2, РСАШ-ЗДС и РАМС-2К (Институт геохимии и анали­ тической химии им. В. И. Вернадского АН СССР), JXA-3A (Институт кристаллографии АН СССР) и дру­ гих типов снимают спектр характеристического ■излуче­ ния в интервале длин волн от 0,7 до 10 Â, что обеспе­ чивает регистрацию всех элементов от магния до урана.

ІО“ 11—ІО-12 г.

На рис. 3.7 и 3.8 показан спектр характеристическо­ го рентгеновского излучения радиоактивной частицы, снятый на рентгеномикроанализаторе JXA-3A. Частица уловлена в аспирационной системе мощной гамма-уста­ новки с негерметичными препаратами 60Со в алюминие­ вых оболочках и имеет активность 5- ІО-9 кюри и раз­ меры 64X42 мкм. Эта частица содержит железо, марга­ нец, кремний, хром и кобальт, т. е. состоит в основном из продуктов износа нержавеющей стали — конструкци­ онного материала деталей установок (пружинных кассет и внутренних поверхностей рабочих каналов). Присутст­ вие кремния объясняется, по-видимому, попаданием в

8* 115

каналы атмосферной пыли вместе с охлаждающим воз­ духом. Интересно, что материал герметизирующей обо­ лочки — алюминий — в составе этой частицы не обнару­ жен.

Достаточно подробное изложение вопросов примене­ ния нейтронноактивационного анализа к исследованию неактивных компонентов аэрозольных частиц дано в ра­ боте [352].

Плотность радиоактивных частиц наряду с их разме­ ром — важное свойство, определяющее процессы их пе­ реноса и осаждения. Косвенные данные о плотности аэрозольных частиц могут быть получены на основе оп­ ределения изотопного состава их радиоактивности, а так­ же рентгеноспектрального или нейтронноактивационно­ го анализа их элементарного состава. Однако при этом из-за отсутствия информации о форме строения мате­ риала частиц (кристаллической, аморфной и т. п.), а также об относительной объемной доле микрополостей (раковин, микротрещин, пор и т. п.) могут быть получе­ ны неточные результаты. Плотность аэрозольных частиц может существенно отличаться от плотности вещества, из которого они образуются, причем особенно в этом отношении характерны аэрозоли, возникающие при кон­ денсации с последующей коагуляцией и содержащие аг­ регаты сложной формы.

Удачная попытка прямого определения плотности ра­ диоактивных частиц с помощью микроскопической уста­ новки, недавно разработанной для этой цели, описана в работе [353] на основе использования метода определе­ ния плотности аэрозольных частиц по установившейся скорости их оседания в жидкости [354]. На установке были проведены измерения плотности 73 радиоактивных частиц размером от 2 до 25 мкм, образовавшихся при трех воздушных ядерных взрывах.

Один из важных факторов, обусловливающих биоло­ гическое действие аэрозольных частиц,— их раствори­ мость [355]. Установка, позволяющая в динамике ис­ следовать растворимость отдельных радиоактивных ча­ стиц, описана в работе [174].

Растворимость частиц массой т и поверхностью 5 можно охарактеризовать формулой

avpD

*./, = 0,618 8' a s k (3.9)

117

РАДИОАКТИВНЫЕ АЭРОЗОЛЬНЫЕ Г Л А В А 4 ЧАСТИЦЫ В АТМОСФЕРНОМ

ВОЗДУХЕ

Поступление радиоактивных аэрозольных частиц в атмосферный воздух в последние два десятилетия при­ влекает внимание многих исследователей прежде всего в связи с той неконтролируемой опасностью, которую они несут для здоровья населения многих районов зем­ ного шара. Основными источниками радиоактивного за­ грязнения атмосферы являются:

1.Испытательные взрывы ядерного оружия, в том числе и подземные ядерные взрывы.

2.Радиоактивные выбросы ядерных реакторов и дру­ гих предприятий атомной промышленности.

3.Авария ядерноэнергетических установок на раке­ тах и искусственных спутниках Земли.

Что касается второго источника, то существенное за­ грязнение атмосферы радиоактивными аэрозолями на­ блюдается лишь в аварийных случаях; имеющиеся до­ стоверные данные об образовании радиоактивных частиц при работе ядерных реакторов, предприятий атомной промышленности и мощных изотопных установок обоб­ щены в соответствующих главах настоящей книги. Здесь же рассмотрено образование радиоактивных аэрозоль­ ных частиц (в том числе высокоактивных) в результате проведения испытательных взрывов ядерного оружия и аварий ядерноэнергетических устройств в космосе.

4.1. КОНЦЕНТРАЦИИ, ФИЗИКО-ХИМИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА И СТРУКТУРА РАДИОАКТИВНЫХ ЧАСТИЦ, ОБРАЗУЮЩИХСЯ ПРИ ИСПЫТАТЕЛЬНЫХ ВЗРЫВАХ ЯДЕРНОГО ОРУЖИЯ

Испытательные взрывы ядерного оружия — наиболее значительный источник поступления радиоактивных аэрозолей в атмосфёру [356, 357]. Внимание, уделяемое многими исследователями высокоактивным горячим ча­ стицам, возросло не только в связи с отмеченными в

119