книги из ГПНТБ / Быховский, А. В. Горячие аэрозольные частицы при техническом использовании атомной энергии

гл. 2 причинами, но и определяется тем важным преиму­ ществом, что продукты деления в каждой такой частице своим происхождением обязаны одному взрыву, тогда как в атмосфере присутствует смесь продуктов деления от множества взрывов. Критическому рассмотрению и обобщению опубликованных данных о горячих частицах, образующихся при ядерных испытаниях, посвящено не­ сколько обзорных статей (см., например, работы [358— 360]), поэтому при дальнейшем изложении основное внимание будет уделено новым работам в этой области..

Возникновение горячих частиц

В настоящее время большинство авторов, изучавших распространение и выпадение на Землю аэрозольных продуктов ядерных взрывов, полагает, что образование частиц радиоактивных аэрозолей происходит следую­ щим образом: при воздушном взрыве — при остывании огненного шара ядерного взрыва в результате конденса­ ции и коагуляции конструкционных материалов, нерасщепленного ядерного горючего и образовавшихся про­ дуктов деления; при наземном взрыве — в результате взаимодействия конденсирующихся продуктов деления, нерасщепленного ядерного горючего и конструкционных материалов с частицами материала подстилающей по­ верхности, вовлеченными в огненный шар. И в том и дру­ гом случае присутствующие в огненном шаре вещества образуют неоднородную многокомпонентную систему, в которой они в зависимости от физико-химических свойств существуют либо в газообразном состоянии (криптон, ксенон), либо в виде ионов (йод, бром, цезий, рубидий), либо в виде паров металлов и их окислов. Кроме того, некоторые продукты деления в этой многокомпонентной системе в момент формирования радиоактивных частиц испытывают ряд последовательных превращений: они пе­ реходят в вещества с более низкой температурой парооб­ разования и вновь возгоняются из уже сконденсировав­ шегося состояния [12].

В настоящее время еще не получено строгого теоре­ тического решения задачи образования радиоактивных аэрозолей при ядерном взрыве. Имеющиеся теоретиче­ ские модели основаны на большом числе допущений, справедливость которых еще не Подтверждена экспери­ ментально» поэтому они недостаточно совершенны,

120

Простейшая модель образования аэрозольных частиц при воздушных взрывах разработана Л. Мэйджи [361]. В его модели основное внимание уделено процессам воз­ никновения центров конденсации (зародышей) и росту частиц благодаря конденсации на этих зародышах. Дру­ гая теория, учитывающая одновременное образование за­ родышей частиц конденсатов и их коагуляцию, разрабо­ тана К. Стюартом [329].

По оценке Стюарта, при воздушном взрыве атомной бомбы массой 1 г и мощностью 20 кт тротилового экви­ валента модальный радиус частиц должен быть равен 0,01 мкм. Кривые распределения, построенные на осно­ ве теорий Мэйджи и Стюарта, не противоречат экспери­ ментальным данным о размерах частиц при воздушном взрыве, по крайней мере в диапазоне размеров, для ко­ торого получены надежные данные. В другой теоретиче­ ской работе [362] для радиоактивных аэрозолей от взрыва бомбы массой 0,9 т и мощностью 20 кт получено значение среднего радиуса, равное 0,2 мкм, т. е. резко отличающееся от оценки, приведенной в работе [329]. Такое несовпадение свидетельствует о недостаточном со­ вершенстве имеющихся теоретических моделей, поэтому к данным, полученным при их использовании, следует от­ носиться с известной осторожностью [363].

Тем не менее из теоретического рассмотрения, в це­ лом подтверждаемого экспериментальными данными, следует, что радиоактивные частицы, образовавшиеся при воздушном взрыве в результате конденсации и коа­ гуляции продуктов деления и испаренного бомбового ве­ щества, характеризуются размерами, как правило, не превышающими 10—25 мкм, а средний диаметр частиц составляет доли микрометра. Размеры частиц, образую­ щихся при наземных, приземных и подземных (с выбро­ сом грунта) ядерных взрывах, значительно больше и мо­ гут достигать 2—3 мм в диаметре [356] при медианном диаметре около 100 мкм.

Дальнейшее поведение радиоактивных частиц в ат­ мосфере существенно зависит от их размеров. Крупные частицы (размером более нескольких микрометров) в результате гравитационного оседания и вымывания из тропосферы сравнительно быстро выпадают на поверх­ ность Земли и образуют так называемые локальные и тропосферные выпадения. Мелкие радиоактивные части­ цы диаметром Порядка микрометра и менее после по­

121

ступления в стратосферу распространяются практически над всем земным шаром и образуют глобальные выпа­ дения (см., например, работу 1364]). Механизмы гло­ бального распространения в атмосфере и выпадения на Землю радиоактивных аэрозолей ядерных взрывов изу­ чены еще слабо [365]. Зависимость глобальных выпаде­ ний от времени и географического положения места на­ блюдения, от метеорологических условий и множества других факторов, влияние которых сложно и с трудом поддается количественной оценке, часто делает несопо­ ставимыми сведения о концентрациях и некоторых свой­ ствах радиоактивных частиц, полученные различными авторами в разное время.

Высокоактивные крупные частицы, находящиеся на верхнем крае широкодиапазонного непрерывного распре­ деления по размерам радиоактивных частиц от ядерных рзрывов, через несколько месяцев после испытаний практически все покидают атмосферу.

Концентрация горячих аэрозольных частиц

Впервые горячие частицы были обнаружены случай­ но [366]. По данным систематических наблюдений [79, 263, 269, 297, 367], максимальные значения концентра­ ций горячих частиц совпадают, как правило, с периода­ ми проведения ядерных испытаний. В это время кон­ центрация аэрозольных частиц с активностью более ІО-10 кюри!частица составляет в среднем одну частицу на сотни и тысячи кубических метров воздуха, а с актив­ ностью более ICH2 кюри/частица — одну частицу на еди­ ницы и десятки кубических метров атмосферного возду­ ха. После окончания испытаний содержание горячих аэрозольных частиц в атмосфере уменьшается, и через три — четыре месяца они обнаруживаются очень редко.

Во многих отношениях типичны результаты система­ тических измерений концентрации горячих аэрозольных частиц в атмосферном воздухе Подмосковья за 1962—

ном слое атмосферы трех фракций горячих аэрозольных частиц, активность которых лежит соответственно в пре­ делах 5 -НН 2—5 -ІО-11, 5- ІО-11—5 -ІО“ 10 кюри/частица и

превышает 5 - ІО-10 кюри/частица. В верхней половине рис. 4.1 приведены значения средней долгоживущей ак­

122

тивности атмосферного воздуха за тот же период (верх­ няя кривая), а также изменение во времени доли долго­ живущей активности воздуха, которая приходится на го­ рячие частицы с активностью более 5 -ІО-12 и 1• 10~10 кюри соответственно1.

Средняя актиЪность боздуха, кюри/л

Рис. 4.1. Характеристика загрязнения атмосферного воздуха продук­ тами ядерных взрывов в Подмосковье в 1962—1964 гг.:

А — суммарная концентрация продуктов деления в воздухе, кюри/л-, Б —до­

1 Приведенные данные о радиоактивном загрязнении воздуха являются усредненными за значительный промежуток времени (две — четыре недели); пиковые суточные концентрации радиоактив­ ных частиц могли быть в 5—10 раз больше.

123

На рис. 4.2 показан спектр атмосферной активности за период с И октября по 5 ноября 1962 г .1 Существен­ но, что количество радиоактивных частиц резко возра­ стает с уменьшением активности отдельных частиц. На­ пример, число горячих частиц с активностью больше

5 -ІО-10 кюри/частица не превы­ шает 3—4% числа частиц с активностью больше 5 -ICH2 кюри!частица. Значительное пре­ обладание числа малоактивных частиц отмечено во все периоды наблюдения. Распределение ча­

вполне удовлетворительно описы­ вается степенной функцией вида N (А) = 150 А - 2. Аналогичные рас­ пределения активностей аэро­ зольных частиц отмечались и

востальные периоды наблю­

цией радиоактивных аэрозолей и концентрацией горячих частиц выражена значительно сильнее в период прове­ дения испытаний, однако характер корреляционной связи между этими величинами очень сложен и изменчив.

Размеры горячих аэрозольных частиц

Непосредственное определение размеров содержа­ щихся в атмосфере горячих аэрозольных частиц затруд­ нено в связи с наличием в аэрозольной пробе большого числа неактивных частиц. Например, по данным Шлей-

1 Функция распределения N (А) на рис. 4.2 нормирована таким образом, что произведение Af(4)A4, где А — интервал активности в единицах 10-10 кюри, равно числу радиоактивных частиц в этом ин­ тервале. Например, число аэрозольных частиц, активность которых заключена в пределах 5 -ІО-11—Ы 0 ~ 10 кюри, равно 380 •0,5 = 190.

124

на и др. [296], после проведения взрыва в Китае в ок­ тябре 1964 г. отношение числа радиоактивных частиц в пробе к общему числу частиц колебалось в пределах от 7.5- ІО“10 до 4,2-ІО-9. Поскольку горячие частицы содер­ жатся в атмосфере достаточно длительное время (не­ сколько месяцев), есть основания полагать, что они слабо вымываются осадками, т. е. имеют размеры в пре­ делах от десятых долей до нескольких микрометров [368]. Прямые измерения размеров горячих аэрозоль­ ных частиц подтверждают справедливость такой оценки.

Так, исследование распределения ß-активности по размерам аэрозольных частиц с помощью аэрозольного спектрометра Гетца в декабре 1961 г. — июле 1962 г. показало, что максимум распределения частиц с актив­

зольных частиц, измеренный на электронном микроско­ пе, оказался равным 4,0±1,7 мкм [79]. По данным дру­ гих измерений, средний диаметр радиоактивных частиц составляет 4,3 ±2,2 мкм [172]. Используя ту же техни­ ку измерения размеров частиц на электронном микро­ скопе, Мамуро и др. нашли, что размеры горячих частиц лежат в пределах от 8 до 19 мкм [370] и от 7 до 14 мкм. [347]. Измерения размеров горячих частиц от ядерных испытаний 1962 г. на оптическом микроскопе, выполненные Ситкусом [348], показали, что размер ча­ стиц лежит в пределах 1,6—4,0 мкм. Аналогичные дан­ ные о размерах радиоактивных частиц, образовавшихся в результате ядерных взрывов в Китае, приводятся в работе [372].

По данным Я. И. Газиева и др. [373], интегральное распределение высокоактивных частиц по размерам в приземном слое атмосферы в сентябре — декабре 1967 г. описывается экспоненциальной функцией вида

F(d) — е—1 °’9>,

где F (d) — доля частиц, имеющих диаметры более d по отношению к числу частиц с диаметром более 0,9 мкм.

Используя многослойные фильтры из волокнистых материалов ФП и спектрометрическую технику, Б. И. Огородников и др. [315] обнаружили, что в пе­ риод весеннего максимума в апреле — мае 1970 г. основ­ ная часть радиоактивных изотопов в приземном слое

125

воздуха Подмосковья находилась на частицах диамет­

мелких частицах, что находится в хорошем соответствии с существующими представлениями о формировании аэрозолей в облаке ядерного взрыва.

Связь между активностью аэрозольных частиц и их размером

Сисефский [287], используя технику измерения раз­ меров радиоактивных частиц на оптическом микроско­ пе, проанализировал размеры и активность 950 горячих частиц от ядерных испытаний 1957 г. Исследованные частицы имели размер в пределах 0,2—5 мкм, причем, хотя экспериментальным данным присущ большой раз­ брос, что свидетельствует о различной удельной актив­ ности частиц, в целом они указывают на прямую про­ порциональность активности частиц их массе. Средняя удельная активность частиц возрастом 120 дней равна 1,2 кюри/г. Другие авторы (например, работа [374]) со­ общают менее подробные данные о размере и актив­ ности частиц.

Бенсону и др. [375] удалось показать, что ß-актив- ность частиц размером более 2 мкм возрастает пропор­ ционально кубу размеров. Показатель степени в зави­ симости активности частиц от размера для трех воздуш­ ных взрывов составил 3,06± 0,08; 3,22± 0,16 и 3,01 ±0,30.

Это означает, что активность на единицу объема частиц различного размера для любого взрыва примерно по­ стоянна.

В другой работе тех же авторов [376] получено,что зависимость активности 140Ва в частицах от их размера также выражается степенным законом с показателями 2,63 ±0,24 и 2,32 ±0,50 для двух взрывов соответственно,

нием 140Ва, имеющего летучих предшественников [377].

126

более низкую удельную активность, чем частицы от ядерных испытаний 1961—1962 гг. Эти данные под­ тверждаются также сообщением Мамуро и др. [379]. По данным работы [377], удельная активность частиц дальних выпадений от воздушных взрывов в ІО4—ІО7раз выше удельной активности таких же частиц от назем­ ных взрывов.

Плотность радиоактивных частиц

Из данных рентгеноспектрального микроанализа сле­ дует, что радиоактивные частицы выпадений ядерных взрывов, состоящие в основном из окислов железа и алюминия, должны обладать плотностью в диапазоне 4— 5 г/смъ [322]. Прямое экспериментальное определение плотности частиц выпадений размером от 4 до 16 мкм [353] показало, что для трех воздушных ядерных взры­ вов плотность р равна соответственно 3,75 ±0,42; 3,60 ±0,22 и 3,88 ±0,28 г/см3, т. е. во всех случаях ниже теоретически предсказываемой величины 4,0—5,0 г/см3. Авторы объясняют полученные результаты аморфной природой большинства исследованных частиц, что под­ тверждается отсутствием дифракции электронов, а так­ же наличием в их материале некоторого числа микро­ полостей.

По оценке Фрейлинга и др. [380], доля объема, за­ нятая газовыми включениями, составляет в крупных ча­ стицах от 5 до 44 %.

Изотопный состав горячих частиц. Фракционирование продуктов ядерного взрыва

Изучение изотопного состава горячих аэрозольных частиц глобальных выпадений показало, что в их составе обнаруживаются такие продукты деления, как 9SZr + 95Nb, 144Ce + 144Pr, "Mo, 140La, I47Nb [79], 137Cs [172], и продукты нейтронной активации конструкционных материалов, та­ кие, как 59Fe и 54Мп [172]. При этом различными иссле­ дователями было показано, что наиболее крупные радио­ активные частицы локальных и глобальных выпадений состоят лишь из нескольких изотопов, а чаще всего из

95Zr + 95Nb и 141+144Се [79, 264, 289, 294, 382—387]. Кроме того, замечено, что мелкие частицы обогащены (по срав-

127

нению с крупными частицами) такими изотопами, как

89Sr, 140Ва [388—390], а также 90Sr [391].

Типичная спектрограмма у-излучения горячей аэро­ зольной частицы показана на рис. 4.3. В у-спектре пик при энергии 0,76 Мэв, соответствующей у-излучению 95Zr + 95Nb, намного превышает пик при энергии 0,13 Мэе (144Се), что объясняется повышенным содержанием в

составе частицы 95Zr [264]. В спектре практи­ чески нет линии 0,5 Мэв, обусловленной изотопом

103Ru.

Важной чертой, ха­ рактеризующей радиоак­ тивные частицы при на­ земных взрывах, является наличие двух типов ча­ стиц: прозрачных сфери­ ческих частиц желто-зе­ леной окраски, образую­ щихся при взаимодейст­ вии конденсирующихся продуктов деления, кон­ струкционных материалов бомбы с веществом по­ верхности Земли, и не­ прозрачных частиц непра­ вильной формы, образую­ щихся в периферических зонах огненного шара в результате оплавления

минеральных крупинок почвы [390]. Поскольку углова­ тые частицы захватывают продукты деления в более холодных частях огненного шара и в более поздний период, их состав обогащается радиоактивными изото­ пами, имеющими газообразных или летучих предшест­

базируется на относительном содержании в частице (или пробе в целом) изотопов 95Zr и 89Sr.

Эти изотопы выбраны по двум причинам.

128