книги из ГПНТБ / Быховский, А. В. Горячие аэрозольные частицы при техническом использовании атомной энергии

частицы возникают при переходе в аэрозольное со­ стояние частиц радиоактивных взвесей, маловероятно в связи с тем, что аэрозольные частицы имеют более мелкие размеры и более высокую удельную активность, чем частицы взвесей, которые к тому же обнаружи­ ваются лишь в придонных слоях бассейна. Не пренебре­ гая полностью возможностью образования горячих час­ тиц при диспергировании капель воды с радиоактивными частицами взвесей, трудно приписать этому механизму сколько-нибудь значительную роль.

В пользу этого вывода свидетельствует и такая оценка. Средняя активность, снимаемая кислотным маз­ ком с поверхности «воздушного колокола» установки КСВ-500, равна 1,4-10—6 кюри, что соответствует поверх­ ностному загрязнению 2 -ІО-8 кюри/см2 (при эффектив­ ности снятия 60Со с прокорродировавшей алюминиевой поверхности около 5%). Приняв, что средняя удельная активность окисной пленки на поверхности облучателя равна средней удельной активности частиц взвесей в воде бассейна, т. е. 6 -ІО-5 кюри/г, получим, что толщина слоя радиоактивного загрязнения равна 1,7 мкм. Если загрязненная окисная пленка диспергируется без ее расслоения, то минимальный размер аэрозолей и взве­ сей должен совпадать с толщиной пленки, т. е. состав­ лять 1,7 мкм, что совпадает с экспериментальными данными.

Таким образом, есть основание полагать, что источ­ ником образования радиоактивных частиц на установ­ ках со смешанным типом защиты служит диспергирова­ ние поверхностного радиоактивного загрязнения, подня­ того в камеру облучателя, которая возникла как в ре­ зультате поверхностной адсорбции, так и, возможно, хемосорбции.

Механизм образования радиоактивных частиц не вполне ясен, однако имеющиеся данные позволяют пред­ положить следующее. При низких температурах про­ дукты коррозии алюминия в воде (окисная пленка на поверхности облучателя) состоят из моноклинной гидро­ окиси байерита ß-Al20 ;r ЗН20. При повышении темпе­ ратуры до 100—360°С продукты коррозии менее гидра­ тированы и представляют собой бемит у-АІООН с ром­ бической структурой [511]. При извлечении облучателя из воды вследствие повышения его температуры проис­ ходит изменение структурного строения окисной пленки

200

на его поверхности, сопровождаемое диспергированием частиц радиоактивной пленки под действием внутренних напряжений и поступлением их в воздух рабочей камеры.

Сравнительные данные о концентрациях и характе­ ристиках частиц радиоактивных аэрозолей, образую­ щихся при эксплуатации гамма-установок различного типа, приведены в работах [512—514].

7.4. МЕТОДЫ КОНТРОЛЯ ГЕРМЕТИЧНОСТИ ОБОЛОЧЕК ВЫСОКОАКТИВНЫХ ПРЕПАРАТОВ 60Со ПРИ ЭКСПЛУАТАЦИИ МОЩНЫХ ГАММА-УСТАНОВОК, ОСНОВАННЫЕ НА РЕГИСТРАЦИИ ВЫСОКОАКТИВНЫХ ЧАСТИЦ

Важной задачей предупреждения и устранения радиоактивного загрязнения является своевременное и надежное обнаружение разгерметизации у пРепаРаТ0В- В реальных условиях эксплуатации гамма-установки методы контроля герметичности оболочек у-препаратов, требующие контакта с их поверхностью (метод маз­ ков [515]), кипячения в жидкости [509], методы, основан­ ные на обнаружении «газовой неплотности» [516, 517 и др.], неудобны для практического применения, так как

требуют извлечения у пРепаРатов из установки.

В связи с этим возникает необходимость в разра­ ботке методов контроля высокоактивных препаратов, не требующих контакта с их поверхностью и основанных на регистрации радиоактивных веществ, удаляемых из систем, в которых находятся высокоактивные препараты.

Простейшим методом в условиях гамма-установок с «сухой» защитой является контроль интегрального вы­ носа радиоактивных аэрозолей из технологических си­ стем (трубки облучателя в пневматических установках типа К и т . п.). Для этого воздух, выбрасываемый из технологических систем, очищается аэрозольными фильтрами, активность которых измеряется каким-либо радиометрическим прибором. Метод основан на том, что при нарушении герметичности оболочки высокоактив­ ного препарата интегральный вынос аэрозолей, диспер­ гируемых с этого препарата, возрастает на несколько порядков. Чувствительность этого метода ограничена флуктуациями «фонового» выноса радиоактивных аэро­ золей, образующихся при диспергировании остаточного загрязнения поверхностей оболочек у-препаратов,

201

Результаты наблюдений за содержанием радиоактив­ ных изотопов в воздухе аспирационных систем установок К-50 и К-200 и воздухе, выбрасываемом из трубок облу­ чателя пневматической установки КП-200, свидетельст­ вуют о том, что на процессы образования и выноса радиоактивных аэрозолей влияет большое число факто­ ров, с трудом поддающихся количественной оценке. К ним относятся в первую очередь технологические режимы эксплуатации установок за период наблюдения, число подъемов и время нахождения у-препаратов в об­ лучателе, а также производительность воздуходувки. Кроме того, на процессы образования и выноса радио­ активных аэрозолей могут влиять температура и влаж­ ность воздуха, поступающего в систему, случайный унос воздушным потоком радиоактивных частиц, ранее осев­ ших на стенках магистралей, и т. п. При изучении зави­ симости интегрального выноса радиоактивных аэрозолей от какого-либо одного параметра, например от времени нахождения у-препаратов в облучателе, влияние всех прочих параметров, которые в данном случае являются посторонними факторами, приводит к большому раз­ бросу экспериментальных значений выноса и затрудняет выявление разгерметизации у-препарата на ранней ста­ дии. В известной мере можно сгладить разброс экспери­ ментальных данных, увеличивая время пробоотбора и, следовательно, усредняя колебания выноса радиоактив­ ных аэрозолей за большие промежутки времени, однако это противоречит требованию своевременного обнаруже­

ния появившейся негерметичности.

При контроле герметичности у-препаратов в целях повышения чувствительности можно использовать не величину суммарного выноса радиоактивных аэрозолей, а некоторые другие их характеристики, такие, как удель­ ная активность аэрозольных частиц или отношение активности, находящейся на аэрозольных частицах с вы­ сокой абсолютной активностью, к суммарной активности аэрозолей [518].

Контроль герметичности оболочек высокоактивных препаратов по удельной активности частиц радиоактивных аэрозолей

Этот метод контроля герметичности оболочек высоко­ активных препаратов основан на том, что при наруше­ нии герметичности оболочек в воздух технологических

20 2

систем поступают аэрозольные частицы с высокой удель­ ной активностью, достигающей значения удельной актив­ ности сердечника у-препаратов.

20 кюри/г в негерметичных алюминиевых оболочках максимальная удельная активность аэрозольных частиц в аспирационной системе наблюдалась в диапазоне раз­ меров частиц 3,3—6,6 мкм и составляла 10 кюри/г [265].

Выше отмечалось, что при нарушении герметичности оболочки препарата 60Со с удельной активностью 46,5 кюри/г максимальная удельная активность мелко­ дисперсных фракций аэрозолей (0,4—3,4 мкм) состав­ ляла 41—50 кюри/г, т. е. приблизительно равнялась средней удельной активности кобальтового сердечника. Средняя удельная активность аэрозольных частиц была равна 3,1 кюри/г. Подобное положение отмечено и при разгерметизации препарата с удельной активностью 8,4 кюри/г. Средняя удельная активность аэрозольных частиц равнялась в этом случае 2,2 кюри/г, а макси­ мальная удельная активность в диапазоне размеров 0,4—2,5 мкм лежала в пределах 13—8 кюри/г, хорошо согласуясь со значением удельной активности по­ верхностного слоя кобальтового сердечника (около

11 кюри/г).

Там же показано, что средняя удельная активность аэрозольных частиц, образуемых при диспергировании остаточного поверхностного загрязнения препаратов 60Со, равна 4,8-ІО-5 кюри/г, т. е. на пять порядков ниже

частиц, диспергируемых с герметичных препаратов, как показали наши наблюдения, не превышает нескольких десятых долей кюри на Т г.

Таким образом, определяя значения максимальной или средней удельной активности аэрозольных частиц, выносимых из технологических систем, можно по повы­ шению этих значений зарегистрировать разгерметизацию оболочек препаратов еоСо на ранней стадии. В этом слу­ чае, когда высокоактивные препараты заметно разли­ чаются по величине их удельной активности, по значе­ нию максимальной удельной активности аэрозольных частиц, можно определить тот у-препарат, оболочка

203

которого потеряла герметичность, т. е. данный метод обладает селективностью.

Преимущество этого метода контроля герметичности оболочек высокоактивных препаратов проявляется осо­ бенно наглядно, когда число у-препаратов в контроли­ руемой системе велико (например, установки типа К). Если, допустим, в установку загружено 100 препаратов, то при размахе колебаний «фонового» интегрального выноса порядка 10 требуется повышение интенсивности диспергирования аэрозолей с негерметичного препарата в ІО3 раз для того, чтобы можно было сделать надеж­ ный вывод о произошедшей разгерметизации. Очевидно, что, регистрируя удельную активность аэрозольных частиц, вывод о произошедшей разгерметизации можно сделать гораздо раньше.

Контроль герметичности оболочек высокоактивных препаратов по относительному вкладу фракции высокоактивных частиц в суммарную активность аэрозолей

Этот метод контроля герметичности оболочек высоко­ активных препаратов также обладает большей чувстви­ тельностью по сравнению с регистрацией интегрального выноса радиоактивных аэрозолей. Объясняется это тем, что относительный вклад фракции высокоактивных ча­ стиц в суммарную активность аэрозолей при неизмен­

золей, диспергируемых с герметичных у-препаратов, составляет е= 5-^25% в зависимости от периода наблю­ дений и степени фиксации остаточного радиоактивного загрязнения на поверхности у-препаратов. Если проис­ ходит разгерметизация высокоактивного препарата, то практически вся радиоактивность аэрозолей связана с горячими частицами и е=100%. Так, только на высо­ коактивных частицах (более 10-11 кюри/частица) в слу­ чае разгерметизации препарата 60Со с удельной актив­ ностью 46,5 кюри/г находилось 87% суммарной актив­ ности аэрозолей. Следовательно, возрастание вклада

204

ОСОБЕННОСТИ КОНТРОЛЯ ПОСТУПЛЕНИЯ РАДИОАКТИВНЫХ АЭРОЗОЛЕЙ, ЕСЛИ В ИХ СОСТАВЕ ИМЕЮТСЯ ГОРЯЧИЕ ЧАСТИЦЫ

8.1. СТАТИСТИЧЕСКИЕ ФЛУКТУАЦИИ КОНЦЕНТРАЦИИ РАДИОАКТИВНЫХ АЭРОЗОЛЕЙ

Один из аспектов проблемы горячих аэрозолей час­ тиц в атмосфере и производственных условиях связан с надежностью и воспроизводимостью результатов изме­ рения концентрации радиоактивных аэрозолей [275, 519—522] и плотностью их выпадения на различные по­ верхности [523]. Если заметная часть аэрозолей актив­ ности сосредоточена на отдельных горячих частицах, то возникающая вследствие ограниченности объема пробы флуктуация количества осажденных на фильтре или планшете радиоактивных частиц может вызвать значи­ тельные колебания результатов измерения активности воздуха в данном месте и за данный промежуток време­ ни. В некоторых случаях две одинаковые фильтроваль­ ные установки, поставленные рядом и проработавшие одно и то же время, давали значения концентрации, различающиеся в несколько десятков раз [519, 521]. Воспроизводимость полученных данных о радиоактив­ ном загрязнении воздуха может определяться не только статистической точностью измерения осажденной на фильтре радиоактивности на какой-либо радиометриче­ ской установке, но и статистическим колебанием актив­ ности фильтра, вызванным ограниченностью объема пробы и негомогенным распределением активности среды отдельных частиц [275].

В общем виде задача определения концентрации радиоактивных аэрозолей А путем измерения радио­ активности, осажденной на фильтре из объема иссле­

206

новил, что относительная флуктуация измеряемой актив­

ной концентрации б (Л) выражается следующей форму­ лой [526]:

относительная флуктуация измерения скорости счета п0 на радиометрическом приборе с фоном щ (/ф и t — вре­ мена измерения скорости счета фона и фона и фильтра соответственно);

(8.3)

А у V

относительная флуктуация активной концентрации при протягивании через фильтр объема воздуха V с содер­ жанием в единице объема ѵ* частиц с активностью в ин­ тервале Аі + АЛ,.

Как видно из формулы (8.1), относительная флуктуа­ ция превосходит величину 6о, соответствующую случаю измерения постоянной активности, и при безграничном увеличении t и ^ф не может быть сколько угодно малой, а стремится к постоянному пределу бпр, определяемому при прочих равных условиях объемом отобранной пробы. В другом предельном случае, когда önp<Cöo (например, когда радиоактивные аэрозоли состоят из большого числа частиц с очень малой абсолютной активностью), Лі- ѵ0 или при использовании очень больших объемов исследуемого воздуха (К->-оо) б~бо, т. е. все происходит как при неизменной от случая к случаю активности образца.

По данным ряда исследований [527, 528], распределе­ ние числа радиоактивных частиц, присутствующих в атмосферном воздухе в результате ядерных взрывов, может быть представлено в виде степенной функции вида

причем параметр распределения у возрастает с увеличе­ нием возраста продуктов деления от значения, равного

207

примерно двум для «свежих» продуктов деления, до значения, равного примерно четырем для радиоактив­

Жи ж12 Ж11 ж10 ж9 ж8

Аш с , кюри/частица

Рис. 8.1. Относительные флуктуации кон­ центрации радиоактивных аэрозолей в зависимости от максимальной активности частиц.

ных аэрозолей в зависимости от максимальной абсолют­ ной активности аэрозольных частиц ЛМакс и параметра у. При вычислениях предполагалось, что вся аэрозольная радиоактивность сосредоточена на частицах, активность которых превышает 5-10~13 кюри/частица, накопленная на фильтре радиоактивность равна 10~в кюри, а относи-

208

тельная флуктуация ее радиометрического определения 6о составляет ± 5% 1.

Как видно из рис. 8.1, при одной и той же накоплен­ ной на фильтре активности относительная флуктуация концентрации радиоактивных аэрозолей тем больше, чем выше максимальная абсолютная активность частиц Лмакс и чем резче частицы различаются по своим активностям (т. е. чем меньше у ).

Часто возникает обратная задача: требуется опреде­ лить объем воздушной пробы, необходимый для того, чтобы результаты измерения концентрации радиоактив­ ных аэрозолей обладали требуемой статистической точ­ ностью и желательной достоверностью. Так как функция f(A), как правило, заранее неизвестна, то в общем слу­ чае эта задача не может быть решена. Однако если из предварительного опыта ориентировочно известна флуктуация измеряемой величины Ä, то задача решается просто. Например, путем авторадиографии фильтра, на котором были осаждены радиоактивные аэрозоли из объема воздуха Ѵи было обнаружено ЛК частиц, актив­ ность которых лежит в пределах А і и А{ + АА{. Подсчи­ танная по формуле (8.3) относительная флуктуация концентрации радиоактивных аэрозолей составляет 6і. Тогда объем воздушной пробы Ѵо, необходимый для получения результатов с заданной погрешностью 6 и же­ лательной достоверностью, характеризуемой показате­ лем гарантии t 2*,1 выражается формулой

Экспериментальная зависимость статистических флуктуаций результата измерения концентрации радио­ активных аэрозолей в воздухе рабочих камер мощных