156272
.pdfИсследование изотопов урана U238; U234 в кимберлитах месторождения
им. М.В. Ломоносова α-спектрометрическим методом с
радиохимическим выделением
Г.П.Киселев, ИЭПС УрО РАН
Н.Б.Чагина, Л.В.Утузикова, ПГУ им.М.В.Ломоносова
Определение содержания четных изотопов урана в геосфере, начатые в
50-х годах, в настоящее время приобретают всё большую актуальность в связи с решением задач различных сфер антропогенной деятельности,
особенно геологических. Важно исследовать характер распределения концентрации нуклидов; изменение изотопного состава в пространстве;
установить взаимосвязь с различными элементами геосферы; оценить качество воды, согласно санитарным нормам [3,4].
В закрытых системах, как правило, наблюдается равновесное соотношение между изотопами U238 и U234, т.е. γ = А(U234)/А(U238) = 1, что характерно для монолитных пород [4]. Для трещинно-поровых и осадочных пород наблюдается отклонение от равновесного состояния (рис.1).
Рис. 1. Процесс формирования избытка U234 в воде
На рис. 1. представлен α-распад U238, в результате которого образуется ядро отдачи U234 с избыточной кинетической энергией, достаточной для преодоления границы раздела фаз. Таким образом, в водной среде образуется избыток U234 по сравнению с твердой породой. При движении вод с избыточным содержанием U234 в почве могут формироваться зоны
1
аномальной активности урана. Это что позволяет картировать подземные
потоки, зоны гидрогенного распределения урана, а также геохимические барьеры, что имеет не только экологическое, но и поисковое значение [4].
Целью работы является исследование изотопов урана U238 и U234 в
пробах из кимберлитовой трубки Пионерской (скважина 1490) и
вмещающих пород (скважина 1000/1) месторождения им. М.В.Ломоносова,
Для реализации цели были поставлены задачи как фундаментального,
так и прикладного характера: отработать определение изотопного состава урана в природных водах; исследовать изотопный состав в кимберлитах;
оценить возможность прогнозирования рудных месторождений по изотопному соотношению; провести экологическую оценку водных
источников.
Химический эксперимент проводился по методикам для воды [1] и
горных пород [2], включающих в себя следующие пункты:
1) радиохимическое выделение: а) концентрирование на угле (для воды) и
разложение пробы под действием HF и HСlO4 (для горных пород);
б) экстрагирование ТБФ; в) электролитическое осаждение на стальной подложке с платиновым анодом]; 2) выполнение измерений на
α-спектрометре.
После проведения измерений на α-спектрометре были получены данные по активности воды, с помощью которых были рассчитаны изотопные отношения и концентрация урана, представленные в таблице 1 и
рисунке 2. В проанализированных пробах воды коэффициент γ >> 1
находится в пределах 1,60 − 5,68. Наибольшее значение 5,68±0,04 относится к пробе, отобранной в районе месторождения им. М.В.Ломоносова,
р.Золотица. Концентрация урана в воде U238 находится в интервале значений
(0,040±0,005)∙10-6 - (4,90±1,06)∙10-6 г/л.
Таблица 1
Коэффициент γ и концентрация изотопа U238 в природных водах
Номер пробы |
А±∆А, Бк/л |
γ±∆γ |
[С(U238)±∆С]∙106, |
|
|
|
|
2
|
U238 |
U234 |
|
г/л |
N-53-07 |
0,0621±0,0131 |
0,3134±0,0469 |
1,60±0,18 |
4,90±1,060 |
|
|
|
|
|
N-70-07 |
0,0026±0,0013 |
0,0105±0,0031 |
4,04±0,06 |
0,21±0,005* |
|
|
|
|
|
N-72-07 |
0,0117±0,0027 |
0,0665±0,0103 |
4,89±0,06 |
0,94±0,230 |
|
|
|
|
|
N-82-07 |
0,0005±0,0004 |
0,0008±0,0005 |
5,05±0,01 |
0,04±0,005* |
|
|
|
|
|
V2V07 16 |
0,0046±0,0018 |
0,0225±0,0053 |
5,68±0,04 |
0,15±0,005* |
|
|
|
|
|
* обозначены погрешности, соответствующие половине последней значащей цифры в значениях концентрации.
Условные обозначения: N, V2V− номер пробы; 07год отбора пробы.
Рис. 2. Распределение четных изотопов урана в воде
Данные по определению удельной активности четных изотопов урана по глубине скважины 1490 кимберлитовой трубки Пионерской (таблица 2).
Таблица 2
Коэффициент γ и концентрация изотопа U238 в пробах из кимберлитовой трубки Пионерской
Скважина 1490, |
|
А±∆А, Бк/л |
γ±∆γ |
[С(U238)±∆С]∙106, |
|
|
|
|
|
|
|
глубина, м |
U238 |
|
U234 |
|
г/г |
3
560 |
0,0138±0,0018 |
0,0297±0,0026 |
2,16±0,03 |
0,75±0,15 |
|
||||
|
|
|
|
|
700 |
0,0122±0,0015 |
0,0122±0,0015 |
1,00±0,04 |
0,52±0,13 |
|
||||
|
|
|
|
|
765 |
0,0105±0,0014 |
0,0108±0,0014 |
1,03±0,04 |
0,89±0,11 |
|
||||
|
|
|
|
|
840 |
0,0152±0,0021 |
0,0173±0,0023 |
1,14±0,04 |
0,53±0,19 |
|
||||
|
|
|
|
|
910 |
0,0189±0,0016 |
0,0224±0,0017 |
1,19±0,03 |
0,59±0,14 |
|
||||
|
|
|
|
|
960 |
0,0148±0,0016 |
0,0172±0,0018 |
1,17±0,03 |
0,58±0,14 |
|
||||
|
|
|
|
|
1030 |
0,0104±0,0012 |
0,0133±0,0014 |
1,29±0,03 |
1,03±0,11 |
|
|
|
|
|
На глубине 560 м значение коэффициента γ составляет 2,16±0,03, что в
2 раза отличается от равновесного значения (γ=1), что свидетельствует о влиянии подземных вод на структуру кимберлита и накоплении U234 за счет сорбционных процессов в микротрещинах (рис. 3).
Рис. 3. Распределение избытка U234 в трубке Пионерской по глубине
4
Поскольку кимберлиты являются породами магматического происхождения [4], а не осадочные, то доказательства реализации сорбционного механизма требуют дополнительных экспериментальных исследований, например, проведения выщелачивания.
Начиная с глубины 700 м, влияние оказывают не только подземные воды, но и, возможно, перекристаллизация руд и горных пород в современных условиях, в результате чего в межзерновое пространство попадают “кластеры” с высоким избытком U234 [4].
Концентрация урана в кимберлитах находится в пределах
(0,53−1,03)∙10-6 г/г. Если сравнить со средним значением концентрации по глубине, которое составляет 0,70∙10-6 г/г, то, с учетом погрешности, можно сделать вывод о том, что концентрация уран постоянна (рис. 4).
Рис. 4. Фракционирование четных изотопов урана по глубине скважины 1490 трубки
Пионерской
Выявлено распределение удельной активности четных изотопов урана
по глубине скважины 1000/1 кимберлитовой трубки Пионерской во
вмещающих породах (таблица 3).
5
Таблица 3
Коэффициент γ и концентрация изотопа U238 в пробах из вмещающих
пород
Скважина |
А±∆А, Бк/л |
γ±∆γ |
[С(U238)±∆С]∙106, |
|
1000/1, глубина, |
|
|
|
г/г |
238 |
234 |
|
||
|
U |
U |
|
|
м |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
310 |
0,0307±0,0046 |
0,0326±0,0047 |
1,06±0,05 |
3,90±0,37 |
|
|
|
|
|
440 |
0,0194±0,0020 |
0,0241±0,0023 |
1,24±0,03 |
1,26±0,17 |
|
|
|
|
|
530 |
0,0167±0,0020 |
0,0163±0,0020 |
1,00±0,03 |
1,20±0,17 |
|
|
|
|
|
1070 |
0,0286±0,0026 |
0,0286±0,0026 |
1,00±0,05 |
2,70±0,21 |
|
|
|
|
|
На глубине 440 м (γ = 1,24±0,03) также как и в кимберлитовой трубке
возможны сорбционные процессы (рис. 5).
Рис. 5. Предполагаемые процессы обогащения вмещающих пород U234 за счет сорбции из
воды
6
Наибольшее значение относится к глубине 310 м и составляет 3,90∙10-6
г/г. Таким образом, можно сделать вывод о том, что концентрация уран изменяется с глубиной (рис. 5) во вмещающих породах.
Рис. 5. Фракционирование четных изотопов урана по глубине скважины 1000/1
трубки Пионерской
По результатам исследования водных объектов также была проведена
оценка радиационной безопасности питьевой воды, представленная в
таблице 4.
Таблица 4
Оценка радиационной безопасности питьевой воды
|
А±∆А, Бк/л |
Общая α- |
Радиационный |
|
|
|
|
активность, Бк/л |
показатель |
|
|
|
||
Номер пробы |
U238 |
U234 |
|
вредности для |
|
|
|
|
питевой воды, |
|
|
|
|
Бк/л [5] |
|
|
|
|
|
N-53-07 |
0,0621 |
0,3134 |
0,3735 |
|
|
|
|
|
|
N-70-07 |
0,0026 |
0,0105 |
0,0131 |
|
|
|
|
|
0,1 |
N-72-07 |
0,0117 |
0,0665 |
0,0782 |
|
|
|
|
|
|
7
N-82-07 |
0,0005 |
0,0008 |
0,0013 |
|
|
|
|
|
|
V2V07 16 |
0,0046 |
0,0225 |
0,0271 |
|
|
|
|
|
|
Согласно полученным результатам по общей α-активности четных изотопов урана, только проба N-53-07, отобранная в д.Вождорма, не соответствует нормам радиационной безопасности питьевой воды. Все остальные пробы воды пригодны для питья.
В целом, по результатам исследования можно сделать следующие выводы:
1.значения коэффициента γ в воде находятся в пределах от 1,60±0,18 до
5,68±0,04. Наибольшее значение относится к р.Золотице на месторождении им. М.В. Ломоносова, что по сравнению с фоном
(р.Северной Двине [2] - γ =1,75±0,02) в 3,2 раза больше. Следовательно,
коэффициент γ может служить одним из критериев комплексного поиска рудных месторождений, что подтверждает результаты исследований,
полученные Г.П. Киселевым;
2.контакт грунтовых подземных вод с кимберлитовой трубкой Пионерской
(скважина 1490) на глубине 560м и с вмещающими породами (скважина
1000/1), глубина 440м, приводит к обогащению U234 подземных вод, а
значит, возможному формированию зон аномальной природной активности;
3.в ходе оценки радиационной безопасности питьевой воды выявлен объект
(скважина у д.Вождорма, АОБЩ = 0,3735 Бк/л), превышающий норматив по
радиационной безопасности (АОБЩ = 0,1 Бк/л) в 3,7 раза.
Список литературы:
1.Инструкция № 381− ЯФ. Методика выполнения измерений объемной активности изотопов урана (234, 238) в пробах природных вод альфа-
8
спектрометрическим методом с радиохимическим выделением.− Москва,
1999.− 17 с.
2.Инструкция № 433 − ЯФ. Методика выполнения измерений удельной активности изотопов урана (234, 238) в почвах, грунтах, горных породах и строительных материалах на их основе альфа-спектрометрическим методом с радиохимическим выделением.− Москва, 1999.− 17 с.
3.Киселев Г.П. Четные изотопы урана в геосфере.– Екатеринбург: УрО РАН,
1999. – 220 с.
4. Малов А.И. Уран в подземных водах Мезенской синеклизы/
А.И. Малов, Г.П. Киселев.– Екатеринбург: УрО РАН, 2008.– 238 с.
5.Малов А.И. Экологические функции подземных вод.– Екатеринбург: УрО РАН, 2004.– 166 с.
9