Ядерное топливо т.7
.pdfρm – теоретическая плотность ψ – относительное сужение Ω – атомный объем
σ – электропроводность, прочность, нормальное напряжение, сечение
σ0 – модуль ползучести σс – напряжение ползучести
σ1 – электронная проводимость σ2 – дырочная проводимость σf, σдел – сечение деления
σзахв – сечение захвата σв – предел прочности
σ0,01, σ0,2 – условный предел текучести
BISO – см. ПИУ
MATPRO – справочник MATerial PROperties
РуС – пироуглеродный слой TRISO – см. ПИУК
АЗ – активная зона АЭС – атомная электростанция
ВЗП – внутризеренные пузырьки ВПН – выгорающий поглотитель
нейтронов ВТГР – высокотемпературный
газографитовый реактор ВТИ – высокотемпературный изотропный пироуглерод
ГГР – газографитовые реакторы ГПД – газообразные продукты
деления ИПД – имитаторы продуктов де-
ления
К(Л)ТР – коэффициент (линейного) термического расширения КВ – коэффициент воспроизвод-
ства КОНПОР – порообразователь
МЗП – межзеренные пузырьки; МКК – межкристаллитная корро-
зия МОХ-топливо – смешанное уран-
плутониевое оксидное топливо (Mixed OXides)
МС – топливные микросферы МТ – микротвэл МЯТ – модельное ядерное топли-
во НДС – напряженно-деформиро-
ванное состояние НТИ – низкотемпературный изо-
тропный пироуглерод ОКСК – относительное количест-
во сажеподобного компонента ПД – продукты деления ПИУ – пироуглеродное покрытие
ПИУК – пироуглеродокарбидное покрытие
РЗМ – редкоземельные металлы сна – смещений на атом ТВС – тепловыделяющие сборки
ТП – теоретическая плотность ЦТО – циклическая термическая
обработка ЯЭУ – ядерная энергетическая
установка
11
Предисловие тому 7
Втоме 7 представлен учебный материал с учетом уровня физикоматематической подготовки студентов в соответствии с Государственными образовательными стандартами второго и третьего поколений.
Том 7 содержит описание ядерных топливных материалов, применяемых в различных ядерных реакторах, и перспективных видов топлива, включая металлическое урановое и плутониевое топливо, диоксидное урановое и смешанное уран-плутониевое топливо, карбидное и нитридное урановое и смешанное уран-плутониевое топливо, дисперсное ядерное топливо и дисперсное ядерное топливо на основе микротвэлов. Подробно рассмотрены структурно-фазовые состояния материалов, свойства и применение.
Весь материал изложен в 7 главах.
Вглаве 29 (авт.: профессор Ю.Г. Годин, доценты А.В. Тенишев и А.В. Хлунов) рассмотрены состав ядерного топлива и его классификация, представление и оценки выгорания и энергонапряженности ядерного топлива, условия работы топливных материалов в ядерных реакторах и требования, предъявляемые к ядерному топливу, тепловыделяющие элементы (твэлы) и тепловыделяющие сборки (ТВС).
Вглаве 30 (авт.: профессора Ю.Г. Годин и В.Г. Баранов и доценты А.В. Тенишев и А.В. Хлунов) рассмотрены уран и плутоний, их сплавы, получение металлов и сплавов, макро- и микроструктура, физические и механические свойства сплавов, поведение урана и плутония при циклических изменениях температуры, их термическая обработка, коррозия урана и плутония в различных средах и в теплоносителях, совместимость урана и его сплавов с конструкционными материалами оболочек твэлов, влияние облучения на уран, плутоний и их сплавы, кинетика фазовых превращений в уране и плутонии, перспективные сплавы урана и плутония, самооблучение плутония и его сплавов.
Вглаве 31 (авт.: профессора Ю.Г. Годин, В.Г. Баранов и В.В. Новиков
идоценты А.В. Тенишев и А.В. Хлунов) описано оксидное ядерное топливо, технология получения таблетированного оксидного топлива, включая получение порошков UO2, PuO2 и (U, Pu)О2 и таблеток, получение и использование гранулированного топлива. Рассмотрены физико-химиче- ские свойства оксидов, включая диаграммы состояния систем (ДСС) уран–кислород, плутоний–кислород и уран–плутоний–кислород, кислородный потенциал и испарение оксидного топлива. Описаны теплофизические и механические свойства. Рассмотрены совместимость оксидов с конструкционными материалами и теплоносителями, структурные изменения при выгорании и радиационное доспекание оксидов, диффузия и перераспределение кислорода и актиноидов, состояние и поведение твер-
12
дых продуктов деления, радиационное распухание, радиационная ползучесть и выделение газообразных продуктов деления.
Вглаве 32 (авт.: профессор Ю.Г. Годин, и доцент А.В. Тенишев) описано карбидное ядерное топливо, диаграммы состояния урана и плутония
суглеродом и ДСС уран–плутоний–углерод, свойства карбидов урана и плутония, включая механические, теплофизические Рассмотрена самодиффузия компонентов, совместимость карбидов урана и плутония с конструкционными материалами оболочек твэлов, влияние облучения на свойства карбидного топлива, в том числе радиационная ползучесть и распухание, влияние облучения на диффузионные процессы, выделение газообразных продуктов деления из карбидного топлива, поведение твердых продуктов деления и плутония.
Вглаве 33 (авт.: профессора Ю.Г. Годин, В.Г. Баранов и В.В. Новиков и доцент А.В. Тенишев) описано нитридное ядерное топливо, технология его получения, физико-химические свойства, включая диаграммы состояния систем уран-плутоний-азот, теплофизические свойства, диффузия урана, плутония и азота в нитриде урана, совместимость мононитридого топлива с материалами оболочек твэлов, влияние облучения на свойства, радиационная ползучесть и распухание, выход газообразных продуктов деления из топлива.
Вглаве 34 (авт.: профессора Ю.Г. Годин и В.Г. Баранов и доцент А.В. Тенишев) рассмотрено дисперсное ядерное топливо (ДЯТ), дана его характеристика, структура, материалы ядерного топлива кернов и матрицы из алюминия, магния, коррозионно-стойкой стали, никеля, тугоплавких металлов (вольфрам, молибден) и оксидной керамики. Описаны связи свойств ДЯТ со структурой и составом, совместимость компонентов ДЯТ, радиационная стойкость некоторых дисперсных композиций, влияние температуры, выгорания и ряда других факторов на радиационную стабильность ДЯТ.
Вглаве 35 (авт.: профессор Ю.Г. Годин и доцент А.В. Тенишев) внимание уделено дисперсному ядерному топливу на основе микротвэлов, дано описание конструктивных особенностей микротвэлов, твэлов и ТВС высокотемпературных реакторов; подробно рассмотрены топливные керны микротвэлов, типы покрытий и функциональное назначение входящих в них слоев, выход осколочных элементов при делении ядер урана и их свойства, химическое состояние продуктов деления в топливных микросферах, утечка и выход газообразных и легколетучих продуктов деления из микротвэлов, миграция топливных кернов в микротвэлах, коррозия карбидного слоя покрытия микротвэлов и их радиационная стойкость.
Воснову учебника положены учебные пособия, изданные Ю.Г. Годиным в последние годы: «Физическое металловедение урана и его сплавов» (МИФИ, 1997), «Физическое материаловедение и технология
13
МОХ-топлива» (МИФИ, 2001) и «Физическое металловедение плутония и его сплавов» (МИФИ, 2004).
Каждая глава содержит контрольные вопросы и список литературы, использованной авторами и рекомендуемой студентам для более детального изучения материала. По тексту даны ссылки на более подробное описание проблемы в других главах этого и других томов.
Авторы будут признательны за критические замечания и предложения по содержанию учебника, которые учтут в дальнейшей работе.
14
Глава 29. ОБЩИЕ СВЕДЕНИЯ О ЯДЕРНОМ ТОПЛИВЕ
Ядерное топливо – это вещество, которое используется в ядерных реакторах для осуществления ядерной цепной реакции деления с целью получения энергии. Существует только одно природное ядерное топливо – урановое, которое содержит делящиеся нуклиды 235U, обеспечивающие поддержание цепной реакции, и так называемые «воспроизводящие» или «сырьевые» нуклиды 238U, способные, захватывая нейтроны, превращаться в новые делящиеся ядра 239Рu, не существующие в природе (вторичное топливо):
U(n,γ) |
|
U → |
|
Np → |
|
Pu → |
238 |
239 |
β− |
239 |
β− |
239 |
α |
|
|
28,5 мин |
|
2,3 дня |
|
2,4 104 лет |
Вторичным топливом являются также не встречающиеся в природе ядра 233U, образующиеся в результате захвата нейтронов сырьевыми ядрами 232Th:
|
Th(n,γ) |
|
Th → |
|
Pa → |
|
U → |
232 |
|
233 |
β− |
233 |
β− |
233 |
α |
|
|
|
23,5 мин |
|
27,4 дня |
|
1,6 105 лет |
Торий как сырьевой материал для получения делящихся ядер 233U не нашел широкого применения по ряду причин:
1)разведанные запасы U в состоянии обеспечить ядерную энергетику топливом на многие десятилетия;
2)Торий не образует богатых месторождений, и технология его извлечения из руд сложнее;
3)наряду с 233U образуется 232U, который, распадаясь, образует γ-активные ядра (212Bi, 208Te), затрудняющие обращение с таким ядерным топливом:
15
4) переработка облученного ториевого топлива с целью извлечения 233U является более трудной и дорогостоящей операцией по сравнению с переработкой уранового топлива.
Топливо на основе урана для реакторов на тепловых нейтронах, составляющих основу ядерной энергетики, имеет обычно повышенное содержание изотопа 235U (2–5 % по массе вместо 0,711 % в естественном (природном) уране). Существенный недостаток реакторов на тепловых нейтронах – низкий коэффициент использования природного урана. Несравнимо более высокий коэффициент использования урана может быть достигнут в реакторахразмножителях на быстрых нейтронах. В них используется уран с более высоким содержанием нуклида 235U (до 30 %), а также возможно использовать смешанное уран-плутониевое ядерное топливо с 15–20 % Pu. В этом случае вместо обогащенного урана может быть использован природный и даже обедненный уран (0,2−0,4 % 235U), которого накопилось в мире уже достаточно большое количество. Обедненный уран (без Pu) используется также в экранной зоне реактора-размножителя (зоне воспроизводства), по весу превышающей в несколько раз активную зону. В реакторах на быстрых нейтронах, работающих на уран-плутониевом ядерном топливе, количество накапливающегося 239Рu может существенно превышать количество сгораемого, т.е. имеет место расширенное воспроизводство ядерного топлива.
Производство уранового ядерного топлива (рис. 29.1) начинается с переработки руд с целью извлечения из них урана. При предварительной сортировке руды по γ-излучению в отвал удаляется 20–30 % породы с содержанием урана 0,01 % (применяются и обычные методы обогащения). Гидрометаллургическая переработка руды состоит в ее дроблении, кислотном выщелачивании, сорбционном или экстракционном извлечении U из осветленных растворов (то есть после отстоя растворяемого компонента) или пульп (пульпа – смесь тонкоизмельчённого (мельче 1−0,5 мм) полезного
16
Рис. 29.1. Ядерный топливный цикл
ископаемого с водой) и получении очищенной закиси-окиси урана U3O8. Для руд, бедных ураном и легких для выщелачивания (особенно в трудных для горных работ условиях), применяют подземное выщелачивание в самом месторождении (для пластовых месторождений – через систему скважин, для жильных – в подземных камерах с предварительной отбойкой, то есть отделением руды от массива, и дроблением руды взрывными методами). Далее U3O8
17
переводят или в тетрафторид UF4 для последующего получения металлического урана, или в гексафторид UF6 – единственное устойчивое газообразное соединение урана, используемое для обогащения урана изотопом 235U. Обогащение осуществляется методом газовой термодиффузии или центрифугированием. Далее UF6 переводят в диоксид урана, который используется для изготовления топливных сердечников или для получения других соединений урана с той же целью.
Ядерное топливо в большинстве случаев содержит легирующие элементы (O, C, N, Al, Fe, Cr, Mo, Si), придающие ему необходимые физические, химические и механические свойства, а так же повышающие радиационную стойкость. Под радиационной стойкостью понимается минимально возможное изменение формы, объема и свойств исходной топливной композиции под действием нейтронного облучения и радиационного воздействия осколков деления.
В последнее время в топливо вводят выгорающий поглотитель нейтронов (ВПН), который расходуется в процессе эксплуатации реактора (B, Gd, Er). Принцип работы ВПН состоит в том, что его нуклиды, имея высокое сечение захвата нейтронов, после захвата нейтрона превращаются в изотопы с малым сечением захвата нейтронов и в дальнейшем практически перестают поглощать нейтроны (выгорают). Причем скорость убыли ядер поглотителей в результате поглощения нейтронов меньше или равна скорости убыли ядер топлива в результате деления. Если в активную зону (АЗ) реактора загружается топливо, рассчитанное на работу в течение года, то очевидно, что количество ядер делящегося топлива в начале работы будет больше, чем в конце, и необходимо скомпенсировать избыточную реактивность, поместив в АЗ поглотители. Избыточная реактивность необходима для обеспечения требуемого выгорания топлива в активной зоне реактора. Если для этой цели использовать регулирующие стержни, то необходимо постоянно перемещать их, по мере того как количество ядер топлива уменьшается. Использование выгорающих поглотителей позволяет уменьшить использование движущихся стержней. В прошлом в качестве ВПН использовались неподвижные поглотители, выгружаемые из активной зоны вместе с топливом в процессе перегрузки. В настоящее время выгорающие поглотители часто вводят непосредственно
18
в топливные таблетки при их изготовлении (интегрированные ВПН).
29.1.Состав ядерного топлива и его классификация
Взависимости от вида делящихся и воспроизводящих нуклидов ядерное топливо можно разделить на:
−топливо на основе урана природного изотопного состава; данный вид топлива используется редко (например, в реакторах типа ГГР или CANDU), так как не позволяет достигать больших глубин выгорания;
−топливо на обогащенном уране; на данный момент это основ-
ной вид ядерного топлива, типичное обогащение для реакторов на тепловых нейтронах составляет 1,8–4,2 % по 235U, а для реакторов на быстрых нейтронах 15–30 %;
−уран-плутониевое топливо; в этом виде топлива делящимся изотопом является 239Pu и его содержание составляет 15 – 30 %, а в качестве воспроизводящего нуклида используется 238U из урана природного изотопного состава, а также из отвалов обогатительного производства, или полученный при регенерации отработавшего ядерного топлива; оно является основным видом топлива для реакторов на быстрых нейтронах, так как в этом случае может осуществляться расширенное воспроизводство ядерного топлива. U-Pu топливо в последнее время используется так же в тепловых реакторах
сцелью сжигания запасов оружейного плутония и в этом случае содержание 239Pu составляет до 5 % и расширенного воспроизводства не происходит;
−уран-ториевое топливо, делящийся нуклид 233U (или 235U для наработки 233U в начале топливного цикла), воспроизводящий нуклид 232Th; как было сказано выше, редко используется в связи с жестким γ-излучением продуктов распада 232U.
По химическому составу ядерное топливо может быть: металлическим (включая сплавы), оксидным, карбидным, нитридным, силицидным и др.
По агрегатному состоянию топливо может быть: твердым, жидким, газообразным.
В качестве жидкого топлива рассматриваются сплавы плутония
(Тпл ≈ 440 °C) и его соли, которые планируется использовать в жид-
19
ком виде в гомогенных реакторах, что позволяет существенно улучшить радиационную стойкость топлива, однако эти расплавы являются химически агрессивными, что сдерживает их использование.
В качестве газообразного топлива основным соединением является UF6. Оно переходит в газообразное состояние при температуре 56,5 °C и используется для обогащения, хранения и транспортировки перед производством твердых видов топлива. Непосредственно в реакторах UF6 не используется из-за высокой химической активности.
В твердом состоянии дополнительно можно выделить дисперсное топливо и топливо на основе микротвэлов.
Дисперсное топливо представляет собой композиционный материал, в котором топливные частицы размещаются в металлической или керамической матрице, не содержащей делящихся нуклидов. Такой вид топлива обладает очень высокой надежностью, применяется в исследовательских и транспортных реакторах и работает до очень больших выгораний в связи с чем, обогащение по делящемуся изотопу в нем может достигать 90−96 %.
Топливо на основе микротвэлов представляет собой микросферы из топливного материала диаметром ~ 500 мкм, на которые наносятся слои защитных покрытий из пироуглерода, предотвращающие выход продуктов деления из топливной частицы и обеспечивающие механическую прочность, и предназначено оно для высокотемпературных газографитовых реакторов.
29.2. Выгорание и энергонапряженность ядерного топлива
Выгорание ядерного топлива – это снижение концентрации любого нуклида в ядерном топливе вследствие ядерных превращений этого нуклида при работе реактора. Наиболее точно выгорание характеризуется полным количеством делений в единице объема топлива за все время облучения [дел./см3].
Выгорание ядерного топлива характеризуют суммарной энергией, выделившейся в ядерном реакторе на 1 т топлива. Для реакторов, работающих на природном уране, максимальное выгорание ~ 10 ГВт · сут/т U (тяжело-водные реакторы). В реакторах со слабо
20