Ядерное топливо т.7

туру можно получить, например, при охлаждении сплава с 5 % Мо с печью от 800 °С.

Легирование урана малыми добавками (0,01–0,1 %) Fe, Si, Al и Mo также снижает скорость роста. Влияние этих добавок состоит, по-видимому, в измельчении зерна, увеличении напряжения, необходимого для пластического течения отдельных кристаллов, и повышении аннигиляции точечных дефектов на границах мелкодисперсных фаз.

Теория, полно объясняющая закономерности радиационного роста урана, отсутствует. Имеющиеся экспериментальные данные свидетельствуют в пользу теорий, рассматривающих коллективные процессы, происходящие в зоне пиков деления1. Формоизменение при радиационном росте можно представить как переход атомов с плоскости (100) на плоскость (010), при этом Gi численно равен числу атомов n, переносимых за каждый акт деления (при Gi = 1000 величина n = 1000). Этот перенос осуществляется либо путем миграции отдельных атомов, либо за счет их кооперативного движения. Согласно наиболее распространенной теории Бакли радиационный рост обусловлен выбросом межузельных атомов по каналам решетки, т.е. направлениям [110], причем вакансии остаются в основном внутри пика. Возникающие за счет нагрева в термическом пике анизотропные напряжения благоприятствуют конденсации плоских скоплений межузельных атомов в плоскостях (010), а вакансий – в плоскостях (100). Считается, что диски межузельных атомов зарождаются гетерогенно на имеющихся дислокациях.

К числу мер, способных уменьшить радиационный рост сердечников твэлов из урана и его сплавов, можно отнести следующие:

−разрушение текстуры закалкой и предотвращение образования текстуры закалки;

−создание термической обработкой в сердечниках твэлов зерен оптимальных размеров (~250 мкм);

−использование γ-сплавов с ОЦК решеткой или сплавов с малой анизотропией свойств;

−применение более прочных оболочек твэлов.

1 Физическое материаловедение. − М.: НИЯУ МИФИ, 2012. Т.4. П.13.2.

122

Последние два способа связаны с увеличением сечения захвата тепловых нейтронов соответственно в топливе и материале оболочки, вследствие чего они требуют повышения концентрации делящегося нуклида в топливе, что удорожает его стоимость, а также стоимость топливного цикла.

Радиационное распухание урана и его сплавов. Радиационное распухание урана является еще одним видом размерной нестабильности топливных сердечников твэлов, снижающих предельную глубину выгорания топлива. Величина распухания зависит от глубины и скорости выгорания топлива, температуры облучения, наличия примесей и легирующих добавок, термической обработки, колебаний температуры и изменений структуры топлива, проходящих под облучением. Распухание топлива обычно характеризуют безразмерным параметром S, представляющим собой относительное увеличение объема V/V, приходящееся на один процент выгорания m/m:

Иногда распухание выражают через уменьшение плотности топлива р, относительное изменение диаметра сердечника и некоторые другие величины.

Данные по уменьшению плотности образцов из металлического урана после прокатки, отжига, рекристаллизации и закалки с ростом глубины выгорания показаны на рис. 30.84.

Рассмотрим действие различных факторов на распухание урана и его сплавов.

123

Рис. 30.86. Распухание урана и сплавов уран – кремний в зависимости от выгорания. Нижняя линия показывает распухание урана, вызванное твердыми продуктами деления

124

Зависимость распухания от температуры описывается кривой с максимумом (рис. 30.87), который лежит в интервале температур 450–475 °С.

При выгораниях до 2,5–3,5 ГВт · сут/т распухание является слабым, но оно сильно возрастает (до 130 %) при повышении выгорания до 6–8 ГВт · сут/т.

Нижняя граница температурной области распухания зависит от глубины выгорания и снижается до 0,35 Тпл при выгорании 0,5 ат. % (4,8 ГВт · сут/т).

Введение в уран легирующих добавок повышает порог распухания (см. рис. 30.86) и эффективно снижает увеличение объема топлива при ею выгорании (рис. 30.88). Из слаболегированных сплавов менее всего распухает нормированный уран.

125

Одновременное влияние температуры и легирования на распухание урана показано на рис. 30.89. Таким образом, легирование урана малыми добавками алюминия, железа и кремния сильно снижает распухание урана. Подобным образом влияют также добавки мо-

либдена.

Рис. 30.89. Температурная зависи-

(1,4 · 10−2 ат.% Fe) – (0,95 · 10−2 ат. % Si); III – U – (5 · 10−2 ат.% С) – (4 · 10−2 ат.% Fe) – (0,85 · 10−2 ат. % Si) – (6,45 · 10−2 ат. % Al)

Сплавы на основе γ-фазы урана начинают распухать при более высоких температурах. На рис. 30.90 изображено изменение плотности сплава U – 10 % Мо в зависимости от температуры и выгорания (величины выгорания обозначены цифрами около экспериментальных точек). Этот сплав имел хорошую радиационную стабильность при температурах ниже 600±90 °С и выгораниях до 2 ат. %. Однако облучение до выгорания более 0,8 ат. % при температурах выше 600 °С привело к его растрескиванию и сильному увеличению распухания.

Влияние размера зерна на распухание урана, по-видимому, незначительно. Так, образцы с мелким, стандартным и грубым зерном, облученные при 550 °С, не показали заметной разницы в отношении увеличения объема.

Распухание урана и его сплавов в процессе выгорания является сложным процессом, детали которого еще не до конца ясны1. Оп-

1Физическое материаловедение. − М.: НИЯУ МИФИ, 2012. Т.4. П.13.3.

126

ределенный вклад в увеличение объема вносит образование и накопление продуктов деления ядер урана. Твердые продукты деления увеличивают объем α-урана на ~2,3 % на 1 ат. % выгорания атомов урана, в то время как вклад газообразных продуктов деления (ГПД) в распухание является более значительным и зависит от температуры облучения, глубины выгорания и структуры топлива.

Рис. 30.90. Изменение плотности сплава урана с 10 % Мо в зависимости от температуры облучения и выгорания (значения в ат. % указаны у точек) ( – горячекатанный; × – прессованный без покрытия; – прессованный с покрытием)

Расчеты показывают, что в 1 см3 урана при облучении тепловыми нейтронами до выгорания ~1 ат. %, образуется 4,7 см3 ГПД при нормальных давлении и температуре. В температурной области радиационного распухания ГПД находятся как в растворе, так и в виде пузырьков, количество которых в 1 см3 достигает насыщения при выгорании 0,05–0,1 ат. % и не увеличивается при возрастании выгорания. Количество пузырьков ГПД в 1 см3 урана зависит от температуры облучения, уменьшаясь от ~7 · 1015 при 415 °С до ~2,5 · 1014 при 715 °С. Их размер растет с температурой, составляя ~5 нм при 415 °С и 10–13 нм при 715 °С.

Распухание урана, облученного при высоких температурах (~600 °С) до выгораний 0,45–0,7 ат. %, приводит к значительному увеличению объема, достигающему 100 % и более, и даже разру-

127

шению образцов. В разрушенных образцах наблюдали поры диаметром в несколько миллиметров и крупные трещины. Такое разрушающее распухание связано, по-видимому, с коалесценцией газовых пор, а также с развитием и расширением трещин за счет выхода в них газов.

Еще один вклад в распухание наряду с пузырьками ГПД дают трещины, образующиеся как по границам зерен, так и по телу зерна. Они появляются при облучении при температуре выше 450 °С и вызываются напряжениями, возникающими в уране из-за анизотропии термического расширения при неоднократном изменении температуры в процессе облучения. Охрупчивание урана при облучении облегчает растрескивание. Трещины по границам зерен возникают в высокотемпературной части цикла, а трещины по телу зерна – в низкотемпературной. Вклад растрескивания в распухание при определенных условиях может достигать заметной величины, составляя, например, 1–2 % при выгорании 0,4 ат. %.

При слиянии цепочек пор по границам зерен при температуре ниже 450 °С, когда происходит значительный радиационный рост, также возможно образование трещин, имеющих округлую форму. Они образуются под действием напряжений, обусловленных радиационным ростом. Особенно легко эти трещины развиваются около 450°С, т.е. когда радиационный рост значителен, а прочность границ понижена. Распухание вследствие растрескивания имеет максимум в области температур 425–450 °С, однако оно может отсутствовать при очень малых скоростях выгорания и его можно подавить приложением внешних сжимающих напряжений путем, например, помещения урановых сердечников в жесткую оболочку.

В γ-сплавах урана, облученных при 700–800 °С до выгорания 0,34–0,41 ат. %, трещины не наблюдались, хотя увеличение объема доходило до 100 %. Это подтверждает влияние внутренних напряжений, обусловленных радиационным ростом и анизотропией термического расширения, на растрескивание α-U под действием облучения.

При облучении нелегированного урана в температурной области распухания наблюдаются следующие изменения структуры. Ниже 400 °С происходит интенсивный наклеп и образуется сильно деформированная структура в результате пластического течения зерен, претерпевающих радиационный рост. Так как уран способен

128

пластически деформироваться, то при этих температурах растрескивание отсутствует и распухания не происходит.

В интервале температур 400–450 °С границы не способны к аккомодации деформации, вследствие чего происходят разрывы на границах, вызывающие общее увеличение объема. При 500–600 °С зерна сохраняют свою форму, но возникает пористость по определенным кристаллографическим направлениям. Выше 600 °С появляются поры по границам зерен, причем изменение объема невелико.

Эффективным методом снижения распухания уранового сердечника твэла является создание центрального отверстия на всю его длину (рис. 30.91).

Рис. 30.91. Поведение под облучением различных типов твэлов

сурановым топливом:

1 – сплошной урановый сердечник; 2 – трубчатый урановый сердечник;

3 – сердечник из U3Si с осевым отверстием; 4 – пластинчатый твэл из UO2; 5 – урановый сердечник с осевым отверстием

Вэтом случае деформация оболочки твэла начинается лишь после заполнения центрального отверстия распухающим топливом. При увеличении диаметра центрального отверстия допустимая глубина выгорания топлива возрастает.

Испытания твэлов с осевыми отверстиями показали возможность увеличения допустимой глубины выгорания более чем в

129

10 раз по сравнению со сплошными сердечниками. Частичное сопротивление распуханию оказывает также жесткая оболочка при условии ее плотного контакта с топливным сердечником.

Распухание сердечников твэлов, как указывалось выше, возможно снизить путем легирования урана малыми добавками Al, Fe и Si, а также введением в него элементов, стабилизирующих γ-фазу урана.

Отжиг высокочистого урана, облученного при 275 °С после прессования в α-фазе с последующей β-закалкой и отжигом в течение 1 ч при 625 °С, ниже 550 °С в течение 1 ч приводит к изменению плотности менее 1,1 %. Отжиг при более высоких температурах 550–650 °С резко снижает плотность. При этом возникают пузырьки диаметром ~0,1 мкм в нерекристаллизованных участках и более крупные – по границам зерен в рекристаллизованных участ-

ках образца. Повышение температуры отжига увеличивает размер пор, которые достигали 0,02–2,5 мкм после отжига при 618 °С в течение 75 ч. Влияние температуры отжига на распухание чистого урана показано на рис. 30.92.

Рис. 30.92. Влияние температуры отжига на распухание чистого урана, облученного при 275 °С до выгорания 0,24-0,30 ат.%, при длительности отжига: – 1ч; – 5 ч;

– 15 ч; – 60 ч

Распухание чистого урана при отжиге после облучения в жесткой оболочке сильно зависит от предшествующей обработки. Деформированный и рекристаллизованный уран распухает больш е,

130