Шпоры

М – кристалл-монохроматор; О – образец; А – кристалл-анализатор; К – коллиматоры; Д – детектор нейтронов Механическая часть спектрометра выполнена так, что при любыхθМ и θА коллиматоры К2 и К4

поворачиваются так, чтобы углы рассеяния на кристаллах M и A составляли 2θМ и 2θА.

Из реактора выходят нейтроны с непрерывным энергетическим спектром. В отраженном M под углом 2θМ пучке нейтронов подавляющую часть составляют нейтроны с длиной волны

λ= 2dMsinθM. Ориентация образца относительно пучка нейтронов определяется ψ (угол относительно нормали к поверхности образца). Нейтроны рассеиваются образцом на угол ϕ и падают на А под углом θА и рассеиваются им на угол 2θА.

схема[41] Волновые вектора нейтрона до и после однофононного рассеяния[38.1] в образце

q0 и q, k – волновой вектор фонона.

Поглощение фонона p = p0 + ħk + ħG → q = q0 + k + G → q – q0 = k + G

Обозначим изменение волнового вектора нейтрона q – q0 = η. В этих обозначениях k = η – G

Зафиксируем вектор η, это означает, что направление k фиксировано.

Метод постоянного переданного импульса.

Спектрометр устанавливается в положение θМ, ψ, ϕ и θА так, чтобы выполнялось сохранение волнового вектора k при заданном значении η. геометрия векторов

счет в течение

времени tрег. После этого

конфигурация меняется, но так, чтобы η при этом не изменился.

Два способа.

1. Фиксируется длина волны нейтронов, падающих на образец (E0 = const,|q0| = const), т.е. угол θМ а меняются ψ, ϕ и

θА, т.е. длина вектора q.

Варьируется q так, чтобы удовлетворялась диаграмма для G, η, q0, q,и k, когда начало q0 находится на фиксированной окружности радиуса |q0|, описанной вокруг точки О.

Вектор η (и k) будет фиксирован при определенных ψ и ϕ, при которых энергия фонона ħω и фиксированный вектор квазиимпульса фонона ħk связаны законом

дисперсии ω = ωS(k).

Для определения ωS снимается зависимость числа рассеянных нейтронов от величины |q|. Разрешенные значения |q|, которые определяют величины ωS, соответствуют максимумам однофононного рассеяния.[40]

2. Фиксируется длина волны рассеянных образцом нейтронов (E = const,

|q| = const ), т.е. угол θА а меняются ψ, ϕ и θМ, т.е. длина q0. Начало вектора q находится на фиксированной окружности радиуса |q|. подбираются ψ и ϕ. И все аналогично.

Резонансное поглощение излучения состоит в том, что еслиимеются две одинаковых среды, одна из которых излучает энергию колебательного движения, то излучение, попадающее во вторую среду, ею поглощается; при этом вторая среда сама становится источником излучения. Примеры: два камертона, настроенные в резонанс (акустический резонанс), или два одинаковых атома (резонансное поглощение света) - поглотив квант излучателя ħω из-за совпадения уровней энергии поглотителя и излучателя, атомы поглотителя возбуждаются на тот же уровень, что и у атомов излучателя и сами излучают такие же кванты.

Ядра атомов имеют разрешенные энергетические состояния-основное Е0, возбужденные Ei. Для ядер Е*= Ei – Е0 десятки и сотни кэВ(в электронной системе атома десятки эВ). Переходы между уровнями энергии в ядре вызываютизлучение или поглощение γ-квантов. долгое время наблюдать резонансное поглощение для γ-квантов не удавалось.

Причина: при излучении и при поглощении имеет место явление отдачи, когда часть энергии ∆ЕR передается ядру, в результате испущенный квант оказывается меньше энергии перехода. Он не сможет быть поглощен, если линии испускания и поглощения перекрываются слабо.

эффект Мессбауэра -явление испускания и поглощения γ-лучей без потери энергии на отдачу, если ядра связаны в кристаллической решетке. [начинается c 43.3]

Свободное покоящееся ядро массой М, находится в возбужденном состояниис энергией Е*. При переходе в основное состояние испускается фотон (γ-квант) с энергией Еγ = ħω, он уносит импульс Рγ = (Еγ/с)n, где n – направление вылета фотона.

сохранение импульса →ядро приобретает противоположный импульс РR = –Рγ и кин энергию

Если излучатель свободен, он приобретает энергию ЕR, а вылетающий квант на такую же величину теряет энергию. Такую же энергию квант теряет при поглощении. В результате линия испускания смещенна по отношению к

линии поглощения на 2ЕR. всегда ЕR << Еγ

для 57Fe* Еγ = 14,4 кэВ и 2ЕR ≈ 4 10-3 эВ

для 119Sn* Еγ = 23,8 кэВ и 2ЕR ≈ 5 10-3 эВ

для светового кванта: Е = 10 эВ и 2ЕR ≈ 10-9 эВ

Минимальная ширина спектральной линии равна естественной ширине линии Г. Она зависит от времени жизни тех состояний, между которыми происходит переход Среднее время жизни ядра в возбужденном состоянииτ составляет 10-7÷10-15 с

соотношение неопределенностей→ испускаемое γ-излучение имеет ширину Г = ħ/τ

Приведенным τ соответствуют значения Г 10-8 ÷1 эВ. (ħ = 6,582 10-16 эВ с) Всегда ЕR >> Г

для 57Fe* τ = 9,77 10-8 с и Г = 6,75 10-9 эВ, для 119Sn* τ = 1,84 10-8 с и Г = 3,58 10-8 эВ

( а вот в электроных атомных переходах ЕR << Г, поэтому в оптике всегда реализуется резонансная флюоресценция(поглощение и испускание фотона с одинаковой длиной волны) )

В реальных условиях ширина линий превышает естественную ширину. Это связано с различного рода возмущениями поля излучателя, и с тепловым движением свободных излучателей, что приводит к так называемому доплеровскому сдвигу линии:

Хаотическое движение излучателей вызывает уширение спектральной линии:

D = 2ER kBT где Т - температура, kВ - постоянная Больцмана

Комнатная температура (v = 300 м/с), доплеровская ширина для оптической линии 10-1 эВ, что значительно превышает естественную ширину этих линий.

Для оптической линии изменение ее положения по отношению к ее ширине столь мало, что линии испускания и поглощения практически совпадают. Для ядерной линии жеперекрытие линий испускания и поглощения очень мало.

Перекрытие можно увеличить за счет эффекта доплеровского сдвига, если заставить излучающее и поглощающее ядро двигаться навстречу друг другу со

скоростью v = (2ER/Eγ)c. Для 119Sn v ~ 60 м/с.

введя Е = (ħω – ħω0)/(Г/2) и I* = I(ω)/I(ħω0)

I *(E) = 1+1E2

испускание/поглощение без отдачи возможно из-за:

•Если ЕR > Еd (Еd – энергия связи атома в решетке~ 25 эВ), то атом будет выбит из узла.

•Если Ехар < ЕR < Еd (Ехар – характерная энергия колебаний атомов в решетке, характерная энергия фононов), то атом останется в узле решетки, но возбуждаются новые моды колебаний, энергия расходуется на нагрев.

•Если ЕR < Ехар, то решетка не может возбуждаться произвольным образом и импульс

γ-кванта передается не отдельному ядру, а решетке как целое. Кин энергия приобретаемая решеткой пренебрежимо мала, тк масса кристалла бесконечна по сравнению с массой атома. новый моды колебаний не возбуждаются, фононы не испускаются.

Воспользуемся моделью Эйнштейнах[13.1]: кристалл из N атомов представляет собой набор

моды, испускаются фононы.

Из-за теплового движения атомов спектр осцилляторов имеет доплеровскую ширину[43.2]

Спектр излучения гамма-квантов атомными ядрами в твердом теле

На фоне широкого пьедестала, обусловленного испусканием квантов с фононной отдачей, присутствует узкая несмещенная линия, отвечающая излучению квантов без испускания фонона (т.е. без отдачи). Ширина этой линии равна естественной ширине гамма-перехода[43.2]. Ширина пьедестала примерно в 105 раз больше, она соответствует максимальной энергии фононов ħωD ≈ 10-2 эВ.

Аналогичен и спектр поглощения. Присутствие узкой несмещенной линии в спектрах исп/погл гамма-квантов позволяет наблюдать эффект резонансного поглощения в твердых телах. интенсивность несмещенной линии гамма-спектра определяется вероятностью испускания

эффект Мессбауэра наблюдается для 73 изотопов 41 элемента. В соответствии 43.4 свероятностью эффекта наиболее подходящими являются γ-переходы с энергиями,

меньшими 100 кэВ.

Для гамма-переходов с энергиями меньшими 30 кэВ вероятность эффекта большая в широком температурном диапазоне: для ядра 57Fe (Eγ = 14,4 кэВ) измерения возможны при достаточно высоких температурах вплоть до 1000°С, а при низких температурах вероятность эффекта может достигать значения f = 0,9.

Ядерная гамма-резонанансная спектроскопия(в чем заключается)

процессы при прохождении через кристалл γ-квантов

1)Фотоэлектрический эффект – γ-квант передает всю свою энергию связанному электрону (чаще всего с К-оболочки), происходит разрыв связи и е- вылетает с mev2/2 = Eγ – Eсв. Сечение процесса σph.

2)Неупругое комптоновское рассеяние – γ-квант рассеивается на связанном электроне, происходит изменение направл его движения и уменьшается энергия.Сечение σС << σph

3)Резонансное поглощение γ-кванта ядром. Сечение σM.

общая картинка для 57Fe, у стрелок первое число-количество частиц, в скобках энергия

ЭВК-электроны внутренней конверсии

(квант возбудил ядро, ядро исп квант,квант возбудил электрон,электрон вышел вон) ХРИ -кванты Характеристич. рентгена

Зависимость интенсивности счета от энергии γ-квантов

На участках 1 интенсивность счета определяется сечениями фото- и комптон-эффектов, которые ослабляют первичный пучок. В области минимума происходит резонансный захват γ-квантов

Такая зависимость будет иметь место для тождественных источника и поглотителя.

Если они не тождественны, например, источник Ca119SnO2 поглотитель Nb3Sn, то энергетические

уровни в ядрах Sn будут отличаться и резонансного поглощения не получится. Если источник двигать с

определенной скоростью поглощениеможно получить.

Это позволяет сканировать тонкую структуру уровней ядра, которая зависит от его

химического окружения, расщепление уровней из-за элмаг полей.

Непосредственно наблюдать гамма-спектр, содержащий мессбауэровскую линию с естественной шириной порядка 10-7 эВ, не представляется возможным, тк разрешение существующих детекторов превышает величину на 9 порядков.

Для регистрации месбауэровских линий используется эффект резонансного поглощения. В таких экспериментах радиоактивные ядра в возбуждённом состоянии образуют источник излучения, а ядра того же самого изотопа в основном состоянии образуют поглотитель излучения. Измеряется интенсивность гамма-излучения прошедшего через поглотитель. Поглотитель представляет собой тонкий диск, изготовленный из исследуемого материала, содержащий некоторое кол-во ядер мессбауэровского изотопа в основном состоянии. Поглотитель характеризуется эффективной толщинойtэф, которая определяет величину

резонансного поглощения tэф = σ0 fand (безразмерная)

где fa - вероятность эффекта Мессбауэра для материала поглотителя[43.3], n - число резонансных ядер в единице объема поглотителя, d - толщина поглотителя, σ0 - сечение резонансного поглощениязначения в справочниках.

используют "тонкие" поглотители, для которых tэф < 1.

В этом случае линии мессбауэровского спектра сохраняют лоренцову форму[43.2] и не испытывают дополнительного уширения.

Вибратор двигает источник. Применяются электродинамические вибраторывысокая точность и стабильность движения.Движение равноускоренное. Скорость считается положительной при сближении источника и поглотителя.

Движение вибратора синхронизировано с временной разверткой многоканального анализатора, куда поступают импульсы детектора. Каждому каналу многоканальной памяти анализатора соответствует определенная скорость движения источника.

Получается зависимость числа импульсов анализатора от скорости движения источника или зависимость числа прошедших через поглотитель гамма-квантов от скорости или месбауэровский спектр (в координатах интенсивность-скорость). Он описывается

интересующему переходу, fs - вероятность эффекта Мессбауэра в материале источника, tэф - эффективная толщина поглотителя, Г = Гs + Га (Гs - ширина линии испускания, Га - ширина линии поглощения)

Анализатор импульсов работает в режиме временного анализа: определяется время прихода импульса. Каждому каналу памяти приводится в соответствие определенный интервал времени τ (время открытия канала) - 1-му соответствует интервал от 0 до τ, 2-му - τ - 2τ и т.д. При поступлении импульса на вход анализатора единица добавляется в тотканал памяти, который является открытым в момент прихода импульса. →измеренный спектр есть распределение импульсов по времени регистрации.

Синхронизация с вибратором: В первую половину периода скорость вибратора изменяется от отрицательной -Vmax до положительной +Vmax.Во второй половине наоборот.

анализатор запускается в момент когда у вибратора -Vmax.

разность электростатических энергий ядра в двух различных энергетических состояниях, которые по нашей модели отличаются только радиусами ядра.

Значит изменение энергии γ-кванта из-за элстат взаимодействия ядра с электронами определяется разностью двух членов типа предыдущих, написанных для ядра в основном и

те вклада в δЕ от точечного ядра нету.

В мессбауэровских опытах этот сдвиг измерим. С помощью этого метода при выборе в качестве стандарта подходящего вещества можно измерять малые различия в энергии γ-лучей, не зная энергию перехода в стандартном веществе.

Например, в случае 57Fe энергия γ-кванта, равная 1,41 104 эВ известна с точностью±10 эВ, но мы можно измерить разности энергий γ-квантов с точностью до 10-10 эв

Мессбауэровский спектр не даетэнергию перехода, а дает возможность сравнитьс высокой степенью точности значения энергии γ-перехода в источнике и поглотителе. Поэтому экспериментально измеренное значение изомерного сдвига для поглотителя всегда зависит от применявшегося источника.

приводя значение изомерного сдвига для любого соединения, следует указать использовавшийся при съемке спектра источник, или пересчитать значение δ относительно изомерного сдвига для соединения-эталона, измеренного с тем же источником.

Изомерный сдвиг измеряется в энерг. единицах, или в единицах скорости.

Для ядер 57Fe диапазон изменения изомерного сдвига составляет около 5 мм/с. При естественной ширине мессбауэровской линии 57Fe, равной 0,194 мм/с это дает возможность тонкой градации изменений электронной плотности на ядре.

Измерения ИС имеют большое значение в физике твердого тела, химии, биологии, геологии и в других областях благодаря высокой чувствительности электронной плотности в области ядра к особенностям электронной структуры вещества.

По величине ИС можно судить об эффективном заряде ионов, заселенности валентных электронных орбиталей атомов, исследовать фазовый состав твердых тел, изучать кинетику фазовых переходов и химических реакций.