Глава 6. Изготовление тепловыделяющих элементов и сборок

6.1. Введение.

При изготовлении тепловыделяющих элементов (твэлов) применяется металлический уран, двуокись урана или ее смесь с двуокисью плутония в виде таблеток диаметром 9 - 10 мм, которые помещаются в защитные оболочки.

В английских и французских реакторах на тепловых нейтронах двухцелевого назначения применяется металлическое топливо на основе урана. Такое топливо имеет ряд недостатков:

- несовместимость металлического урана с водой. При разгерметизации твэлов вода вызывает быстрое окисление и вымывание урана из твэлов и сильное загрязнение радиоактивными продуктами деления контура теплоносителя;

- изменение размеров твэлов в условиях эксплуатации обусловлено радиационным ростом, ползучестью, распуханием и др. Распухание в твердом уране может проходить примерно при температуре до 520 ⁰С. Газовое распухание, обусловленное выделением газообразных продуктов деления и ростом пузырьков инертных газов (гелия, криптона, ксенона и др.), происходит при температуре выше 500 ⁰C.

6.2. Конверсия uf6 в uo2

Для получения двуокиси урана применяется «сухой» и «мокрый» способы.

«Мокрым» АУК-процессом в США, Англии и Германия получают тонкодисперсные порошки UO₂. Для этого газообразный UF₆ пропускают через водный раствор, содержащий карбонат аммония (NH₄)₂CO. В осадок выпадает уранил карбаната аммония (NH₄)UO₂(CO₃)₃ - АУК. При температуре (550 - 650) ⁰С АУК разлагается, образуя UO₃, который затем восстанавливается до UO₂.

«Сухая» технология включает обработку UF₆ водяным паром в специальных реакторах, где применяется двухстадийный процесс: сначала получают UО₂F₂ или UF₄, а затем UO₂. Фтор при этом образует плавиковую кислоту, которая идет на завод для получения UF₆.

Двуокись урана (UO₂) является самым распространенным и хорошо освоенным в промышленном производстве видом ядерного топлива. Это топливо применяется почти во всех типах водоохлаждаемых реакторах, включая кипящие, тяжеловодные и на быстрых нейтронах. Он обладает высокой твердостью и хрупкостью, способен испаряться без разложения. При рабочих температурах в реакторе давление паров очень низкое и при температуре около 2360 ⁰С равно 1 мм. рт. ст. UO₂ - полупроводник, его удельная теплопроводность при температуре 20 ⁰С очень низкая, но с увеличением температуры возрастает. Температурный коэффициент линейного расширения увеличивается с ростом температур. При температурах (24 - 400) ⁰С он равен 9,010^-6 1/град, при температурах (400 – 800) ⁰С - 1110^-6 1/град, а при температурах (800 - 1260) ⁰С - 1310^-6 1/град. UO₂ при температуре до 300 ⁰С не взаимодействует со щелочами и водой, с трудом растворяется в слаборазбавленной соляной и серной кислотах, но хорошо растворяется в азотной кислоте и в смесях ее с соляной и плавиковой кислотами.

Положительные свойства UO₂ в качестве ядерного горючего:

1. Высокая, близкая к 2800 ⁰С, температура плавления.

2. Химическая стойкость.

3. Удовлетворительная совместимость в рабочем диапазоне температур с различными материалами оболочек твэлов (нержавеющая сталь, циркониевые сплавы, графит, алюминий, медь, молибден, ниобий и др.).

4. Возможность получения высокой плотности таблеток, что позволяет обеспечивать хорошее удержание продуктов деления.

5. Приемлемая радиационная стойкость при больших плотностях потоков нейтронов при температурах, близких к точке плавления.

К недостаткам можно отвести малую теплопроводность, которая резко снижается с ростом температур (см. рис. 6.1). Это приводит к значительному температурному перепаду. Так, в реакторах на быстрых нейтронах температура UO₂ в центре таблетки радиусом (2,7 - 3) мм при работе на максимальной мощности может быть больше 2000 ⁰С. Температурный градиент в реакторах на тепловых нейтронах равен (300 - 350) ⁰С/мм, в реакторах на быстрых нейтронах - (600 - 700) ⁰С/мм.

Рис. 6.1. Изменение теплопроводности UO2 от температуры

Теплопроводность UO₂ резко снижается при увеличении температуры до (1200-1600) ⁰С и слабо зависит от флюенса нейтронов. UO₂ гигроскопичен и содержание влаги в исходном материале для приготовления таблеток должен быть не выше 0,1 %.

Спеченный при температуре (1600 - 1700) ⁰С диоксид урана UO₂ на воздухе становится более устойчивым к окислению. Чем выше температура спекания, тем больше плотность брикетов. Спекание брикетов производится после холодного прессования в безокислительной атмосфере.

Технологический цикл изготовления тепловыделяющих сборок (ТВС) включает изготовление порошка диоксида урана и таблеток из него, снаряжение и герметизацию твэлов, изготовление комплектующих и сборочное производство самих кассет. Этот вид производства в составе ОАО «НЗХК» действует и совершенствуется на протяжении более 20 лет. В основу технологических процессов заложены новейшие достижения по обработке и сварке циркониевых сплавов, защите материалов от коррозии, обеспечению теплопередачи, стабилизации структуры и физико-механических свойств применяемых материалов (см. табл. 6.1).  

Производственный комплекс изготовления твэлов и ТВС оснащен автоматизированным оборудованием, современными системами управления и контроля, благодаря которым обеспечивается стабильность технологических процессов.

Химико-металлургический передел производства ядерного топлива включает в себя конверсию гексафторида урана, экстракционную очистку урансодержащих смесей от примесей, получение закиси-окиси урана (U₃O₈), двуокиси урана (UO₂), металлического урана (U) и его сплавов (UX). Действующие на ОАО «НЗХК» химические технологии позволяют получать варьируемое обогащение и контролировать химический состав примесей выпускаемых урановых продуктов.

Таблица 6.1.

Номенклатура выпускаемых соединений урана в ОАО «НЗХК»

Характеристика продукции	UO2 Диоксид урана	U3O8 Закись-окись урана	U Уран металлический	UX Сплавы урана
Обогащение урана по изотопу U235, %	от 1 до 91		от 0,7 до 91
Содержание урана (U), %	87,4 min	84,4 min	100
Содержание примесей, микрограмм примеси / г U
Бор (B)	0,3		0.2
Кадмий (Cd)	0,6
Литий (Li)	2		1
Углерод (C)	200		550
Железо (Fe)	200
Марганец (Mn)	20		10
Медь (Cu)	50		20
Кремний (Si)	100
Никель (Ni)	150		100
Фтор (F)	350		-
Азот (N)	200		-
Хром (Cr)	100		50
Ванадий (V)	100		50
Фосфор (P)	200		100
Молибден (Mo)	100		50
Магний (Mg)	100		10
Кальций (Ca)	200		100
Алюминий (Al)	200		50
Вольфрам (W)	100		50
Серебро (Ag), Бериллий (Be)	-		1
Свинец (Pb)	-		10
Олово (Sn)	-		5
Кобальт (Co)	-		3
Цирконий (Zr)	-		100
Калий (K)	-		50
Натрий (Na)	-		30
Общее содержание примесей, микрограмм примеси / г U	1500 max
Суммарный борный эквивалент	2,5 max
Влажность, % к урану	0,5 max		-

Помимо гексафторида урана, производственный цикл изготовления исследовательского ядерного топлива может начинаться с растворения урансодержащих соединений, образующихся в процессе производства твэлов, что позволяет возвращать технологические отходы в качестве одного из компонентов исходного сырья. Это делает технологию твэльного производства с диоксидным топливом практически безотходной.